【摘要】：膜分離過(guò)程具有易操作、高效節(jié)能、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),它在工業(yè)分離方面受到了越來(lái)越多的重視。膜是膜分離技術(shù)的核心,膜材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)直接關(guān)系到膜分離技術(shù)的效率。二維MFI型沸石納米片具有很大的面厚比,在構(gòu)筑膜材料方面具有天然的優(yōu)勢(shì),以它作為填充材料制備混合基質(zhì)膜可以兼具高分子基質(zhì)的易成膜性和MFI型沸石分子篩的高選擇性。然而,要制備大尺寸、無(wú)雜質(zhì)顆粒、開(kāi)孔的二維MFI沸石納米片和高M(jìn)FI納米片填充量的混合基質(zhì)膜具有很高的挑戰(zhàn)性。本文采用濕氧化法移除多層結(jié)構(gòu)的MFI沸石(Multilamellar,ML-MFI)中的模板劑,經(jīng)超聲剝離純化后得到了二維MFI沸石納米片,然后以MFI沸石納米片為填充材料制備了二維MFI型沸石納米片-聚二甲基硅氧烷(PDMS)(MFI-PDMS)混合基質(zhì)膜,并研究了MFI-PDMS混合基質(zhì)膜的單組份丁烷異構(gòu)體的滲透性能,主要研究包括:1)二維MFI型沸石納米片的制備及表征:以長(zhǎng)鏈烷基和雙季銨鹽為有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑(OSDA)合成ML-MFI沸石,用食人魚(yú)試劑(3H_2SO_4:1H_2O_2)多次處理合成的ML-MFI沸石,通過(guò)XRD、TG、IR和N_2吸脫附等一系列表征證明,ML-MFI沸石經(jīng)食人魚(yú)試劑處理4次后,其中的OSDA被有效移除,沸石中的微孔被完全打開(kāi),其微孔比表面積達(dá)到了427 m~2/g。接著采用超聲剝離法和聚丙烯酸鈉剝離法分別對(duì)其進(jìn)行剝離,得到了開(kāi)孔的MFI沸石納米片水懸濁液�？疾炝藘煞N不同剝離方法對(duì)MFI沸石納米片的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn),經(jīng)超聲頻率為45 kHz、超聲時(shí)間為10 h的超聲剝離并沉降7天后可得到剝離的MFI沸石納米片。對(duì)純化后的二維MFI納米片進(jìn)行SEM和TEM表征,發(fā)現(xiàn)制備的二維MFI沸石納米片尺寸可達(dá)1μm,且具有規(guī)則的b軸方向上的直孔道。2)MFI-PDMS混合基質(zhì)膜的制備及丁烷異構(gòu)體的分離性能:將開(kāi)孔的二維MFI沸石納米片添加到PDMS基質(zhì)中,制備了二維MFI型沸石納米片-PDMS(MFI-PDMS)混合基質(zhì)膜。對(duì)制備的MFI-PDMS混合基質(zhì)膜進(jìn)行SEM、IR、XRD等表征,發(fā)現(xiàn)二維MFI沸石納米片可以均勻地分散在PDMS基質(zhì)中形成無(wú)缺陷的混合基質(zhì)膜�？疾炝瞬煌琈FI沸石納米片填充量和不同測(cè)試溫度對(duì)混合基質(zhì)膜丁烷異構(gòu)體分離性能的影響。單組分丁烷異構(gòu)體滲透性能測(cè)試結(jié)果表明,隨著MFI沸石納米片填充量的增加,MFI-PDMS混合基質(zhì)膜對(duì)正丁烷的滲透系數(shù)和正丁烷理想選擇性增加。當(dāng)MFI納米片填充量為1.0 wt.%時(shí),MFI-PDMS混合基質(zhì)膜的正丁烷理想選擇性達(dá)到了15.6,正丁烷的滲透系數(shù)達(dá)到了15615 barrer,均遠(yuǎn)大于純PDMS膜。隨著分離溫度的升高,MFI-PDMS混合基質(zhì)膜的單組份丁烷異構(gòu)體理想選擇性顯著降低。
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ051.893
【圖文】：

圖 1.1 “自上而下”-聲波輔助液體法剝離石墨烯示意圖[7]料的發(fā)展—MOF 納米片和 COF 納米片類(lèi)石墨烯材料進(jìn)一步促進(jìn)了二維材料的飛速發(fā)展。作為米片具有豐富的多孔骨架結(jié)構(gòu)和可功能化的表面官能團(tuán)膜的優(yōu)質(zhì)構(gòu)件[82]。盡管要得到形態(tài)不變和結(jié)構(gòu)完整的 近報(bào)道的關(guān)于 MOF 納米片的“自下而上”的合成方法（題，Gascon 課題組[83]在 1,4-苯二甲酸溶液和 Cu2+的金屬的、大小為 0.5-4 μm、厚度為 5-25 nm 的 MOF（CuBD 納米片填充到聚酰亞胺基質(zhì)中制備了高分離性能的混合構(gòu)的二維 COF 納米片同樣是二維材料中發(fā)展迅速的新成六羥基三亞苯（HHTP）和 4,4'-二苯基丁二烯（硼酸）（維 COF 納米片[84]，是迄今為止報(bào)道的具有最大孔徑的

1.2 “自下而上”方法制備 MOF（CuBDC）納米片的示意圖料的創(chuàng)新—MFI 沸石納米片料膜構(gòu)筑單元的研究多集中在（氧化）石墨烯納米片二維沸石納米片的研究鮮見(jiàn)報(bào)道。沸石是一類(lèi)具有料，其孔徑范圍為 0.25-1 nm[44]，MFI 型沸石具有三互正交的孔道，它們分別是孔徑為 5.4 ×5.6 、平道和孔徑大小為 5.4 ×5.1 、平行 a 軸方向的正弦約為 150°。MFI 型沸石孔道結(jié)構(gòu)示意圖如圖 1.3 所

圖 1.2 “自下而上”方法制備 MOF（CuBDC）納米片的示意圖[83]材料的創(chuàng)新—MFI 沸石納米片材料膜構(gòu)筑單元的研究多集中在（氧化）石墨烯納米片、MO對(duì)二維沸石納米片的研究鮮見(jiàn)報(bào)道。沸石是一類(lèi)具有規(guī)整孔材料，其孔徑范圍為 0.25-1 nm[44]，MFI 型沸石具有三維十元相互正交的孔道，它們分別是孔徑為 5.4 ×5.6 、平行于 b孔道和孔徑大小為 5.4 ×5.1 、平行 a 軸方向的正弦型十元角約為 150°。MFI 型沸石孔道結(jié)構(gòu)示意圖如圖 1.3 所示。

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本文編號(hào)：2790077