【摘要】：本論文主要考察甲烷二氧化碳催化重整制取合成氣的實驗研究,選用的催化劑是焦炭,并進一步對焦炭負載活性組分來考察反應(yīng)的最優(yōu)條件。本實驗在常壓連續(xù)流動固定床氣固相實驗裝置上進行實驗,同時借助TG、BET和SEM-EDX等表征儀器對催化劑進行表征,從而進一步來探究焦炭的灰分、活性組分、比表面積等對催化活性的影響。實驗過程中對甲烷二氧化碳重整反應(yīng)的機理進行了探討分析,不同催化劑催化作用下其反應(yīng)機理存在較大區(qū)別。通過化學計量系數(shù)矩陣法計算得出該重整反應(yīng)的獨立反應(yīng)數(shù)為3,選擇好獨立反應(yīng)數(shù),進而對體系各反應(yīng)進行熱力學分析得到甲烷二氧化碳重整反應(yīng)只有溫度高于650℃才能發(fā)生,同時溫度越高越容易進行甲烷的裂解反應(yīng)和碳的氣化反應(yīng)。實驗過程中選用了三種不同煤制得的焦炭,實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn),不同焦炭中灰分的含量影響催化反應(yīng)的活性,灰分含量越低其催化效果越好；并進一步通過鹽酸和氫氧化鈉對焦炭進行改性,結(jié)果發(fā)現(xiàn)經(jīng)鹽酸改性后催化活性降低,經(jīng)過氫氧化鈉改性后活性增強。實驗過程中向焦炭添加不同量的二氧化硅和氧化鈣,結(jié)果添加二氧化硅后抑制催化劑的活性,添加氧化鈣促進催化劑的活性。隨后對催化劑負載活性組分,負載金屬鎳首先進行了熱重分析,同時對比了氫氣氣氛下兩種失重率的曲線圖；對比不同負載量的活性組分發(fā)現(xiàn),負載鎳和鈷均大大地提高了催化劑的催化活性,并且能夠有效地抑制催化劑的積碳；后續(xù)實驗選用5%Ni-Char催化劑在重復(fù)使用下探討對甲烷二氧化碳催化重整過程的影響。實驗結(jié)果顯示：5%Ni-Char催化劑在反復(fù)使用四次的情況下,仍保持非常高的催化活性,且重復(fù)使用的質(zhì)量損失率均較前一次有所減少,說明5%Ni-Char催化劑具有較好的催化活性和穩(wěn)定性。實驗考察了不同進料比下5%Ni-Char催化劑對甲烷二氧化碳催化過程的影響。實驗結(jié)果表明：不同進料比下重整反應(yīng)中甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化率表現(xiàn)出較大的差異,CH4/CO2比值越大,其CH4的轉(zhuǎn)化率越小,C02的轉(zhuǎn)化率越大,同時反應(yīng)后碳基催化劑質(zhì)量增加得越大,主要原因是甲烷的裂解反應(yīng)；當CH4/CO2比值越小,CH4的轉(zhuǎn)化率越大,同時反應(yīng)后碳基催化劑質(zhì)量損失率越大,主要原因是C02與C發(fā)生歧化反應(yīng)進而造成碳基質(zhì)量的損失。
【學位授予單位】：西北大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TE665.3
【圖文】：

圖５－７邋９００

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