【摘要】：β-環(huán)糊精(簡稱β-CD)是超分子化學(xué)第二代高分子有機化合物,具有內(nèi)疏水、外親水的特殊結(jié)構(gòu),它可以通過疏水作用力、范德華力、氫鍵等與許多客體分子形成包合物來改善客體分子的性質(zhì)。目前,在各個領(lǐng)域都有重要應(yīng)用。但是天然的CD也存在一些缺陷。因此,為了拓寬β-環(huán)糊精的應(yīng)用范圍,對環(huán)糊精的化學(xué)修飾非常有必要。近年來,經(jīng)過單修飾和橋聯(lián)修飾的β-環(huán)糊精衍生物的研究發(fā)展迅速,這些衍生物的物理化學(xué)性質(zhì)也都得到了相應(yīng)改善,然而,關(guān)于環(huán)糊精金屬-有機骨架材料的研究很少。因其高比表面積、可調(diào)的孔徑、易于功能化等優(yōu)勢已引起研究者們的青睞,并被廣泛應(yīng)用于氣體吸附、清潔氣體燃料的儲存、分離分析、催化、藥物載體等方面等諸多領(lǐng)域。因此,本文的主要研究內(nèi)容是制備兩種新型環(huán)糊精金屬有機骨架材料(CD-MOFs),并以K-CD-MOFs為載體進一步研究其對槲皮素和大黃素的載藥吸附行為。本論文主要的研究內(nèi)容如下:1.介紹了β-環(huán)糊精及其衍生物的的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),對金屬有機骨架材料性質(zhì)、種類、合成方法、應(yīng)用領(lǐng)域方面進行概述,最后提出了本課題的主要研究內(nèi)容。2.采用蒸氣擴散法合成了兩種新型的環(huán)糊精金屬有機骨架材料(K-CD-MOFs、Na-CD-MOFs),利用X射線單晶衍射儀解析出了其結(jié)構(gòu),通過紅外光譜、X射線粉末衍射、掃描電鏡、熱重分析等表征合成的材料。實驗結(jié)果表明,這兩種晶體材料合成成功,可用于接下來的載藥探究。3.利用浸漬法制備QU/K-CD-MOFs載藥復(fù)合物,通過紅外光譜分析、X射線粉末衍射、熱重分析等進行表征,然后K-CD-MOFs作為載藥吸附材料,探究了溫度、反應(yīng)時間、MOFs質(zhì)量、初始藥物濃度和pH值對載藥的影響。實驗結(jié)果表明:當溫度為45°C,反應(yīng)時間48h,K-CD-MOFs質(zhì)量為30mg,槲皮素初始濃度為3.2mg/ml,pH為6時,體系最大載藥量為150.2 mg/g。另外,通過擬合動力學(xué)模型表明,準二級動力學(xué)模型更適合載藥吸附過程,槲皮素與K-CD-MOFs的相互作用主要取決于范德華力和氫鍵,槲皮素的吸附行為可以表明,一些有機藥物分子可以被K-CD-MOFs化學(xué)吸附。4.采用浸漬法制備EMO/K-CD-MOFs載藥復(fù)合物,通過紅外光譜分析、X射線粉末衍射、熱重分析等手段進行表征,然后以K-CD-MOFs作為載藥吸附材料,探究了溫度、反應(yīng)時間、MOFs質(zhì)量、大黃素初始藥物濃度和pH值對載藥的影響。實驗結(jié)果表明:當溫度為35°C,反應(yīng)時間48h,K-CD-MOFs質(zhì)量為30mg,大黃素初始濃度為2.3 mg/ml,pH為6時,體系最大載藥量為199.8 mg/g。通過擬合動力學(xué)模型可知,準二級動力學(xué)模型比準一級動力學(xué)模型更適合描述載藥吸附過程,并且為化學(xué)吸附,大黃素與K-CD-MOFs的相互作用主要來自于范德華力和氫鍵。本課題采用K-CD-MOFs對大黃素進行藥物負載,以尋找一種天然、可降解、高孔隙率和高載藥量的藥物載體,并期望通過這種新型材料對大黃素的負載,以拓寬大黃素在醫(yī)藥領(lǐng)域的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：南華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O641.3;TQ460.4;O647.3
【圖文】：

