【摘要】：煤化工固體廢棄物年排放量巨大,主要處理方法是填埋,嚴(yán)重影響環(huán)境、企業(yè)形象及企業(yè)經(jīng)濟(jì)效益,煤化工固廢的增值利用是具有挑戰(zhàn)性但又非常重要和亟待解決的問題。本文以寧東基地失活的廢棄ZSM-5分子篩和氣化工段排放的粉煤灰為研究對象,由于兩者都含有大量的硅鋁元素,因此開展了高效環(huán)保的準(zhǔn)固相法路線合成高附加值ZSM-5分子篩材料的研究。該利用方案不僅可節(jié)省用于填埋的大量土地,同時可實現(xiàn)資源的高效循環(huán)利用。采集了甲醇制丙烯(MTP)工段廢ZSM-5分子篩催化劑,對其性質(zhì)進(jìn)行了綜合分析,并開展了結(jié)構(gòu)再生研究,考察了再生過程中ZSM-5分子篩的晶體結(jié)構(gòu)、晶體形貌、孔結(jié)構(gòu)、酸性質(zhì)等性質(zhì)的變化,并以MTP反應(yīng)為探針反應(yīng)進(jìn)行了催化活性研究。結(jié)果顯示,廢ZSM-5分子篩具有非�？焖俚木Щ偕芰�,晶化2h后即具有較高的結(jié)晶度,甚至優(yōu)于24h的樣品,晶化再生后分子篩表面酸性位明顯恢復(fù),孔體積和微孔表面積明顯增加,在MTP小試(0.5 g)反應(yīng)中具有40%的丙烯及超過80 h的壽命。晶化時間延長可調(diào)變分子篩表面酸性,為廢分子篩有效結(jié)構(gòu)再生為功能化的ZSM-5分子篩提供了一種有效途徑。對比了直接水熱法、補(bǔ)硅水熱法及準(zhǔn)固相法的優(yōu)劣。對采集的粉煤灰通過物理及化學(xué)活化后,采用分段升溫準(zhǔn)固相結(jié)晶法幾乎將粉煤灰完全轉(zhuǎn)化成了 ZSM-5分子篩。重點(diǎn)研究了粉煤灰中鈣、鐵等高含量雜質(zhì)的預(yù)處理工藝對合成ZSM-5分子篩的影響。結(jié)果表明經(jīng)高溫酸處理有利于降低雜原子含量。雜原子的含量越低,越有利于合成ZSM-5分子篩,且分子篩的相對結(jié)晶度、表面酸性隨之增加。制備得到的最優(yōu)樣品PA-H2,其丙烯選擇性接近40%。
【圖文】：

圖１－１邋Ｔ０４及氧橋逡逑Ｆｉｇ邋１－１邋Ｔ－０邋ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ邋ａｎｄ邋ｏｘｙｇｅｎ邋ｂｒｉｄｇｅ逡逑圖１－２為ＺＳＭ－５分子篩孔道結(jié)構(gòu)形成過程圖，由八個五元環(huán)棱邊相連形成鏈（基本結(jié)構(gòu)逡逑單元），基本結(jié)構(gòu)單元間通過氧橋鍵相互連接成片，然后片與片之間通過二次螺旋軸相互連逡逑接形成三維的骨架結(jié)構(gòu)。逡逑（ｆ％邐ｆＹ逡逑＇上一々邐（p哄危礤澹義希徨危忮危沐義希擼螅欏義希溴危邋義賢跡保玻冢櫻停搗腫由傅目椎瀾峁寡荼渫跡郟罰蒎義希疲椋玨澹保插澹裕瑁邋澹穡潁錚悖澹螅簀澹錚駑澹媯錚潁恚椋睿玨澹簦瑁邋澹穡錚潁邋澹螅簦潁酰悖簦酰潁邋澹錚駑澹冢櫻停靛澹澹錚歟椋簦澹掊義希冢櫻停搗腫由腹羌苤瀉辛街紙徊嬋椎老低常繽跡保乘荊郟福藎恢治叫杏冢嶂岱較蟈義系鬧蓖ǖ潰墑鑫逶妨映砷殘巫�，孔緝鰢\縭牽埃擔(dān)跺澹睿恚希櫻粒睿懟Ａ硪恢治揮詿怪卞義現(xiàn)蓖ǖ賴鈉矯嬪�，并用劗交叉呈正蠘I(yè)目椎潰拙凍嘰縹埃擔(dān)靛澹睿恚錚螅椋睿懟ｅ義希埃擔(dān)跺澹劐澹埃擔(dān)村澹睿礤義稀簦Pひ鰨鋔]3?圖１－３直孔道與之字形孔道交叉結(jié)構(gòu)逡逑Ｆｉｇ邋１－３邋Ｓｔｒａｉｇｈｔ邋ｃｈａｎｎｅｌ邋ａｎｄ邋ｚｉｇｚａｇ邋ｃｈａｎｎｅｌ邋ｃｒｏｓｓ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ逡逑－

邐第一章文獻(xiàn)綜述及選題逡逑圖１－１邋Ｔ０４及氧橋逡逑Ｆｉｇ邋１－１邋Ｔ－０邋ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ邋ａｎｄ邋ｏｘｙｇｅｎ邋ｂｒｉｄｇｅ逡逑圖１－２為ＺＳＭ－５分子篩孔道結(jié)構(gòu)形成過程圖，由八個五元環(huán)棱邊相連形成鏈（基本結(jié)構(gòu)逡逑單元），基本結(jié)構(gòu)單元間通過氧橋鍵相互連接成片，然后片與片之間通過二次螺旋軸相互連逡逑接形成三維的骨架結(jié)構(gòu)。逡逑（ｆ％邐ｆＹ逡逑＇上一々邐（p哄危礤澹義希徨危忮危沐義希擼螅欏義希溴危邋義賢跡保玻冢櫻停搗腫由傅目椎瀾峁寡荼渫跡郟罰蒎義希疲椋玨澹保插澹裕瑁邋澹穡潁錚悖澹螅簀澹錚駑澹媯錚潁恚椋睿玨澹簦瑁邋澹穡錚潁邋澹螅簦潁酰悖簦酰潁邋澹錚駑澹冢櫻停靛澹澹錚歟椋簦澹掊義希冢櫻停搗腫由腹羌苤瀉辛街紙徊嬋椎老低�，壤_跡保乘荊郟福藎恢治叫杏冢嶂岱較蟈義系鬧蓖ǖ潰墑鑫逶妨映砷殘巫�，，孔緝鰢\縭牽埃擔(dān)跺澹睿恚希櫻粒睿懟Ａ硪恢治揮詿怪卞義現(xiàn)蓖ǖ賴鈉矯嬪希⒂脛徊娉收業(yè)目椎潰拙凍嘰縹埃擔(dān)靛澹睿恚錚螅椋睿懟ｅ義希埃擔(dān)跺澹劐澹埃擔(dān)村澹睿礤義稀簦Pひ鰨鋔]3?圖１－３直孔道與之字形孔道交叉結(jié)構(gòu)逡逑Ｆｉｇ邋１
【學(xué)位授予單位】：寧夏大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ426

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本文編號：2688343