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改性硅基介孔吸附劑的制備及其對水中菲和銅的共去除研究

發(fā)布時間:2020-07-06 06:34
【摘要】:由于城市化,工業(yè)化和農(nóng)業(yè)活動的快速發(fā)展,多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和重金屬作為兩類環(huán)境中的持久性污染物,在各種水環(huán)境系統(tǒng)中被不斷的檢測出,進(jìn)而引起人們的廣泛關(guān)注。盡管多環(huán)芳烴和重金屬的濃度都很低(ug/L到ng/L),但多環(huán)芳烴和重金屬及其復(fù)合污染物所導(dǎo)致的長期毒性和累積效應(yīng)不容忽視。因此,迫切需要找到有效的方法來協(xié)同高效去除水環(huán)境中低劑量高毒性的多環(huán)芳烴和重金屬。論文選擇菲和銅作為多環(huán)芳烴和重金屬的代表性污染物,分析其理化特征,選擇硅基介孔材料作為吸附劑,先后制備出氨基有機官能團(tuán)改性和氨基-Fe改性的硅基介孔吸附劑,研究制備出的吸附劑對水中菲和銅吸附效能和機制。最后擴(kuò)大氨基-Fe改性硅基介孔吸附劑在去除水中多環(huán)芳烴和重金屬方面的應(yīng)用。主要結(jié)論如下:(1)利用水熱反應(yīng)和直接合成法分別成功制備出典型的硅基介孔材料SBA15和MCM-41,分別對其進(jìn)行氨基有機官能團(tuán)改性,成功制備出N,N-SBA15和N,N-MCM-41,并研究其對菲和銅的吸附效能,研究結(jié)果表明N,N-SBA15和N,N-MCM-41對菲和銅的吸附動力學(xué)和等溫線更符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir模型。溶液的pH值和離子強度對N,N-SBA15和N,N-MCM-41吸附菲和銅影響很大。在菲和銅共存的條件下,對比這兩種吸附劑對菲和銅的吸附效能,N,N-SBA15對菲和銅的去除具有相互抑制的作用,N,N-MCM-41對菲和銅的去除具有相互促進(jìn)的作用。(2)在氨基改性的基礎(chǔ)上摻雜活性基團(tuán)Fe,成功制備出新的硅基介孔吸附劑并命名為Fe-N,N-MCM-41。通過批實驗研究改性硅基介孔吸附劑Fe-N,N-MCM-41對水中菲和銅的去除效能,研究結(jié)果表明:硅基介孔吸附劑Fe-N,N-MCM-41對菲和銅的吸附動力學(xué)和等溫線也更符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir模型,說明菲和銅在Fe-N,N-MCM-41上的吸附過程是一種單層的化學(xué)絡(luò)合反應(yīng)。溶液pH值和離子強度對水中菲和銅的吸附均有影響,隨著pH和離子強度的升高,Fe-N,N-MCM-41對菲的吸附分別呈現(xiàn)降低和增加趨勢,對銅的吸附則分別呈現(xiàn)出增加和降低的趨勢。Fe-N,N-MCM-41對菲和銅的最大吸附容量分別是:29ug/g和6.34mg/g。此外,Fe-N,N-MCM-41對菲和銅的去除同樣具有相互促進(jìn)的作用。(3)通過對N,N-MCM-41和Fe-N,N-MCM-41對菲和銅的吸附容量的比較,優(yōu)選出吸附劑Fe-N,N-MCM-41,研究其對水中多種多環(huán)芳烴和重金屬的去除。選擇菲,芘,菲、芘混合物,鉛,銅及鉛和銅混合物作為研究對象;分別研究Fe-N,N-MCM-41對上述污染物的吸附等溫線和動力學(xué)。研究表明,Fe-N,N-MCM-41對芘的吸附容量高于菲;對鉛的吸附容量高于銅。這說明Fe-N,N-MCM-41對污染物的吸附,與污染物自身的特性與關(guān)。此外,還觀察到:對多環(huán)芳烴類混合污染物的吸附,在菲和芘共存的情況下,Fe-N,N-MCM-41對菲和芘的吸附容量均減小;同樣的,對于重金屬類混合污染物的吸附,在鉛和銅共存的條件下,Fe-N,N-MCM-41對鉛和銅的吸附容量也減小,這可能是污染物之間競爭吸附的結(jié)果。
【學(xué)位授予單位】:北京建筑大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號】:TQ424;TQ0
【圖文】:

路線圖,研究技術(shù),路線圖,介孔


圖 1-1 改性硅基介孔吸附劑的制備及其對水中菲和銅的共去除研究技術(shù)路線圖Fig.1-1 Preparation of modified silicon-based mesoporous adsorbent and its technical roadmap forsynergistic removal of phenanthrene and copper in water

示意圖,示意圖,介孔材料,三甲氧基硅烷


時去除模板劑 CTAB,最終得到 MCM-41 介孔材料。將 2g 的 SBA15 和 MCM-41 在氮氣條件下干燥 1h。之后置于 500ml 的錐形瓶中,加入 250ml 的甲苯劇烈攪拌 1h。再加入 3-氨基丙基三甲氧基硅烷,攪拌 15min,之后加熱回流24h,將反應(yīng)后的混合物過濾,并用異丙醇清洗,冷凍干燥,得到SBA15和MCM-41改性后的硅基介孔材料,并將其分別命名為 N,N-SBA15,N,N-MCM-41[86, 87]。

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8 胡健;張國平;劉

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