【摘要】：人口膨脹和工業(yè)發(fā)展導致CO_2的排放量逐年增加,造成了溫室效應等環(huán)境不友好現(xiàn)象,這是我們目前面臨的最嚴峻的全球性問題之一,故CO_2捕集與封存技術成為了研究的熱點和可持續(xù)發(fā)展的關鍵。其中,膜分離技術具有高效、綠色、節(jié)能等優(yōu)點,被公認為是一種極具潛力且可替代現(xiàn)有技術的CO_2選擇性去除手段。目前,混合基質膜結合了聚合物膜和無機膜的優(yōu)點,被研究者廣泛關注,并在氣體分離領域展現(xiàn)出良好的應用前景。而共價有機骨架(covalent organic frameworks,COFs)是一類新型多孔結晶材料,具有超高的比表面積和獨特的孔隙結構,在吸附、儲能、催化、化學傳感、醫(yī)藥等領域有著巨大的應用潛力,特別是在氣體儲存方面。本文基于COFs材料制備了兩種混合基質膜并將其應用于CO_2/N_2的分離研究。論文的主要研究內容如下:(1)采用改進的超聲化學方法合成了COF-5納米材料,該材料具有獨特的孔隙結構,具有較高吸附CO_2的能力。將合成的COF-5分散在聚醚嵌段酰胺(Pebax)基質中,制備了一系列含有不同量COF-5納米片的COF-5/Pebax混合基質膜。COF-5的高孔隙結構與Pebax基質產(chǎn)生的協(xié)同效應共同促進了CO_2的滲透。由0.4 wt%COF-5填料組成的混合基質膜表現(xiàn)出最高的CO_2滲透性(～493Barrer)。與原始的Pebax-1657膜相比,COF-5/Pebax膜對CO_2/N_2的選擇性也得到改善(從31.3到49.3)。此外,制備的COF-5/Pebax混合基質膜具有良好的長期操作穩(wěn)定性。(2)嘗試將COF-5材料引入到新型聚合物PIM-1中制備混合基質膜。通過溶劑蒸發(fā)的方法制備了一系列COF-5/PIM-1混合基質膜,由于COF-5材料與PIM-1基質的良好相容性,制得了結構均一、缺陷少的膜。在不降低CO_2/N_2選擇性的前提下,COF-5/PIM-1混合基質膜對CO_2的滲透性大大提高。當COF-5負載量為0.5 wt%時,CO_2的滲透量比純PIM-1膜提高了將近4倍�？傊�,這種策略成功地將硼酸類COF材料應用到氣體分離膜上,為今后COF膜的合成和研究提供了參考。
【圖文】：

1 在襯底支撐的 SLG 表面上 HHTP 和 PBBA 溶劑熱縮合生長 COF-gure 1.1 Solvothermal condensation of HHTP and PBBAin the presencete-supported SLG surface provides COF-5 as both a film on the graphene

8 1.2 （a）沿 z 方向的 CTF-1 晶體結構;（b）在 GO 誘導下制備 2D-CTF-1 膜的示意圖Figure 1.2 (a) Crystalline structure of CTF-1 viewed along the z direction; (b) Schematic of tpreparation of ultrathin 2D-CTF-1 membranes with the assistance of GO[67]
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ051.893;X701

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