1.1 環(huán)糊精化學(xué)1.1.1 環(huán)糊精結(jié)構(gòu)及性質(zhì)環(huán)糊精（Cyclodextrins,通常簡稱為 CD）是超分子化學(xué)第二代主體有機化合物，是一系列環(huán)狀低聚糖的總稱，它是由直鏈淀粉在由芽孢桿菌產(chǎn)生的環(huán)糊精葡萄糖基轉(zhuǎn)移酶作用下產(chǎn)生的。結(jié)構(gòu)類似于筒狀，由 D-吡喃葡萄糖單元通過 α-1，4 糖苷鍵首尾相連形成[1]。根據(jù)組成的葡萄糖單元數(shù)目的不同，按空腔尺寸的不同可以將環(huán)糊精分為較多種類，其中較為常見的是 α-、β-和 γ-環(huán)糊精（圖 1.1），它們分別擁有 6、7 和 8 個葡萄糖單元，空腔大小為 5-8 ，它們可以與尺寸相吻合的較小的分子形成包合物。

圖 1.2 環(huán)糊精的立體結(jié)構(gòu)圖Fig.1.2 The stereogram of cyclodextrin體分子的能力，使 CD 具有包合一系列化合物的性能。與客體分子形成穩(wěn)定的包合物后，可以改變其客體分子的理化性質(zhì)，使客體具有控制釋放、改善熱穩(wěn)定性、抗氧化性和水溶性等性質(zhì)。α-、β-和 γ-CD 都被美國食品和藥物管理局列為安全的。由于組成葡萄糖單元的數(shù)量不同，致使其空腔尺寸、水溶性和形狀等特性也不同。表 1.1 顯示了三種環(huán)糊精一些特性[7]。表 1.1 α-、β-和 γ-環(huán)糊精的基本性質(zhì)Tab. 1.1 Basic properties of α-, β- and γ-CD

2.1.2 CD-MOF 的制備將 β-環(huán)糊精（0.125 mmol）分別溶解在 5 ml 200mmol/L 的氫氧化鉀和氫氧化鈉溶液中，混合均勻后分別用濾膜過濾至兩個敞口小玻璃瓶中，加入 0.5 ml 甲醇，并將其分別放入裝有約 45 ml 甲醇的玻璃容器中，密封后放入恒溫干燥箱中，設(shè)置溫度50℃，蒸氣擴散 6 小時后得到澄清母液，將母液轉(zhuǎn)入裝有 5ml（8mg/ml）的 CTAB溶液，靜置過夜得到白色塊狀和白色針狀晶體，用異丙醇洗滌，放入二氯甲烷浸泡三天。兩個 CD-MOFs 的晶體合成路線如圖 2.1 所示。

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 任錕;李彥杰;邢若星;趙晶;張志鑫;;槲皮素對非對稱性二甲基精氨酸誘導(dǎo)損傷的腦血管內(nèi)皮細胞的保護作用及其機制研究[J];中國腦血管病雜志;2019年02期

2 陳雪;費洪新;周忠光;黃樹明;;二氫槲皮素藥理作用的研究進展[J];中醫(yī)藥學(xué)報;2017年01期

3 張宏偉;李鵬;;二氫槲皮素的研究進展及展望[J];化工管理;2016年17期

4 ;洋蔥提取物槲皮素能殺死癌細胞[J];中國食品;2017年13期

5 羅佑盛;;食療佳物數(shù)洋蔥[J];老同志之友;2017年20期

6 李俊雅;李君;;RP-HPLC法測定不同產(chǎn)地花生殼中二氫槲皮素的含量[J];河南職工醫(yī)學(xué)院學(xué)報;2013年02期

7 甘秀海;趙楊;周欣;趙超;梁志遠;;火棘不同藥用部位中槲皮素含量的比較[J];中國實驗方劑學(xué)雜志;2012年11期

8 余秋夢;戴素絹;沈渠深;陳敏;鄭碧英;戴忠;;槲皮素及其水溶性衍生物體外抑菌試驗[J];中國當代醫(yī)藥;2012年27期

9 張劍峰;陳彥鳳;孫艷芳;劉靜晶;金洪偉;;二極管陣列反相高效液相色譜法測定松針提取物中二氫槲皮素含量的研究[J];中國衛(wèi)生檢驗雜志;2011年09期

