【摘要】：褐煤水含量高,不適宜直接燃燒和氣化,但高的揮發(fā)分和氧含量有利于其在溫和條件下熱解和熱溶轉(zhuǎn)化。同時(shí),熱解是煤氣化、液化、燃燒和焦化的初始階段,研究煤熱解過程中有機(jī)質(zhì)的釋放規(guī)律對(duì)科學(xué)調(diào)控這些煤加工過程具有重要意義。本文首先依次利用石油醚、環(huán)己烷、二硫化碳、丙酮、甲醇和等體積的丙酮/二硫化碳對(duì)白音華褐煤進(jìn)行分級(jí)萃取,得到萃取物和萃余煤。再用甲醇、甲苯和等體積的甲醇/甲苯混合溶劑在350oC下依次對(duì)萃余煤進(jìn)行熱溶,得到熱溶物和熱溶殘?jiān)�。利用固定床反�?yīng)器在300~700oC對(duì)白音華褐煤進(jìn)行熱解,得到焦油、半焦和氣體,再對(duì)熱解半焦采用萃余煤相同方法進(jìn)行熱溶得到半焦熱溶物和熱溶殘?jiān)�。利用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用(GC/MS)、實(shí)時(shí)直接分析質(zhì)譜(DART-MS)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和熱重等分析方法研究了萃取物、熱溶物、焦油、萃余煤、半焦以及熱溶殘?jiān)慕M成和結(jié)構(gòu)特征。白音華褐煤在甲醇中的萃取率為7.02%,而分級(jí)萃取總收率僅為9.37%(daf),表明甲醇對(duì)白音華褐煤大分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中游離的有機(jī)質(zhì)具有較好的溶解性。GC/MS分析表明,白音華褐煤石油醚萃取物中烷烴含量為56.76%,甲醇萃取物則以芳烴為主,且菲衍生物含量最高。DART-MS分析表明,各級(jí)萃取物的平均分子量在271~464 Da,等價(jià)雙鍵數(shù)(DBE)值集中在5~20。萃余煤在甲醇、甲苯和甲醇/甲苯混合溶劑中的熱溶物產(chǎn)率分別為9.29%、6.62%和5.93%,總連續(xù)熱溶的熱溶物產(chǎn)率達(dá)21.84%。熱溶物中GC/MS可檢測(cè)化合物以脂肪烴和芳烴為主,甲醇熱溶物、甲苯熱溶物和甲醇/甲苯混合溶劑熱溶物中脂肪烴和芳烴總相對(duì)含量分別為94.76%、94.58%和85.20%。DART-MS分析表明,三種溶劑熱溶物的平均分子量在433~501 Da。在熱重分析儀上考察了白音華褐煤的熱解反應(yīng)性和動(dòng)力學(xué)特征。結(jié)果表明,白音華褐煤熱解過程的平均反應(yīng)級(jí)數(shù)為1.52,通過Flynn-Wall-Ozawa法和KissingerAkahira-Sunose法計(jì)算白音華褐煤非等溫?zé)峤膺^程中的平均表觀活化能分別為402.65k J/mol和413.45 k J/mol。固定床熱解實(shí)驗(yàn)表明,白音華褐煤熱解轉(zhuǎn)化率和氣體產(chǎn)率隨熱解溫度升高而增加;熱解溫度低于600 o C時(shí),熱解焦油產(chǎn)率隨溫度升高而增加,熱解溫度高于600 o C,焦油產(chǎn)率隨溫度升高有所降低。焦油的GC/MS分析表明,隨著熱解溫度的升高,焦油中酚類的相對(duì)含量增加,并以苯酚和甲基苯酚為主;焦油中烷烴/烯烴含量先增加后降低,并且烷烴從C11到C28連續(xù)分布。白音華褐煤有機(jī)質(zhì)在300-500 o C隨熱解溫度升高迅速逸出,熱解半焦的熱溶物產(chǎn)率明顯降低。與熱解焦油相反,高溫?zé)峤獍虢辜状紵崛芪镏蟹宇惢衔锖亢艿?這說明300-500 o C熱解過程中白音華褐煤大分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中大量酚類化合物釋放和含氧官能團(tuán)的分解。不同溫度半焦的甲苯和甲醇/甲苯混合溶劑熱溶物均以脂肪烴和芳烴為主。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ530.2

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本文編號(hào)：2778385