【摘要】：ZSM-5分子篩具有獨特的孔道結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性,因而在石油化工、環(huán)境保護(hù)、精細(xì)化工等多個不同的領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用�？紤]到日益嚴(yán)格的環(huán)保要求、工業(yè)實際生產(chǎn)的便利性以及經(jīng)濟(jì)效益等因素,本論文提出了綠色、低成本合成ZSM-5分子篩的方法。1.一般情況下,合成分子篩需要添加模板劑,但模板劑猶如一把雙刃劍,在輔助分子篩合成的同時,會帶來一些負(fù)面影響。盡管很多文獻(xiàn)討論了無胺法ZSM-5的合成,但無胺法合成過程中容易有雜晶相存在,合成相區(qū)很窄,因此,需對無模板條件下ZSM-5的合成進(jìn)行系統(tǒng)研究,為工業(yè)生產(chǎn)提供切實可行的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。本論文考察了兩種不同硅膠對ZSM-5合成的影響,然后探究了晶化時間、堿度等因素對ZSM-5分子篩合成的影響,并在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了放大研究,主要研究內(nèi)容如下:(1)硅膠的性質(zhì)會影響分子篩的合成,本文探究了白沙河和源祥兩種不同的硅膠對ZSM-5合成的影響,在Na_2O/SiO_2=0.05~0.07時,源祥硅膠制備的樣品六方棱柱明顯,結(jié)晶度較高,但SEM結(jié)果發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物中存在少量絲光沸石,而用白沙河硅膠可得到純相的ZSM-5。因此,我們選取白沙河硅膠作硅源。(2)晶化時間是影響產(chǎn)物結(jié)晶度和晶相的兩個關(guān)鍵因素。晶化時間太短(10~15h),產(chǎn)物結(jié)晶度較低;時間太長(23~32 h),則容易發(fā)生轉(zhuǎn)晶。(3)無模板劑體系ZSM-5合成的中試放大研究結(jié)果表明,當(dāng)SiO_2/Al_2O_3=56,Na_2O/SiO_2=0.09~0.11時,結(jié)晶度最高只有72.60%,SEM結(jié)果表明,所制備樣品晶化不完全,表面附有絮狀物(無定型)。降低投料硅鋁比至47.62時,ZSM-5產(chǎn)物的相對結(jié)晶度提高至90.40%,形貌為規(guī)整的產(chǎn)物六方棱柱形。在此條件下進(jìn)行100 L放大時,所合成ZSM-5產(chǎn)物的結(jié)晶度為91.2%。2.由于硅膠生產(chǎn)工藝中不僅消耗大量的水同時會產(chǎn)生大量的廢水,隨著日益嚴(yán)格的環(huán)保要求,一些環(huán)保不達(dá)標(biāo)的工廠關(guān)閉,導(dǎo)致硅膠產(chǎn)品緊俏,供不應(yīng)求,且產(chǎn)品性能不穩(wěn)定,而沉淀法生產(chǎn)白炭黑工藝穩(wěn)定,且在國內(nèi)產(chǎn)量較大,因此,我們考慮用白炭黑替代硅膠制備ZSM-5分子篩。本論文用白炭黑作硅源,系統(tǒng)考察了堿度、模板劑含量對ZSM-5分子篩合成的影響,同時進(jìn)行了工業(yè)放大實驗研究。主要研究內(nèi)容如下:(1)模板劑對所合成ZSM-5的形貌影響較大。本文研究了正丁胺(ZDA)為模板劑時,其含量對ZSM-5分子篩合成的影響,當(dāng)ZDA/SiO_2=0.11時,所制備產(chǎn)物的形貌是規(guī)整的圓形,分散均一,當(dāng)ZDA/SiO_2=0.14~0.20時,所合成的產(chǎn)物聚集嚴(yán)重。(2)體系堿度對所合成ZSM-5產(chǎn)品的形貌影響較大:當(dāng)Na_2O/SiO_2比分別為0.06和0.13時,從SEM圖看出樣品粒徑大小不均一,有堆積現(xiàn)象;在Na_2O/SiO_2=0.08~0.12范圍內(nèi),樣品形貌規(guī)整。(3)對ZSM-5合成的中試放大進(jìn)行了研究,結(jié)果表明:在1 L釜中合成時,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)釜的轉(zhuǎn)速對制備分子篩樣品的形貌有影響,轉(zhuǎn)速為200 rpm時,生成的產(chǎn)物比較團(tuán)簇,形貌不規(guī)則。提高轉(zhuǎn)速至300 rpm時,制備的樣品分散度高,六方棱柱形貌明顯,而且可以抑制掛壁現(xiàn)象的產(chǎn)生。
【學(xué)位授予單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ424.25
【圖文】：

50 nm 之間）及大孔分子篩征是具有有序而均勻的孔道性能，因而在生活中諸多不護(hù)等工業(yè)催化領(lǐng)域[1-3]。鹽，它是沸石族礦物的總稱O2)q].yH2O，式中，A 代表陽、q 分別代表組成晶胞基本結(jié)質(zhì)結(jié)構(gòu)單元（最基本結(jié)構(gòu)單元

篩的定義篩屬于硅鋁酸鹽，它是沸石族礦物的總稱，是一種多孔x/n[(AlO2)p(SiO2)q].yH2O，式中，A 代表陽離子，n 代表l 原子個數(shù)，p、q 分別代表組成晶胞基本結(jié)構(gòu)單元四面。篩的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)篩的初級結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)單元（最基本結(jié)構(gòu)單元）是由三維[S圖 1.1（a）硅（鋁）氧四面體Figure 1 (a) silicon (aluminum) oxygen tetrahedron

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本文編號：2718746