10 翟廣玉;馬海英;段艷丹;朱瑋;;槲皮素金屬配合物及其生物活性[J];信陽師范學(xué)院學(xué)報(自然科學(xué)版);2010年02期

相關(guān)會議論文 前10條

1 李念光;王振江;李寶泉;宋樹霖;;具有腫瘤預(yù)防作用的中藥黃酮槲皮素類成分的結(jié)構(gòu)研究[A];全國第3屆臨床中藥學(xué)學(xué)術(shù)研討會論文集[C];2010年

2 李念光;施志浩;唐于平;楊建平;陸兔林;張峰;黃依雯;王振江;段金廒;;通過對槲皮素區(qū)域選擇性保護和烷基化半合成4'-O-甲基槲皮素(英文)[A];全國第9屆天然藥物資源學(xué)術(shù)研討會論文集[C];2010年

3 唐振闖;高蔚娜;韋京豫;蒲玲玲;孟斌;張敏;郭長江;;槲皮素調(diào)節(jié)膽固醇作用相關(guān)機制的探討[A];第四屆泛環(huán)渤海生物化學(xué)與分子生物學(xué)會學(xué)術(shù)交流會論文集[C];2013年

4 林蓉;劉俊田;李旭;陳葳;;槲皮素對血管內(nèi)皮細胞損傷的保護作用及機制研究[A];西部大開發(fā) 科教先行與可持續(xù)發(fā)展——中國科協(xié)2000年學(xué)術(shù)年會文集[C];2000年

5 李榮新;羅云敬;李蕓;鐘儒剛;;槲皮素與維生素C協(xié)同抑制過亞硝酸根對酪氨酸的損傷[A];中國化學(xué)會第四屆有機化學(xué)學(xué)術(shù)會議論文集（上冊）[C];2005年

6 王衛(wèi)軍;孟小倩;李苗彥;楊小敏;陳世帥;張霞娟;翟廣玉;;磷鎢酸催化蘆丁水解制備槲皮素的實驗研究[A];中國化學(xué)會第四屆全國多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會論文摘要集[C];2011年

7 陳宜;黎曉新;曹曉光;;槲皮素對視網(wǎng)膜血管內(nèi)皮細胞抑制效應(yīng)的研究[A];中國眼底病論壇·全國眼底病專題學(xué)術(shù)研討會論文匯編[C];2008年

8 李秀麗;王蓉;郭云娣;白玉勤;郝丹丹;劉志杰;王曉暉;劉青妍;姜娜;;槲皮素對非酒精性脂肪肝細胞模型的改善作用及其機制的探討[A];全國第九屆海洋生物技術(shù)與創(chuàng)新藥物學(xué)術(shù)會議論文摘要集[C];2014年

9 楊宏業(yè);李康;黃翠;;基于槲皮素的治療型牙科粘接劑的研究[A];第十一次全國口腔修復(fù)學(xué)學(xué)術(shù)會議論文匯編[C];2017年

10 李鷹;周曉敏;陳丹;徐克磊;王淑燕;成麗;;槲皮素類似物關(guān)鍵中間體的合成研究[A];中國化學(xué)會第八屆天然有機化學(xué)學(xué)術(shù)研討會論文集[C];2010年

相關(guān)重要報紙文章 前6條

1 ;槲皮素：健康元素[N];人民政協(xié)報;2004年

2 本報記者 李松齡 本報通訊員 秦大勇;“健維”如何提升了國際身價[N];中國綠色時報;2013年

3 衣曉峰　孫理;槲皮素可減輕輻射損傷[N];中國醫(yī)藥報;2009年

4 記者 衣曉峰　通訊員 孫理;類黃酮物質(zhì)槲皮素可減輕輻射損傷[N];健康報;2009年

5 記者 李曉穗;槲皮素有望防治肺纖維化[N];健康報;2001年

6 記者 黃才剛;槲皮素有望防治肺纖維化[N];健康報;2001年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 閔s

本文編號：2760295