【摘要】：我國擁有豐富的鹽湖資源,其中富含鈉、鉀、鎂、鋰等鹽類成分。目前,鹽湖開發(fā)主要是以提取鉀和鋰資源為主,在提鉀和提鋰的過程中副產(chǎn)了大量的鎂化合物,不僅造成了資源浪費,同時還引發(fā)了環(huán)保問題,因此需要對鹽湖鎂資源進行有效利用,以促進鹽湖資源的綜合利用和平衡開采。當前鹽湖鎂資源的開發(fā)利用多處于初級或低值化階段,更高層次的開發(fā)要著重于鎂基產(chǎn)品的多途徑利用。水滑石(LDHs)作為一類高值化無機超分子結(jié)構(gòu)功能材料,在諸多領域具有廣泛的應用,尤其作為紫外阻隔材料添加到高聚物中表現(xiàn)出良好的效果,可以顯著提高聚合物材料的耐光老化性。目前,傳統(tǒng)MgAl-LDHs的紫外阻隔性較弱,為提高鎂基LDHs材料的紫外阻隔性能,有必要更深入地研究LDHs材料與紫外阻隔性能間的構(gòu)效關系,從而開發(fā)出具有優(yōu)異性能的新型鎂基LDHs紫外阻隔材料,并進一步促進其在高分子材料抗紫外老化領域的應用。本論文針對聚合物材料的紫外老化現(xiàn)象和鎂基LDHs紫外阻隔材料在應用過程中存在的瓶頸問題,首先,系統(tǒng)地研究了鎂基LDHs的主體層板化學組成、一次粒徑與其紫外阻隔性能之間的構(gòu)效關系;接著,以高鎂鋰比鹽湖鹵水為原料制備鎂基LDHs紫外阻隔材料,同時降低鹵水鎂鋰比;再者,使用成核晶化隔離法對制備過程進行強化,得到粒徑均一的LDHs產(chǎn)品,并系統(tǒng)考察了合成工藝中投料比、反應溫度和反應時間對鎂基LDHs產(chǎn)品結(jié)構(gòu)、形貌和粒徑的影響,為鹽湖鹵水中鎂資源高值化利用及鎂鋰分離提供了基礎工藝參數(shù);最后,將制備的系列鎂基LDHs紫外阻隔材料添加到聚丙烯(PP)中進行紫外加速老化實驗,考察了其對聚合物材料的抗紫外老化效果。主要的研究內(nèi)容和成果如下:1.不同層板組成的鎂基LDHs制備及其紫外阻隔性能研究首先采用成核晶化隔離法可控合成了具有相同粒徑、不同層板組成的M~(II)MgAl-LDHs(M=Mg,Co,Ni,Cu,Zn)材料,研究了層板組成對鎂基LDHs紫外阻隔性能的影響。實驗結(jié)果表明在UVA和UVB區(qū)域ZnMgAl-LDHs顯示出最高的紫外阻隔性能,在UVC區(qū)域中CuMgAl-LDHs顯示出最高的阻隔性能。進一步將M~(II)MgAl-LDHs添加到PP中進行紫外加速老化試驗,結(jié)果表明ZnMgAl-LDHs對PP中自由基的產(chǎn)生具有最強的抑制作用,因此PP/ZnMgAl-LDHs表現(xiàn)出最優(yōu)異的耐光老化性。該部分工作為鎂基LDHs紫外阻隔材料的工業(yè)應用和推廣提供了一定的理論基礎和技術(shù)支持。2.不同粒徑的鎂基LDHs制備及其紫外阻隔性能研究采用不同的沉淀劑,利用成核晶化隔離法和水熱合成法可控合成了具有相同層板化學組成,一次粒徑平均值分別為63 nm、80 nm、136 nm、270 nm、466 nm、570 nm、1.3μm、1.7μm、3.3μm和4.5μm的系列鎂基LDHs,并研究了一次粒徑對鎂基LDHs紫外阻隔性能的影響。實驗結(jié)果表明,一次粒徑為136 nm~270 nm的Mg_2Al-LDHs具有最佳的紫外阻隔性能。該部分工作對于控制紫外阻隔用鎂基LDHs的粒徑范圍,以及可控制備納米級和微米級鎂基LDHs材料具有一定的借鑒意義。3.以鹽湖鹵水為原料制備鎂基LDHs及其紫外阻隔性能研究利用青海東臺吉乃爾鹽湖老鹵(鎂鋰比值為22.02)為原料,采用成核晶化隔離法制備鎂基LDHs紫外阻隔材料,考察了原料濃度、反應溫度、晶化時間等工藝參數(shù)對鎂基LDHs結(jié)構(gòu)和形貌的影響。實驗結(jié)果表明,當鹵水鎂離子濃度為0.8 mol·L~(-1),反應溫度為120°C,晶化時間為24 h時,可制備出結(jié)晶度高、形貌規(guī)整、一次粒徑在170 nm左右的Mg_2Al-LDHs和226 nm左右的ZnMgAl-LDHs,同時得到可回收料液的鎂鋰比值在0.85以下。該部分工作為鹽湖鎂資源開發(fā)出高值化鎂基LDHs紫外阻隔材料提供了基礎工藝參數(shù),同時為降低高鎂鋰比鹽湖鹵水的鎂鋰比提供了新思路。
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院青海鹽湖研究所)
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TB34;TQ325.14
【圖文】：

鎂基水滑石紫外阻隔材料的制備及在聚丙烯中的應用所示，LDHs 是一類很大的天然和合成化合物，其結(jié)層，其中主體層板的結(jié)構(gòu)類似于水鎂石 Mg(OH)2，不靜電中性的，而 LDHs 相的主體層板上一些 MO6八離子同晶取代，使主體層板帶正電荷；中間層存在帶s 呈電中性。此外 LDHs 層間還容納有水分子與層板

1.2 LDHs 的兩種層板堆積方式（左：菱形堆積，右：六方堆積）Figure 1.2 Two stacking methods of LDHs. (left: 3R, right: 2H)表 1.2 部分鎂基水滑石族天然礦物Table 1.2 Magnesium-based hydrotalcite group minerals英文名稱 M2+M3+化學式 對稱類Hydrotalcite Mg Al Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O 3R Manasseite Mg Al Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O 2H Quintinite-3T Mg Al Mg4Al2(OH)12CO3·3H2O 3R Quintinite-2H Mg Al Mg4Al2(OH)12CO3·3H2O 2H Meixnerite Mg Al Mg6Al2(OH)18·4H2O 3R Stichtite Mg Cr Mg6Cr2(OH)16CO3·4H2O 3R Barbertonite Mg Cr Mg6Cr2(OH)16CO3·4H2O 2H Desautelsite Mg Mn Mg6Mn2(OH)16CO3·4H2O 3R

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