【摘要】：石墨烯氣凝膠作為極具吸引力的三維石墨烯類衍生納米材料,兼具二維石墨烯與氣凝膠的結(jié)構(gòu)與性能,因此在能量?jī)?chǔ)存、環(huán)境修復(fù)、柔性器件及光電化學(xué)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。另一方面,二硫化鉬(MoS_2),具有類石墨烯的二維層片結(jié)構(gòu)且表現(xiàn)出與石墨烯材料相似的理化性質(zhì)。同時(shí),作為典型的過(guò)渡族金屬硫系半導(dǎo)體,同樣也吸引了人們的廣泛關(guān)注。近年來(lái),納米MoS_2和三維多孔石墨烯氣凝膠的組合作為一種高性能的環(huán)保型納米復(fù)合材料,并在環(huán)境保護(hù)及綠色能源領(lǐng)域得到很好的應(yīng)用。本文通過(guò)簡(jiǎn)便的一步水熱法在還原氧化石墨烯(rGO)氣凝膠上原位合成了具有1T/2H復(fù)合相、分布均勻的MoS_2納米花。對(duì)其宏觀形貌、微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行全面表征分析,并對(duì)其吸附和電催化性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究。具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)采用一步水熱的方法,通過(guò)氨水(NH_3·H_2O)的調(diào)節(jié)輔助作用,在氧化石墨烯的表面官能團(tuán)處原位合成MoS_2/rGO復(fù)合氣凝膠。并探究了水熱溫度、氧化石墨烯的摻雜量、前軀體及氨水等合成參數(shù)對(duì)復(fù)合氣凝膠結(jié)構(gòu)及形貌的影響。該復(fù)合氣凝膠結(jié)構(gòu)有效的抑制了MoS_2與石墨烯的團(tuán)聚與堆疊,優(yōu)化了其形貌與結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,氧化石墨烯的加入量為10 wt%,水熱溫度為180℃條件下制備得到的MoS_2/rGO-10復(fù)合氣凝膠形貌與結(jié)構(gòu)達(dá)到極大提升。其中,MoS_2為平均直徑約為300 nm的富層片花球結(jié)構(gòu),具有單層或少層納米結(jié)構(gòu)并實(shí)現(xiàn)1T晶型轉(zhuǎn)化,均一分散在石墨烯層片上并通過(guò)C-O-Mo鍵結(jié)合。(2)MoS_2/rGO復(fù)合氣凝膠,顯著優(yōu)化了MoS_2與石墨烯納米結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的MoS_2/rGO復(fù)合氣凝膠具有較好的分散性及穩(wěn)定性,顯示出優(yōu)異的吸附性能。以200 mg/L高濃度的亞甲基藍(lán)水溶液作為目標(biāo)有機(jī)染料,對(duì)復(fù)合氣凝膠的有機(jī)物吸附性能做了詳細(xì)的探究。吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,MoS_2/rGO-10復(fù)合氣凝膠的吸附量可以達(dá)到280 mg/g,相比單純MoS_2吸附量189 mg/g有著明顯的提高。(3)在MoS_2/rGO復(fù)合氣凝膠結(jié)構(gòu)中,rGO氣凝膠作為MoS_2的支撐載體,高度單一分散的1T/2H MoS_2納米花與rGO納米層片緊密連接。這種優(yōu)異的異質(zhì)結(jié)構(gòu)使得復(fù)合氣凝膠具有極高的活性面積、缺陷結(jié)構(gòu)、豐富的活性位點(diǎn)密度、高導(dǎo)電性及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。作為活性位點(diǎn),本文制備的獨(dú)特的3D MoS_2/rGO多孔氣凝膠作為HER電催化劑,Tafel斜率最低可達(dá)到40 mV/decade,起始電位130 mV,在η=300 mV時(shí),電流密度可以達(dá)到268.5 mA/cm~2,雙電層電容量高達(dá)208 mF/cm~2且經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后未見(jiàn)明顯活性衰弱,表明其穩(wěn)定的電催化析氫的性能。本論文為設(shè)計(jì)高效的穩(wěn)定的非貴金屬雜化催化劑用于電催化析氫提供新的思路。
【學(xué)位授予單位】：天津理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ427.26;TQ424;TQ116.2
【圖文】：

