【摘要】：丙烯是塑料、合成橡膠和合成纖維三大合成材料的基本原料,也是重要的化工原料,其需求量逐年增加。除傳統(tǒng)的蒸汽裂解、催化裂化以及甲烷制丙烯(MTO)等方法外,新型的丙烯制備方法受到越來越多的關(guān)注。丙烷通常作為燃料使用,被廣泛的用于驅(qū)動(dòng)各種車輛,也常用作取暖和做飯時(shí)的燃料,經(jīng)濟(jì)效益低下。因而,通過丙烷脫氫技術(shù),制備得到高經(jīng)濟(jì)效益的丙烯產(chǎn)品顯得尤為重要。當(dāng)前,鉻系催化劑已用于丙烷脫氫的工業(yè)生產(chǎn),但通常都是通過浸漬法制備而成,相比而言,溶膠凝膠法因其良好分散性在近年來被更廣泛的關(guān)注。本文將采用溶膠凝膠法制備不同鉻基負(fù)載介孔硅催化劑,并探究各條件變化其性能的影響。首先,采用溶膠凝膠法,分別在反應(yīng)的不同階段加入活性物前驅(qū)體九水合硝酸鉻,制備得到鉻基催化劑Cr/MSS-X。通過對催化劑進(jìn)行活性評價(jià),得到不同階段加入活性物前驅(qū)體時(shí)各催化劑催化性能的差異,再依靠先進(jìn)的科學(xué)技術(shù)對各催化劑進(jìn)行表征,探究催化性能差異的根本原因。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在合成的成核初期過后加入活性物前驅(qū)體,得到的催化劑有最好的Cr分散性,從而表現(xiàn)出最優(yōu)的催化性能。其次,采用溶膠凝膠法,分別使用水,水和乙醇混合溶液作為溶劑,將硅酸四乙酯和九水合硝酸鉻依次加入,或?qū)⒐杷崴囊阴ズ途潘舷跛徙t預(yù)混后加入溶液,探究在不同體系中,預(yù)混和不預(yù)混情況下,催化劑催化性能的差異。結(jié)果表明在水溶液的體系中,不預(yù)混得到的催化劑其催化性能比預(yù)混好;然而在水和乙醇混合溶液體系中,預(yù)混得到的催化劑其催化性能優(yōu)于不預(yù)混。最后,采用溶膠凝膠法和油水自組裝,制備出核為小孔,殼為大孔的具有梯度孔結(jié)構(gòu)的介孔二氧化硅載體,再通過傳統(tǒng)浸漬的方法,將活性金屬Cr浸漬在載體上,制備得到催化劑。通過表征和活性測試得到最優(yōu)負(fù)載量,并與普通的單一介孔結(jié)構(gòu)為載體的催化劑進(jìn)行比較。結(jié)果表明,當(dāng)Cr負(fù)載量為5%時(shí),其催化性能最好,且較單一介孔結(jié)構(gòu)為載體的催化劑有著更好的穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ426;TQ221.212
【圖文】：

在 80℃下充分?jǐn)嚢?1h。然后，依次將 3.098g 的硅酸四乙酯和 0.66g 的九水合硝酸鉻快速加入混合溶液中，并在 80℃下攪拌 3h。 過濾反應(yīng)后的樣品并分別用去離子水和乙醇洗滌三次。之后，將獲得的沉淀物在 100℃下的烘箱中干燥 20h。最后，將得到的固體粉末在空氣氛圍下，以 2℃/min 的加熱速率升溫至600℃，并煅燒 4h 以除去模板。最終得到的催化劑命名為 Cr/MSS-2。將 0.306g 十六烷基三甲基溴化銨，21.34g 三乙醇胺和 50mL 去離子水置于燒杯中，在 80℃下充分?jǐn)嚢?1h。然后，將 3.098g 的硅酸四乙酯快速加入混合溶液中，并在 80℃下攪拌 2h，隨后加入 0.66g 的九水合硝酸鉻并繼續(xù)攪拌 1h。 過濾反應(yīng)后的樣品并分別用去離子水和乙醇洗滌三次。之后，將獲得的沉淀物在100℃下的烘箱中干燥 20h。最后，將得到的固體粉末在空氣氛圍下，以 2℃/m的加熱速率升溫至 600℃，并煅燒 4h 以除去模板。最終得到的催化劑命名為Cr/MSS-3。通過傳統(tǒng)浸漬法，將 0.66g 九水合硝酸鉻負(fù)載在純載體 MSS 上，制備得到Cr/MSS-4 催化劑。Cr/MSS-1、Cr/MSS-2 和 Cr/MSS-3 的合成步驟如圖 3.1 所示：

MSS和Cr/MMS-X的FESEM(左)andTEM(右)圖

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 周曼文;;運(yùn)用模型認(rèn)知突破“高考化學(xué)中的催化劑”[J];教學(xué)考試;2019年32期

2 葉佩佩;占小紅;;淺析有關(guān)催化作用的幾個(gè)認(rèn)識(shí)誤區(qū)[J];化學(xué)教學(xué);2017年04期

3 王樟茂;張年英;;流化床的催化劑失活及操作設(shè)計(jì)[J];浙江化工;1987年05期

4 沈瀛坪;張濂;;催化劑稀釋對列管式固定床反應(yīng)器操作特性的影響[J];化學(xué)反應(yīng)工程與工藝;1987年04期

5 沈呂寧;;烴類的芳構(gòu)化(Ⅰ)[J];石油化工;1987年08期

6 李大東;;應(yīng)用熱力學(xué)原理選擇催化劑[J];石油化工;1987年10期

7 馬琳;;65~#丙烯睛催化劑的失活原因[J];石油化工;1987年04期

8 金涌;宋育紅;;催化劑的失活及其影響下的反應(yīng)器設(shè)計(jì)(下)[J];石油煉制與化工;1987年08期

9 林培談;;國外汽車廢氣催化凈化進(jìn)展[J];國外環(huán)境科學(xué)技術(shù);1987年06期

10 孫紅濤;洪定一;萬冬梅;;B—02催化劑熱性能的研究[J];燕山油化;1987年03期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 封建利;;全低變催化劑失活原因及對策[A];第七屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2010年

