【摘要】：膜分離工藝是21世紀(jì)以來最具發(fā)展?jié)摿Φ囊豁椥屡d技術(shù),與傳統(tǒng)分離方法相比,具有高效環(huán)保、操作簡便靈活等優(yōu)勢,廣泛應(yīng)用在天然氣和氫氣純化、氮氣和氧氣富集以及二氧化碳捕獲等領(lǐng)域。在膜分離材料的選擇方面,高分子膜材料具有較好的可加工性,其中聚酰亞胺材料因具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和突出的機械強度以及良好的分離性能成為氣體分離膜材料的首選。然而對于分子主鏈剛性較大、對稱度較高和分子間作用力較強的芳香聚酰亞胺來說,分子鏈的自由體積較小,氣體的滲透系數(shù)較低,不利于氣體的分離;此外聚酰亞胺膜材料在高壓的測試條件下極易出現(xiàn)塑化,降低了材料的分離性能,限制了材料的應(yīng)用范圍。交聯(lián)和共混等改性手段是改善材料性能的有效方法。交聯(lián)是通過將高分子材料經(jīng)熱處理、引入化學(xué)交聯(lián)劑或紫外光輻照等辦法形成三維網(wǎng)狀的結(jié)構(gòu),降低分子鏈段的運動能力,達到抗塑化的效果;共混則是通過在聚合物基質(zhì)中加入無機納米粒子,限制高分子鏈的運動,提供額外的運輸通道,同時提高材料的分離性能。本論文通過對聚酰亞胺材料進行化學(xué)交聯(lián)和共混處理,探究了其對氣體分離性能的影響。首先,根據(jù)本課題組先前工作,合成了含三氟甲基的聚酰亞胺,并用二胺作為交聯(lián)試劑與其進行化學(xué)交聯(lián)反應(yīng),探究二胺種類和交聯(lián)時間對其影響。結(jié)果表明,聚酰亞胺膜在脂肪族二胺中發(fā)生溶解現(xiàn)象而在芳香二胺中較為完整。與未交聯(lián)的聚酰亞胺相比,交聯(lián)后的聚酰亞胺膜較早的出現(xiàn)了熱分解,這主要是因為交聯(lián)劑的引入使得熱分解溫度稍有降低。在氣體分離測試中,氣體的滲透系數(shù)呈現(xiàn)下降的趨勢,而對氣體的選擇性則呈現(xiàn)出先增大后減小的規(guī)律。其次,我們合成了一系列不同比例的含羧基聚酰亞胺以及一種有機金屬框架結(jié)構(gòu)粒子(Mg-MOF-74),探究聚合物中羧基含量對材料氣體分離性能的影響;同時由含羧基聚酰亞胺和Mg-MOF-74制備混合基質(zhì)膜(MMMs),討論MMMs的氣體分離性能。第一,與不含羧基的聚酰亞胺相比,含羧基聚酰亞胺的熱穩(wěn)定性隨羧基含量的增加而降低,玻璃化轉(zhuǎn)變溫度提高,但由于羧基側(cè)基的存在致使熱分解溫度降低;同時由于分子鏈中的羧基可以通過相互作用形成氫鍵,并且形成氫鍵的含量隨著羧基含量的增加而增大,從而使得氣體的滲透系數(shù)降低,選擇性增大。第二,選取羧基含量30%的聚酰亞胺作為基質(zhì),Mg-MOF-74添加量分別為5 wt%、10 wt%,15 wt%,制備混合基質(zhì)膜。在SEM的表征中發(fā)現(xiàn)粒子能夠在聚合物中很好的分散,形成較為均勻的體系。對MMMs進行熱性能測試,聚合物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度隨著Mg-MOF-74的加入表現(xiàn)出較大的提升,由264.7℃上升到了288.8℃,并且具有較好的熱穩(wěn)定性;此外,可能高分子鏈結(jié)構(gòu)在一定程度上堵塞了Mg-MOF-74的孔道,減小了氣體分子的擴散通道,降低了氣體的滲透系數(shù),同時粒子的加入也限制了高分子鏈段的運動能力,降低了分子鏈的自由體積,兩者的協(xié)同作用致使MMMs的氣體分離性能降低。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ051.893

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