【摘要】：光生電子和空穴的有效利用已被廣泛認(rèn)為是光催化研究的熱門話題。在這項(xiàng)研究中,本課題組報(bào)道了一種多功能光催化反應(yīng)系統(tǒng),其中貴金屬Au改性的ZnIn_2S_4光催化劑,在可見光驅(qū)動(dòng)下有效的利用了光生電子和空穴將芳香醇選擇性氧化成相應(yīng)的醛和氫質(zhì)子還原成氫。貴金屬Au通過光沉積法沉積在ZnIn_2S_4納米片上提高了所制備的ZnIn_2S_4光催化劑的活性。在可見光照射(λ≥420 nm)下,與單體ZnIn_2S_4相比,0.5%Au/ZnIn_2S_4納米片用于光催化裂解苯甲醇反應(yīng),具有更高的光催化活性,苯甲醛和產(chǎn)氫的量可達(dá)到326.68和352.04μmol,這些值分別比純ZnIn_2S_4樣品的光催化活性高4.4和3.6倍。產(chǎn)氫的量子效率和光生電子對(duì)空穴的利用率可以達(dá)到8.06%(λ=400±10 nm)和98.54%。另外,代替有機(jī)溶劑,通過將芐醇分散在水中形成反應(yīng)體系,所述芳香醇能夠在可見光下同時(shí)產(chǎn)生氫和醛,它不僅充分利用電子和空穴,而且環(huán)保。此外我們還研究了在可見光下g-C_3N_4/ZnIn_2S_4復(fù)合之后在有機(jī)溶劑中選擇性氧化芳香醇到芳香醛的光催化活性。我們發(fā)現(xiàn)3%g-C_3N_4/ZnIn_2S_4樣品的光催化活性最佳。為了解釋復(fù)合光催化劑的活性我們進(jìn)行了一系列的表征。如XRD,XPS,TEM,UV-vis,PL,BET等。之后我們還提出了復(fù)合光催化劑選擇性氧化芳香醇到芳香醛的反應(yīng)機(jī)理。
【學(xué)位授予單位】：淮北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O644.1;O643.36;TQ244.1
【圖文】：

]，通常而言，我們會(huì)將固體光催化劑的能帶結(jié)構(gòu)分為三個(gè)部B)[26]、導(dǎo)帶(CB)[26]以及禁帶(Eg)[27]。下面以 TiO2[24]為列子，程(圖 1 所示)。當(dāng)入射光光子的能量大于禁帶寬度能量(Eg)時(shí)子便會(huì)受到激發(fā)，躍遷到導(dǎo)帶[28]，價(jià)帶中留下帶正電的空穴劑表面的 H2O 或 OH-能被空穴氧化生成●OH[30]，而●OH 具有夠進(jìn)一步氧化吸附到催化劑表面的物質(zhì)[31]。導(dǎo)帶中產(chǎn)生電子質(zhì)子還原成氫[7]。的光量子的波長(zhǎng)與半導(dǎo)體的禁帶寬度(Eg)要滿足一定的關(guān)系：eV)[7,32,33]，從關(guān)系式我們能看出，若想催化劑在可見光范圍內(nèi)的禁帶寬度得滿足 Eg≤3.1 eV[33,34]。常見的半導(dǎo)體的能帶位置。

圖 2 常見半導(dǎo)體的能級(jí)圖（pH=7）3 影響光催化活性的因素.1 半導(dǎo)體光催化劑能帶結(jié)構(gòu)的影響依據(jù) λg (nm) = 1240/Eg(eV)[7,32,33]這個(gè)公式我們知道，當(dāng)催化劑在可400)范圍內(nèi)有響應(yīng)時(shí)，它的禁帶寬度必須滿足 Eg≤3.1 eV[33,34]。根據(jù)之前我們知道氫質(zhì)子對(duì)氫的還原電位為 0 V(相對(duì)于 NHE)[37]，苯甲醇對(duì)苯甲電位為約+0.68 V(vs. NHE)[38-40]。在光催化選擇性氧化芳香醇到芳香醛還原成氫的反應(yīng)中，選取的催化劑導(dǎo)帶位要比氫的還原電位更負(fù)，價(jià)帶香醇/芳香醛的電位相接近[40]。因此在催化反應(yīng)中尋找具有合適能帶結(jié)

圖 1.ZnIn2S4和 X％Au / ZnIn2S4樣品的 XRD 圖。Fig. 1. XRD patterns of ZnIn2S4and X % Au/ZnIn2S4samples.2.2 XPS 分析我們進(jìn)行 X 射線光電子能譜（XPS）測(cè)量 來分析合成樣品的表面化學(xué)成價(jià)態(tài)。圖 2a 顯示了 0.5%Au/ZnIn2S4樣品的全譜，從全譜圖可以觀察到In，S，C 和 O 元素外，其他元素均未觀察到。其中 C，O 峰主要來源電膠和吸附氣體分子[38,40]。值得注意的是，在樣品的整個(gè)測(cè)量光譜中沒 Au 信號(hào)，這可能是由于其含量較低。如圖 2b-d 所示，Zn 2p 的高分 光譜分裂為兩個(gè)峰，分別位于 Zn 2p3/2（1022.0 eV）和 Zn 2p1/2（1045.2In 3d 光譜的兩個(gè)峰中心分別位于 445.0（3d5/2）和 452.6 eV（3d3/2），的兩個(gè)峰中心分別位于 161.3（S 2p3/2）和 162.6 eV（S 2p1/2），這分別

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本文編號(hào)：2743960