【摘要】：磁性介孔納米材料不僅具有磁性納米材料的特殊性質(zhì),而且具有介孔納米材料較大的比表面積以及孔徑合適等特點,在環(huán)境污染物去除方面有著廣泛應(yīng)用。本文主要研究磁性介孔納米材料的合成及表征,以及其在水及土壤介質(zhì)中的吸附性能,具體的研究成果如下:(1)合成了四種吸附劑Fe_3O_4、Fe_3O_4@SiO_2、Fe_3O_4@SiO_2-NH_2、Fe_3O_4@SiO_2-EDTA。通過共沉淀法制備Fe_3O_4磁核,其平均粒徑在12nm左右,具有超順磁性;加入TEOS和CTAB在磁核表面包覆二氧化硅層,Fe_3O_4@SiO_2粒徑在150 nm左右,分散性好,比表面積286.1340m~2/g,孔徑2.5nm;乙醇-硝酸銨對其萃取后比表面積為809.1130m~2/g,孔徑有兩種,分別為2.6nm和4nm。加入3-氨丙基三甲氧基硅烷劑和N-(三甲氧基硅丙基)乙二胺三乙酸鈉鹽對Fe_3O_4@SiO_2進(jìn)行官能團(tuán)嫁接,FTIR表征表明已將氨基和EDTA嫁接成功。(2)分析了四種吸附劑在水介質(zhì)中的吸附性能。吸附劑均具有良好的親水性和磁響應(yīng)能力。水介質(zhì)中,材料對Cd(II)的吸附受體系pH影響,通過改性能大幅提高其對Cd(II)的吸附能力。在25℃時,四種吸附劑的吸附量分別為17.69 mg/g、22.98 mg/g、27.62 mg/g、40.93 mg/g。吸附等溫模型可用Redlich-Peterson方程進(jìn)行描述,數(shù)據(jù)擬合偏向于Langmuir方程。根據(jù)擬合結(jié)果,可推測四種吸附劑對Cd(II)離子的吸附主要是以離子交換等化學(xué)反應(yīng)為主的化學(xué)吸附;四種吸附劑對重金屬Cd(II)離子的吸附能力強弱為:Fe_3O_4@SiO_2-EDTAFe_3O_4@SiO_2-NH_2Fe_3O_4@SiO_2Fe_3O_4。(3)分析了土壤顆粒對重金屬鎘的吸附及釋放。土壤樣品顆粒對Cd(II)離子的吸附同樣受體系pH影響,在25℃下,土壤樣品的吸附量為9.2 mg/g;土壤樣品的吸附等溫模型可用Langmui方程描述,其對Cd(II)離子的吸附以及釋放過程,都被準(zhǔn)二級動力學(xué)方程很好的描述。吸附過程以化學(xué)吸附為主,釋放過程受非均相擴(kuò)散控制。(4)使用兩種已嫁接官能團(tuán)的材料對污染土壤水溶液進(jìn)行修復(fù)實驗,對修復(fù)前后的土壤樣品進(jìn)行了對比分析。對修復(fù)前后土壤樣品進(jìn)行形態(tài)分析,形態(tài)分布為碳酸鹽結(jié)合態(tài)有機(jī)結(jié)合態(tài)鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)交換態(tài)殘渣態(tài);吸附時間增加,土壤顆粒對重金屬鎘的吸附量逐漸降低,并且兩種吸附劑的吸附能力為Fe_3O_4@SiO_2-EDTAFe_3O_4@SiO_2-NH_2;修復(fù)前后土壤的理化性質(zhì)基本不發(fā)生變化,可以表明加入的吸附劑對環(huán)境友好,吸附劑經(jīng)四次洗脫后利用率為70%左右。
【圖文】：

磁性介孔納米材料制備及其表征壤和磁性介孔納米材料分別與重金屬屬離子的初始濃度 吸附動力學(xué)模型料吸附與磁動力分離聯(lián)合修復(fù)鎘污染鎘的存在形態(tài)吸附前后土壤修復(fù)機(jī)理分析反應(yīng)溫度吸附熱

圖 2-3 實驗制備 Fe3O4材料(左)和實驗裝置(右)Fig. 2-3 Experimental preparation of Fe3O4material (left) and experimental device (right)2.3.2.Fe3O4@SiO2的制備原理以及實驗步驟2.3.2.1.制備原理采用 St ber 的方法，將一定量的磁性納米粒子分散于水溶液，利用氨水催化 TEOS 進(jìn)行水解，，進(jìn)而縮聚生成 SiO2沉積于磁性粒子表面。TEOS 水解縮合分為三步，第一步是水解反應(yīng)(方程式(4))；第二步是縮合反應(yīng)(脫水、脫醇，方程式(5)和(6))；第三步是聚合反應(yīng)(方程式(7))。第二步和第三步合稱為縮聚反應(yīng)。Si(C2H5O)4+H2O Si(OH)4+4C2H5OH (4(5
【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X53;TB383.1;TQ424

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本文編號：2705617