為了進(jìn)一步探索石墨烯材料的各種宏觀應(yīng)用，一個(gè)重要的研究能團(tuán)及屬性進(jìn)行大規(guī)模的氣凝膠結(jié)構(gòu)組裝，進(jìn)一步將二維石墨三維（3D）氣凝膠結(jié)構(gòu)中得到石墨烯氣凝膠。表 1-1 石墨烯氣凝膠性質(zhì)Table 1-1 The properties of graphene aerogel密度 壓縮變形量 導(dǎo)電率 熱導(dǎo)率<10 mg/cm3>90% 10 S/cm 0.01 W /(mK)氣凝膠作為石墨烯衍生類三維納米材料，具備石墨烯的優(yōu)異性性能[35,36]。三維的石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu)能充分發(fā)揮其優(yōu)異性能，導(dǎo)電率、導(dǎo)熱導(dǎo)率及可循環(huán)使用性等，因此石墨烯氣凝膠與石用前景。這種三維石墨烯類功能材料在科學(xué)和工程領(lǐng)域有著廣、能力存儲(chǔ)及轉(zhuǎn)化、吸附和電化學(xué)催化等,被認(rèn)為是在清潔能用前景的材料[37-41]。

第一章 緒論凝膠孔洞結(jié)構(gòu)。該方法是在溶液中以有機(jī)或無(wú)機(jī)分子模板為自組裝基底。合成過(guò)氫鍵、離子鍵和范德華力等作用力，對(duì)初始材料進(jìn)行介導(dǎo)，從而在基底模板宏觀規(guī)則的孔洞結(jié)構(gòu)的氣凝膠結(jié)構(gòu)，后通過(guò)去酸化或氧化除去基底模板得到單烯氣凝膠。該方法制備的氣凝膠具有形狀規(guī)則且可控的多孔結(jié)構(gòu)。Choi 等[1]用分子膠體粒子聚苯乙烯（PS）作為犧牲模板，通過(guò)調(diào)節(jié)石墨烯與聚苯乙烯顆粒液的 pH，利用靜電作用實(shí)現(xiàn)模板組裝。后去除聚苯乙烯顆粒制備得到大孔的烯氣凝膠，后對(duì)其進(jìn)行其他材料的負(fù)載。其示意圖如圖 1-2。

第一章 緒論化。天然的 MoS2通常為 2H 相，表現(xiàn)為半導(dǎo)體性質(zhì)。而經(jīng)過(guò)誘導(dǎo) MoS2可實(shí)現(xiàn)從 2H 1T 相變轉(zhuǎn)化，使其具備金屬的性質(zhì)[56]。目前研究已經(jīng)表明，單層或少層的 MoS2的 2H/1相可以實(shí)現(xiàn)較高的平面內(nèi)的電子遷移率，顯著的機(jī)械和光學(xué)性能，在染料吸附和催化氫等領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)異的性能[57-59]。然而，MoS2只有層片邊緣具有活性，內(nèi)部為惰性面。另一方面，二維的結(jié)構(gòu)屬性使得其在應(yīng)用過(guò)程中極易發(fā)生團(tuán)聚與堆疊。這些因素很大程度上使得 MoS2的優(yōu)異性能大打折扣。經(jīng)過(guò)不斷的探究發(fā)現(xiàn)主要分為兩種解決式：一種是通過(guò)改變形貌來(lái)增加活性位點(diǎn)，主要有摻雜（陰離子或陽(yáng)離子），控制結(jié)晶和無(wú)定形性等方法。另一個(gè)重要方面是與碳基高導(dǎo)電材料復(fù)合來(lái)提高其導(dǎo)電性及結(jié)構(gòu)定性。

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本文編號(hào)：2790038