【摘要】：天然氣水合物具有儲量大,能量密度大等特點,是一種理想的能源。目前,實驗科學(xué)在研究水合物的熱力性質(zhì),合成分解等方面取得了巨大的進展,但是由于實驗方法和手段的限制,無法從微觀上給出詳細的解釋。研究水合物內(nèi)部的熱輸運過程對天然氣水合物的開采,天然氣的儲存運輸有著非常重要的意義。本文分別采用了平衡和非平衡分子動力學(xué)方法模擬了甲烷水合物的熱輸運過程,結(jié)合聲子模式分解,研究了溫度,晶穴占有率,作用力強度等對熱輸運過程的影響。本文模擬了甲烷水合物在30 K到265 K之間的熱輸運過程,采用的TIP4P勢能函數(shù)能夠很好的描述甲烷水合物的徑向分布函數(shù),晶格常數(shù)的變化和熱導(dǎo)率的變化趨勢。相對來說,碳原子和氧原子態(tài)密度在低頻區(qū)域振動充分耦合,聲子弛豫時間隨溫度增加逐漸減小,聲學(xué)聲子導(dǎo)熱在水合物的導(dǎo)熱中比重最大。水合物中包含水和甲烷兩種分子,為了研究每種分子對導(dǎo)熱的貢獻,把總的導(dǎo)熱分為水分子相互作用產(chǎn)生的導(dǎo)熱,甲烷分子和水相互作用產(chǎn)生的導(dǎo)熱以及甲烷分子相互作用產(chǎn)生的導(dǎo)熱。研究表明,水分子相互作用產(chǎn)生的導(dǎo)熱在甲烷水合物導(dǎo)熱中占主導(dǎo)地位,占比超過了90%;水和甲烷耦合作用產(chǎn)生的導(dǎo)熱占比次之;占比最小的是甲烷分子相互作用。為了研究不同晶穴占有率的影響,模擬了晶穴占有率對熱輸運過程的影響,隨著晶穴占有率的增加,甲烷水合物的熱導(dǎo)率逐漸減小,聲子平均自由程和態(tài)密度重疊區(qū)域的能量分布也減小。隨著碳氧原子之間相互作用力的增加,碳氧原子之間振動的耦合程度增加,甲烷水合物的熱導(dǎo)率增加。SPC/E和TIP4P兩種勢能函數(shù)得到的水分子結(jié)構(gòu)基本一致,SPC/E勢能得到的熱導(dǎo)率與實驗值更接近,而TIP4P勢能得到的態(tài)密度與文獻更接近。采用量子修正對分子模擬結(jié)果進行處理,可以得到更接近實驗值的結(jié)果。甲烷水合物的最小熱導(dǎo)率隨溫度的增加逐漸增加,高于德拜溫度時逐漸趨于穩(wěn)定。平衡分子模擬和非平衡分子模擬都能夠很好的預(yù)測甲烷水合物熱導(dǎo)率的變化趨勢,兩種方法得到的水合物結(jié)構(gòu)和態(tài)密度曲線一致。在50 K-250K之間,隨著溫度的升高,水合物的平均自由程逐漸降低,聲子平均速度逐漸增加,聲子弛豫時間逐漸減小。
【圖文】：

分子動力學(xué)模擬都采用 LAMMPS 并行軟建立的模型并不相同，既有 2×2×2模型的聲子模式太少，就會導(dǎo)致熱導(dǎo)率受到的影響，分別建立了 2×2×2，3×3×3物模型初始結(jié)構(gòu)示意圖，其中紅色原子原子，虛線表示水分子之間形成的氫鍵。晶胞常數(shù)為 11.877 。氧原子的初始位置足 Bernal-Fowler 規(guī)則[44]，，以保證總的角晶穴的中心處，填滿整個模型的晶穴。

第三章 天然氣水合物熱輸運平衡分子動力學(xué)模擬研究在 10~35 THz 間的能譜形狀基本一樣，表明甲烷水合物中的高頻聲子主導(dǎo)，它既不受溫度影響也不受客體-主體間作用強的溫度，在 26-28THz 的區(qū)域內(nèi)有一個明顯的峰值，與 Eng域的幅值要遠遠大于低頻區(qū)域（12 THz 以下），表明低頻區(qū)分耦合，高頻區(qū)域的聲子更容易在水合物中消散，從而聲學(xué)起主導(dǎo)作用。能譜的振蕩特性是由于局域化的光學(xué)模式，即映了孤立諧振子的局域化特性。隨著溫度的升高，能譜的峰子和甲烷分子之間振動的充分的耦合[13]。
【學(xué)位授予單位】：中國石油大學(xué)(華東)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TE642

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