2 于靜;常玉紅;于宏偉;趙萍;徐顯明;;預(yù)轉(zhuǎn)化催化劑失活原因的分析[A];第七屆全國催化劑制備科學(xué)與技術(shù)研討會(huì)論文集[C];2009年

3 馬子然;馬少丹;林德海;馬靜;孫琦;李永龍;王寶冬;;燃煤電廠脫硝催化劑砷中毒與再生技術(shù)研究[A];2017中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)科學(xué)與技術(shù)年會(huì)論文集（第一卷）[C];2017年

4 孫立偉;;錳碳鈦復(fù)合低溫氨SCR脫銷催化劑的耐硫性能研究[A];第十一屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2018年

5 于振興;付紅英;吳虹;鄭偉;張平;張宇航;范雪蕾;;Zn-Tb/HZSM-5芳構(gòu)化催化劑失活及再生過程研究[A];第九屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2012年

6 王東輝;史喜成;董同欣;白書培;張忠良;;納米金催化劑失活機(jī)理研究[A];中國化學(xué)會(huì)第二十五屆學(xué)術(shù)年會(huì)論文摘要集（下冊）[C];2006年

7 馮良波;席嬋娟;李慶霖;金振聲;;Pt/CdS(處理)光催化劑失活的ESR研究[A];第八屆全國波譜學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];1994年

8 徐麗;陳穎;付名利;吳軍良;黃碧純;葉代啟;;CuO/SBA-15氧化萘的催化性能評價(jià)與催化劑失活表征[A];第六屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2009年

9 孫炎明;程杰;李世寧;王佳麗;邱文革;何洪;;商用催化劑二氧化硫氧化率的測定[A];第十一屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2018年

10 滕陽;王琛;關(guān)彥軍;張鍇;;330MW燃煤機(jī)組脫硝催化劑失活對汞排放特征的影響[A];第十一屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2018年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前2條

1 記者 陶加;我研制出抗燒結(jié)Pd/C催化劑[N];中國化工報(bào);2014年

2 記者 沈則瑾;催化劑抗積碳穩(wěn)定性研究取得重大進(jìn)展[N];經(jīng)濟(jì)日報(bào);2017年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 陶磊明;尖晶石型過渡金屬基催化劑的設(shè)計(jì)合成及其電催化分解水性能研究[D];華中科技大學(xué);2018年

2 趙志偉;過渡金屬催化劑的制備及二氧化碳催化加氫性能研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2018年

3 吳鵬;鉬基催化劑上的甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)[D];吉林大學(xué);2005年

4 武文良;萘的異丙基化反應(yīng)催化劑研究[D];南京工業(yè)大學(xué);2005年

5 唐天地;碳納米纖維負(fù)載Pd-Pt催化劑用于萘加氫反應(yīng)[D];天津大學(xué);2005年

6 宋一兵;甲烷脫氫芳構(gòu)化Mo基催化劑催化性能的研究[D];華南理工大學(xué);2002年

7 黃聲駿;分子篩—氧化鋁負(fù)載鉬和鎢催化劑上乙烯和丁烯歧化制丙烯[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2006年

8 黃學(xué)慶;丙烷與苯烷基化反應(yīng)及其催化劑的研究[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2007年

9 鄒旭華;CO低溫氧化負(fù)載型納米金催化劑的制備及催化性能研究[D];北京化工大學(xué);2006年

10 劉冰;氧化鈰基催化劑上CO氧化和NO還原反應(yīng)機(jī)理的理論研究[D];中國石油大學(xué)(北京);2016年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 王文賀;CeO_2添加量和載體孔徑對Ni-Cu基催化劑的影響[D];鄭州大學(xué);2019年

2 邱燕菊;超支化聚合物制備鈷基費(fèi)-托合成催化劑的性能研究[D];武漢工程大學(xué);2018年

3 王浩渺;溶膠凝膠法制備鉻基負(fù)載介孔硅催化劑及其在丙烷氧化脫氫反應(yīng)中的應(yīng)用[D];上海師范大學(xué);2019年

4 溫瑤瑤;苯酚催化濕式氧化錳基催化劑的研究[D];廈門大學(xué);2017年

5 李翔輝;水熱處理對Cu-SAPO-34催化劑在NH_3-SCR反應(yīng)中的影響[D];天津大學(xué);2018年

6 武曉倩;MOF衍生的Cu@C催化劑在液相酯加氫反應(yīng)中的構(gòu)效關(guān)系研究[D];天津大學(xué);2018年

7 張蕾;1,4-丁炔二醇選擇性加氫催化劑的研究[D];廈門大學(xué);2018年

8 許蘆杭;基于牛血清白蛋白模板法制備Au/CeO_2和CuO/CeO_2催化劑的研究[D];廈門大學(xué);2018年

9 翟媛媛;乙炔氫氯化銅催化劑失活及改性研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2018年

10 王金丹;MTBE催化劑失活原因分析及其工藝流程優(yōu)化的研究[D];中國石油大學(xué)(華東);2016年

本文編號(hào)：2718776