【摘要】：血根堿(SA)和白屈菜紅堿(CHE)均為具有豐富藥理活性的苯并菲啶類生物堿,在腫瘤治療等方面有著巨大的應(yīng)用前景,因此研究這兩種生物堿的分離與應(yīng)用具有重要意義。但SA和CHE在博落回中的含量較少,傳統(tǒng)的分離方法存在著較多的不足之處,因此開發(fā)一種高效且環(huán)保的分離材料用于SA和CHE的分離具有較高的應(yīng)用價值。功能化磁性材料作為一種新型材料,既具有磁響應(yīng)性又具有可修飾性,在藥物分離及緩釋等領(lǐng)域中得到了廣泛的應(yīng)用。本研究合成了兩種功能化磁性材料,一種是用于分離生物堿的磁性分子印跡聚合物,另一種是具有緩釋性能的磁性-溫敏水凝膠。具體研究內(nèi)容如下:(1)以功能化的Fe_3O_4@SiO_2為磁性載體,SA為模板,4-乙烯基吡啶為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,采用分子印跡技術(shù),合成了血根堿-磁性分子印跡聚合物(SMs)。通過TEM、FT-IR、XRD、TGA和VSM等表征了聚合物的形貌和結(jié)構(gòu),并設(shè)計靜態(tài)吸附、動力學(xué)吸附、重復(fù)利用性和選擇性等實驗研究了SMs的吸附能力和選擇性。結(jié)果表明,所制備的SMs為核殼結(jié)構(gòu),粒徑約為300 nm。吸附實驗表明,SMs對SA具有較高的吸附量(Q_(max)=12.24 mg/g)。吸附等溫線和動力學(xué)參數(shù)表明,SMs對SA的吸附過程符合Langmuir等溫線模型和準二級動力學(xué)模型。選擇性實驗表明,與類似物相比,SMs對SA的選擇性吸附能力更高。此外,采用SMs對博落回提取廢液中的SA進行了富集,可將約65.17%的SA提取出來。結(jié)果表明SMs可用于從中草藥中分離和富集SA。(2)借助Gaussian 09軟件,利用密度泛函理論在B3LYP/6-31G(d,p)水平上計算了CHE,α-甲基丙烯酸(MAA)及CHE和MAA以不同比例形成的復(fù)合物的相互作用能。以功能化的Fe_3O_4@SiO_2為磁性載體,CHE為模板,MAA為功能單體,EGDMA為交聯(lián)劑,高斯計算結(jié)果為理論指導(dǎo),采用分子印跡技術(shù),制備了白屈菜紅堿-磁性分子印跡聚合物(CMs)。用FT-IR、XRD、TEM、TGA和VSM等表征研究了CMs的形貌、組成及磁性能。并通過一系列吸附實驗研究了CMs的吸附特性。實驗結(jié)果表明,CMs對CHE表現(xiàn)出較好的吸附效果(Q_(max)=7.96 mg/g)、良好的重復(fù)利用性和選擇性。通過對等溫吸附和動力學(xué)模型參數(shù)的計算,發(fā)現(xiàn)吸附過程與Langmuir等溫吸附模型和準二級動力學(xué)模型擬合程度較好。此外,還成功地將CMs作為吸附劑用于博落回提取液中CHE的分離,可提取出約69.51%的CHE。結(jié)果表明,CMs可用于天然藥用植物等復(fù)雜樣品中CHE的選擇性吸附。(3)以N-異丙基丙烯酰胺(NIPAm)為溫敏單體,丙烯酰胺(Am)為共聚單體,將雙鍵功能化的Fe_3O_4@SiO_2引入至P(NIPAm-co-Am)凝膠網(wǎng)絡(luò)中,得到磁性-溫敏雙重響應(yīng)水凝膠(MHs)。采用SEM、FT-IR、XRD、TGA、DSC和VSM等對復(fù)合水凝膠進行了表征,并研究了復(fù)合水凝膠的溶脹和溫度敏感性能。實驗結(jié)果表明,所得到的復(fù)合水凝膠具有良好的磁熱響應(yīng)性能和溫敏性,凝膠的相轉(zhuǎn)變溫度隨著酰胺基團的增加向高溫方向移動。采用CHE為模型藥物,初步探究了復(fù)合水凝膠在不同溫度及交變磁場作用下對CHE的控釋情況,并通過數(shù)學(xué)模型分析了復(fù)合水凝膠的釋藥機理。釋藥實驗結(jié)果表明凝膠在45℃時藥物累積釋放度高達85.73%,而25℃時累積釋放度僅為27.52%,說明高溫有利于藥物釋放。同時采用間歇施加磁場比持續(xù)施加磁場的釋藥效果好,其藥物累積釋放度可達87.88%。因此,MHs在腫瘤的熱療與化療聯(lián)合治療中具有廣泛的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：湖南理工學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O631.3;TQ427.26;TQ460.4
【圖文】：

圖 1-2 不同 Fe3O4多面體晶面示意圖[38]劑熱法法以有機溶劑作為反應(yīng)溶劑，反應(yīng)物在非水、高溫、高壓反應(yīng)條。該方法的反應(yīng)條件比較溫和，且易控制產(chǎn)物晶粒大小。陳艷萍等[d(acac)2（Pd 源），PEG-400（還原劑），油酸和油胺為原料，在二了粒徑為 3 nm 左右的 FePd 納米顆粒。Xu 等[40]采用乙二醇2O 作為 Fe 源，KOH 作為礦化劑，在 250℃條件下反應(yīng) 24 h，得e3O4納米粒子。Deng 等[41]使用 FeCl3·6H2O 在乙二醇中進行熱還將磁性納米粒子的粒徑大小控制在 200 nm-800 nm 內(nèi)，且粒徑的大。

理工學(xué)院碩士學(xué)位論文 第 1 章 緒 的應(yīng)用。趙海濤等[42]以乙酰丙酮鐵、乙酰丙酮鎳和乙酰丙酮鋅為原料，十八烯作為溶表面活性劑的作用下，采用熱分解法制備了 Ni0.5Zn0.5Fe2O4納米粒子。研究發(fā)現(xiàn)表面的用量、回流溫度和時間均會影響納米顆粒的形貌、尺寸以及分散性。Song 等[43]以為原料，通過熱分解法合成了兩種不同形貌的單分散納米 Fe3O4，研究發(fā)現(xiàn)當 Fe3O4形時，具有更強的飽和磁化強度，較好的磁共振成像對比效果和磁熱轉(zhuǎn)換效率。

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本文編號：2742737