【摘要】：膜分離工藝是21世紀(jì)以來最具發(fā)展?jié)摿Φ囊豁?xiàng)新興技術(shù),與傳統(tǒng)分離方法相比,具有高效環(huán)保、操作簡(jiǎn)便靈活等優(yōu)勢(shì),廣泛應(yīng)用在天然氣和氫氣純化、氮?dú)夂脱鯕飧患约岸趸疾东@等領(lǐng)域。在膜分離材料的選擇方面,高分子膜材料具有較好的可加工性,其中聚酰亞胺材料因具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和突出的機(jī)械強(qiáng)度以及良好的分離性能成為氣體分離膜材料的首選。然而對(duì)于分子主鏈剛性較大、對(duì)稱度較高和分子間作用力較強(qiáng)的芳香聚酰亞胺來說,分子鏈的自由體積較小,氣體的滲透系數(shù)較低,不利于氣體的分離;此外聚酰亞胺膜材料在高壓的測(cè)試條件下極易出現(xiàn)塑化,降低了材料的分離性能,限制了材料的應(yīng)用范圍。交聯(lián)和共混等改性手段是改善材料性能的有效方法。交聯(lián)是通過將高分子材料經(jīng)熱處理、引入化學(xué)交聯(lián)劑或紫外光輻照等辦法形成三維網(wǎng)狀的結(jié)構(gòu),降低分子鏈段的運(yùn)動(dòng)能力,達(dá)到抗塑化的效果;共混則是通過在聚合物基質(zhì)中加入無機(jī)納米粒子,限制高分子鏈的運(yùn)動(dòng),提供額外的運(yùn)輸通道,同時(shí)提高材料的分離性能。本論文通過對(duì)聚酰亞胺材料進(jìn)行化學(xué)交聯(lián)和共混處理,探究了其對(duì)氣體分離性能的影響。首先,根據(jù)本課題組先前工作,合成了含三氟甲基的聚酰亞胺,并用二胺作為交聯(lián)試劑與其進(jìn)行化學(xué)交聯(lián)反應(yīng),探究二胺種類和交聯(lián)時(shí)間對(duì)其影響。結(jié)果表明,聚酰亞胺膜在脂肪族二胺中發(fā)生溶解現(xiàn)象而在芳香二胺中較為完整。與未交聯(lián)的聚酰亞胺相比,交聯(lián)后的聚酰亞胺膜較早的出現(xiàn)了熱分解,這主要是因?yàn)榻宦?lián)劑的引入使得熱分解溫度稍有降低。在氣體分離測(cè)試中,氣體的滲透系數(shù)呈現(xiàn)下降的趨勢(shì),而對(duì)氣體的選擇性則呈現(xiàn)出先增大后減小的規(guī)律。其次,我們合成了一系列不同比例的含羧基聚酰亞胺以及一種有機(jī)金屬框架結(jié)構(gòu)粒子(Mg-MOF-74),探究聚合物中羧基含量對(duì)材料氣體分離性能的影響;同時(shí)由含羧基聚酰亞胺和Mg-MOF-74制備混合基質(zhì)膜(MMMs),討論MMMs的氣體分離性能。第一,與不含羧基的聚酰亞胺相比,含羧基聚酰亞胺的熱穩(wěn)定性隨羧基含量的增加而降低,玻璃化轉(zhuǎn)變溫度提高,但由于羧基側(cè)基的存在致使熱分解溫度降低;同時(shí)由于分子鏈中的羧基可以通過相互作用形成氫鍵,并且形成氫鍵的含量隨著羧基含量的增加而增大,從而使得氣體的滲透系數(shù)降低,選擇性增大。第二,選取羧基含量30%的聚酰亞胺作為基質(zhì),Mg-MOF-74添加量分別為5 wt%、10 wt%,15 wt%,制備混合基質(zhì)膜。在SEM的表征中發(fā)現(xiàn)粒子能夠在聚合物中很好的分散,形成較為均勻的體系。對(duì)MMMs進(jìn)行熱性能測(cè)試,聚合物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度隨著Mg-MOF-74的加入表現(xiàn)出較大的提升,由264.7℃上升到了288.8℃,并且具有較好的熱穩(wěn)定性;此外,可能高分子鏈結(jié)構(gòu)在一定程度上堵塞了Mg-MOF-74的孔道,減小了氣體分子的擴(kuò)散通道,降低了氣體的滲透系數(shù),同時(shí)粒子的加入也限制了高分子鏈段的運(yùn)動(dòng)能力,降低了分子鏈的自由體積,兩者的協(xié)同作用致使MMMs的氣體分離性能降低。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ051.893

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