【摘要】：Y沸石由于具有三維互通的孔道結(jié)構(gòu),較大的孔尺寸以及活性高等優(yōu)點(diǎn),成為石油煉制過程中流體催化裂化(FCC)反應(yīng)中催化劑的主要活性成分。但直接合成的Y沸石硅鋁比較低,穩(wěn)定性差,在重油裂化反應(yīng)中對(duì)大分子的可接近性差且具有擴(kuò)散限制,使其無(wú)法達(dá)到理想的催化效果,因此需要對(duì)其進(jìn)行改性。改性后Y沸石的硅鋁比,孔結(jié)構(gòu)以及酸性等性質(zhì)均會(huì)發(fā)生不同程度的改變。為了探究改性后Y沸石的孔結(jié)構(gòu)以及表面性質(zhì)等變化對(duì)其吸附與擴(kuò)散性能的影響,本文選取一系列經(jīng)過不同改性方法處理的USY沸石樣品作為研究對(duì)象,以甲基環(huán)己烷為探針分子,采用重量法和ZLC方法對(duì)其在不同改性USY沸石中的吸附與擴(kuò)散性能進(jìn)行探究,并與以甲苯為探針分子的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,系統(tǒng)地考察探究了改性USY沸石的孔結(jié)構(gòu),表面酸性變化以及探針分子自身性質(zhì)對(duì)吸附與擴(kuò)散的影響。本論文的研究?jī)?nèi)容與主要結(jié)論如下:1.甲基環(huán)己烷在改性USY沸石中的吸附性能研究采用重量法(IGA)測(cè)量了甲基環(huán)己烷在純微孔Y沸石NH_4Y以及不同改性USY沸石樣品中的吸附等溫線,結(jié)果發(fā)現(xiàn)甲基環(huán)己烷在NH_4Y樣品中的吸附等溫線符合Ⅰ型等溫線特征,而其他樣品則呈現(xiàn)出Ⅰ+Ⅳ型等溫線特征。甲基環(huán)己烷在USY沸石樣品中的吸附量受酸性與孔體積兩個(gè)因素的影響,且孔體積是其主要的影響因素。隨著USY沸石中酸量的增大,甲基環(huán)己烷分子與沸石表面的靜電作用力越強(qiáng),代表相互作用力大小的b,Q以及亨利常數(shù)(K_H)與初始吸附熱(Q_(st))均呈現(xiàn)增大趨勢(shì)。2.甲基環(huán)己烷在改性USY沸石中的擴(kuò)散性能研究采用零長(zhǎng)柱法(ZLC)測(cè)量了甲基環(huán)己烷在純微孔Y沸石NH_4Y以及不同改性USY沸石樣品中的脫附動(dòng)力學(xué)曲線,結(jié)果發(fā)現(xiàn)甲基環(huán)己烷在USY沸石中的擴(kuò)散過程影響因素較為復(fù)雜,擴(kuò)散速率的加快既可以歸因于中孔體積的增大,又可以歸因于吸附質(zhì)分子與沸石表面吸附質(zhì)位點(diǎn)之間的相互作用力的減弱,且酸性是影響擴(kuò)散速率快慢的主導(dǎo)因素。而擴(kuò)散活化能主要受吸附質(zhì)分子與沸石孔壁表面之間相互作用力的影響,相互作用力越大,擴(kuò)散活化能就越大。3.甲基環(huán)己烷與甲苯的吸附與擴(kuò)散對(duì)比將甲基環(huán)己烷與甲苯實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果發(fā)現(xiàn)甲苯分子由于極性較大,與沸石表面靜電場(chǎng)之間的相互作用力更強(qiáng),且甲苯分子相互之間的作用力也較強(qiáng),在沸石孔道中的排列更加緊密,因此USY(1),USY(S),USY(FS),USY(F),USY(530)以及USY(570)這幾個(gè)樣品中,甲苯的吸附量整體大于甲基環(huán)己烷。而其他樣品由于改性方法的不同,導(dǎo)致其表面性質(zhì)有所不同,因此對(duì)極性分子甲苯的優(yōu)先吸附能力降低,導(dǎo)致其微孔區(qū)甲苯的吸附量較低。沸石表面性質(zhì)的變化對(duì)極性較大的分子影響較大。對(duì)擴(kuò)散來(lái)說(shuō),由于極性分子與沸石表面之間的相互作用更加強(qiáng)烈,擴(kuò)散時(shí)所受的阻力更大,在所有USY沸石中甲苯的有效擴(kuò)散常數(shù)均小于甲基環(huán)己烷。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ424.25

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本文編號(hào)：2725890