【摘要】：人口膨脹和工業(yè)發(fā)展導(dǎo)致CO_2的排放量逐年增加,造成了溫室效應(yīng)等環(huán)境不友好現(xiàn)象,這是我們目前面臨的最嚴(yán)峻的全球性問題之一,故CO_2捕集與封存技術(shù)成為了研究的熱點(diǎn)和可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。其中,膜分離技術(shù)具有高效、綠色、節(jié)能等優(yōu)點(diǎn),被公認(rèn)為是一種極具潛力且可替代現(xiàn)有技術(shù)的CO_2選擇性去除手段。目前,混合基質(zhì)膜結(jié)合了聚合物膜和無機(jī)膜的優(yōu)點(diǎn),被研究者廣泛關(guān)注,并在氣體分離領(lǐng)域展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。而共價(jià)有機(jī)骨架(covalent organic frameworks,COFs)是一類新型多孔結(jié)晶材料,具有超高的比表面積和獨(dú)特的孔隙結(jié)構(gòu),在吸附、儲(chǔ)能、催化、化學(xué)傳感、醫(yī)藥等領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力,特別是在氣體儲(chǔ)存方面。本文基于COFs材料制備了兩種混合基質(zhì)膜并將其應(yīng)用于CO_2/N_2的分離研究。論文的主要研究內(nèi)容如下:(1)采用改進(jìn)的超聲化學(xué)方法合成了COF-5納米材料,該材料具有獨(dú)特的孔隙結(jié)構(gòu),具有較高吸附CO_2的能力。將合成的COF-5分散在聚醚嵌段酰胺(Pebax)基質(zhì)中,制備了一系列含有不同量COF-5納米片的COF-5/Pebax混合基質(zhì)膜。COF-5的高孔隙結(jié)構(gòu)與Pebax基質(zhì)產(chǎn)生的協(xié)同效應(yīng)共同促進(jìn)了CO_2的滲透。由0.4 wt%COF-5填料組成的混合基質(zhì)膜表現(xiàn)出最高的CO_2滲透性(～493Barrer)。與原始的Pebax-1657膜相比,COF-5/Pebax膜對(duì)CO_2/N_2的選擇性也得到改善(從31.3到49.3)。此外,制備的COF-5/Pebax混合基質(zhì)膜具有良好的長期操作穩(wěn)定性。(2)嘗試將COF-5材料引入到新型聚合物PIM-1中制備混合基質(zhì)膜。通過溶劑蒸發(fā)的方法制備了一系列COF-5/PIM-1混合基質(zhì)膜,由于COF-5材料與PIM-1基質(zhì)的良好相容性,制得了結(jié)構(gòu)均一、缺陷少的膜。在不降低CO_2/N_2選擇性的前提下,COF-5/PIM-1混合基質(zhì)膜對(duì)CO_2的滲透性大大提高。當(dāng)COF-5負(fù)載量為0.5 wt%時(shí),CO_2的滲透量比純PIM-1膜提高了將近4倍�？傊�,這種策略成功地將硼酸類COF材料應(yīng)用到氣體分離膜上,為今后COF膜的合成和研究提供了參考。
【圖文】：

1 在襯底支撐的 SLG 表面上 HHTP 和 PBBA 溶劑熱縮合生長 COF-gure 1.1 Solvothermal condensation of HHTP and PBBAin the presencete-supported SLG surface provides COF-5 as both a film on the graphene

8 1.2 （a）沿 z 方向的 CTF-1 晶體結(jié)構(gòu);（b）在 GO 誘導(dǎo)下制備 2D-CTF-1 膜的示意圖Figure 1.2 (a) Crystalline structure of CTF-1 viewed along the z direction; (b) Schematic of tpreparation of ultrathin 2D-CTF-1 membranes with the assistance of GO[67]
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ051.893;X701

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本文編號(hào)：2684978