【摘要】：螺旋霉素(spiramycin)是臨床上廣泛使用的一類大環(huán)內(nèi)酯類抗生素,在其生產(chǎn)環(huán)節(jié)會(huì)產(chǎn)生大量含高濃度螺旋霉素的廢水。針對(duì)螺旋霉素生產(chǎn)廢水,固體酸水解是一種有效的預(yù)理技術(shù),具有高效率、高選擇性等特點(diǎn)。本研究以螺旋霉素為目標(biāo)物,在不同的強(qiáng)化手段下研究固體酸水解螺旋霉素的效能,評(píng)價(jià)其水解產(chǎn)物的抗菌效價(jià),解析螺旋霉素在酸性環(huán)境下的水解機(jī)制。最終,評(píng)價(jià)該預(yù)處理技術(shù)對(duì)實(shí)際抗生素廢水的處理效果使用氨基磺酸強(qiáng)化雜多酸水解螺旋霉素,優(yōu)化確定了氨基磺酸的投加量和水解溫度。當(dāng)氨基磺酸投量為0.3 g/L、雜多酸投量為1.0 g/L和溫度為35℃時(shí),三種雜多酸與氨基磺酸聯(lián)合在40 min內(nèi)均能實(shí)現(xiàn)對(duì)20 mg/L螺旋霉素的有效水解。硅鎢酸與氨基磺酸聯(lián)合時(shí),螺旋霉素及其抗菌效價(jià)的去除率均能達(dá)到100%。針對(duì)濃度為433 mg/L的螺旋霉素生產(chǎn)廢水,當(dāng)雜多酸投加量為20 g/L和氨基磺酸投加量為6 g/L時(shí),40 min內(nèi)即可實(shí)現(xiàn)螺旋霉素的完全去除和其生物效價(jià)顯著降低。使用微波強(qiáng)化雜多酸水解螺旋霉素,優(yōu)選了硅鎢酸作為最佳的固體酸。當(dāng)硅鎢酸投加量為1.0 g/L,微波功率為200 W時(shí),在8min時(shí)100mg/L螺旋霉素被完全去除,其生物效價(jià)去除率達(dá)到98%。使用超高效液相色譜飛行時(shí)間質(zhì)譜(UPLC-Q/TOF-MS)進(jìn)行水解產(chǎn)物鑒定和水解途徑解析,結(jié)果表明糖苷鍵斷裂導(dǎo)致mycarose、forosamine和mycaminose從螺旋霉素分子結(jié)構(gòu)上脫落。針對(duì)濃度為433 mg/L的螺旋霉素生產(chǎn)廢水,當(dāng)微波功率為500 W和硅鎢酸投量為10 g/L時(shí),6 min內(nèi)即可實(shí)現(xiàn)螺旋霉素及其效價(jià)的完全去除采用不同磺酸化試劑和不同磺酸化方法制備了多種磺酸化生物炭并進(jìn)行了相關(guān)物化表征,H3和X3具有最高的總酸量和-SO3H酸量。在微波加熱下,評(píng)價(jià)了磺化生物炭對(duì)螺旋霉素的水解效能。當(dāng)微波功率為200 W和磺酸化生物炭投量為1.0 g/L時(shí),10 min內(nèi)H3和X3對(duì)40 mg/L螺旋霉素的去除率分別為94%和100%,效價(jià)去除率分別為93%和99.5%。本研究系統(tǒng)地探討了不同方式強(qiáng)化固體酸水解螺旋霉素的效能并評(píng)價(jià)了水解產(chǎn)物的抗菌效價(jià),解析了螺旋霉素的水解機(jī)制為分子結(jié)構(gòu)中糖苷鍵的斷裂導(dǎo)致其藥效官能團(tuán)脫落,從而降低其生物效價(jià)。本研究所采用的固體酸能夠在短時(shí)間內(nèi)有效地處理高濃度螺旋霉素生產(chǎn)廢水,初步建立了用于螺旋霉素生產(chǎn)廢水快速高效預(yù)處理的技術(shù)。
【學(xué)位授予單位】：北京林業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X787
【圖文】：

圖１．１技術(shù)路線圖逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｔｈｅ邋ｔｅｃｈｎｉｃａｌ邋ｒｏｕｔｅ逡逑

螺旋霉素（ｓｐｉｒａｍｙｃｉｎ）屬于１６元環(huán)大環(huán)內(nèi)酯抗生素，主要分為由Ｉ、ＩＩ和ＩＩＩ三逡逑種，國(guó)外以螺旋霉素Ｉ邋（含量大于８５％）為主，我國(guó)以螺旋霉素ＩＩ和ＩＩＩ為主，結(jié)構(gòu)逡逑式如圖２．１所示。難溶于水，易溶于乙醇、甲醇以及乙腈等有機(jī)溶劑，其水溶液呈弱逡逑堿性，ｐＫａ值為７．９。逡逑Ｏ’逡逑．．．．ＣＨｊ邐Ｒｌ邐Ｒ２邋Ｒｓ逡逑丨｜邐丨邐Ｓｐｉｒａｍｙｃｉｎ邋Ｉ邋Ｈ邐Ｈ邋Ｈ逡逑Ｚ邐么邋Ｈ３（＼邐Ｓｐｉｒａｍｙｃｉｎ邋ＩＩ邋ＣＯＣＨ３邋Ｈ邋Ｈ逡逑｝邐±邐ＳｐｌｒａｍｙｃｉｎＩＩＩＣＯＣ：Ｈ５邋Ｈ邋Ｈ逡逑ＬＸＪ逡逑＊（）Ｒ邋丨邐ＣＨ，逡逑圖２．１螺旋霉素分子結(jié)構(gòu)逡逑Ｆｉｇ．邋２．１邋Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｓｐｉｒａｍｙｃｉｎ逡逑螺旋霉素水解實(shí)驗(yàn)在１００邋ｍＬ或５００邋ｍＬ燒杯中進(jìn)行，螺旋霉素溶液的配制方法逡逑為先用甲醇溶解一定量螺旋霉素粉末制備成濃度為１０００ｍｇ／Ｌ的儲(chǔ)備液，然后按照實(shí)逡逑驗(yàn)設(shè)定的濃度將儲(chǔ)備液稀釋成工作液。按照實(shí)驗(yàn)設(shè)定的固體酸投加量向溶液中加入固逡逑體酸，按照實(shí)驗(yàn)確定的溫度設(shè)置水浴加熱（圖２．２（ａ））的溫度，設(shè)定轉(zhuǎn)速為４００ｒｐｍ，逡逑反應(yīng)期間用錫箔紙將燒杯蓋住。按照實(shí)驗(yàn)要求設(shè)置微波功率和微波照射時(shí)間（圖逡逑２．２（ｂ））。每間隔一定時(shí)間取樣（約１．５邋ｍＬ），樣品用０．２２，的水系濾膜過(guò)濾后盛于棕逡逑色的液相色譜進(jìn)樣小瓶中，置于－４邋°Ｃ下保存，在２天內(nèi)使用高效液相色譜（ＨＰＬＣ）測(cè)逡逑定樣品中螺旋霉素濃度。逡逑ＵＳ逡逑Ｍｍ

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本文編號(hào)：2736935