【摘要】：循環(huán)流化床(CFB)較高的氣固接觸效率和傳熱傳質(zhì)性能,廣泛應(yīng)用于煤化工領(lǐng)域,是潔凈煤技術(shù)的發(fā)展發(fā)向之一。由于傳統(tǒng)的循環(huán)流化床體系中,反應(yīng)器中會(huì)同時(shí)發(fā)生熱解和氣化,熱解產(chǎn)生的焦油、輕烴氣體會(huì)嚴(yán)重阻礙半焦的氣化。為了避免催化劑的失活、提高半焦的氣化效率和半焦轉(zhuǎn)化率,熱解過程和氣化過程應(yīng)該是分開的。于是,日本東京大學(xué)的學(xué)者Tsutsumi等提出了適合低階煤梯級(jí)高效利用的三塔式循環(huán)流化床(TBCFB)氣化-熱解耦合新工藝。TBCFB主要由下行床(熱解器)、鼓泡循環(huán)流化床(氣化器)和提升管(燃燒器)組成,其中煤在下行床快速熱解反應(yīng),產(chǎn)生的焦油和輕烴氣體通過氣體分離器分離出來,剩下的半焦進(jìn)入循環(huán)鼓泡流化床進(jìn)行水蒸氣氣化,之后剩余的半焦進(jìn)入提升管中通氧氣燃燒。在整個(gè)過程中,很多載熱顆粒在系統(tǒng)中循環(huán),將熱量從提升管帶到下行床中用于煤的熱解,剩余熱量傳遞到流化床中用于半焦氣化。在本文中,首先對(duì)TBCFB中鼓泡流化床氣化裝置開展了冷熱態(tài)的調(diào)試工作。并以熱解半焦“綠焦”、氣化焦和蘭炭等為原料,進(jìn)行了中低溫水蒸氣氣化特性研究和對(duì)比,考察了水蒸氣流量與半焦下料比(S/C)、反應(yīng)器溫度、催化劑等的影響,分析了對(duì)燃?xì)饨M分、產(chǎn)氣率、尾氣熱值(LHV)等氣化過程評(píng)價(jià)指標(biāo)的影響。在850℃、水蒸氣流量S/C=0.5~10的氣化實(shí)驗(yàn)過程中,研究發(fā)現(xiàn)其中綠焦和氣化焦在S/C=7時(shí)氣化性能最佳,產(chǎn)氣率分別達(dá)到了0.59 Nm~3/kg和0.93Nm~3/kg,半焦轉(zhuǎn)化率為15.78%、27.44%;蘭炭的氣化活性隨水蒸氣流量的增加而增加,在本實(shí)驗(yàn)中S/C=10時(shí)最佳,產(chǎn)氣率為39.84g/kg,半焦轉(zhuǎn)化率為21.44%。整個(gè)過程中氣化焦的反應(yīng)活性最優(yōu),綠焦次之,蘭炭在低S/C時(shí)活性較差,但隨著S/C的增加,其H_2產(chǎn)率和半焦轉(zhuǎn)化率逐漸接近綠焦,但其低位熱值提升不大。在S/C=1.5、氣化溫度750~850℃的實(shí)驗(yàn)中,發(fā)現(xiàn)三種半焦隨著溫度的升高,氣化活性越好。在低溫時(shí)產(chǎn)氣率很低,但隨著溫度升高,綠焦活性逐漸升高,蘭炭和氣化焦則在750℃到800℃時(shí)漲幅較小,繼續(xù)升高到850℃,反應(yīng)活性提升很大,產(chǎn)氣率、半焦轉(zhuǎn)化率、尾氣低熱值瞬間提升,氣化焦的半焦轉(zhuǎn)化率最高,但也僅有14.32%,提升效果一般。造成半焦轉(zhuǎn)化率不高的原因是中低溫氣化(750℃-850℃)僅能將半焦的部分活性激發(fā)出來,未能達(dá)到最佳效果。三種半焦熱解時(shí)引入了不同的助劑,其在氣化過程中起到一定的催化作用,進(jìn)而導(dǎo)致其氣化活性存在一定差異。綠焦和氣化焦的中低溫下最佳氣化條件為850℃,水蒸氣流量為S/C=7。蘭炭的最佳氣化條件為850℃,水蒸氣流量為S/C=10。引入碳酸鉀催化劑后,碳酸鉀催化劑的侵蝕開孔作用明顯提高了三種半焦的水蒸氣氣化反應(yīng)速率,刺激了產(chǎn)氣率的提升進(jìn)而促進(jìn)了綠焦、氣化焦、蘭炭的半焦轉(zhuǎn)化率和尾氣的低熱值提高。其中蘭炭在850℃時(shí)半焦轉(zhuǎn)化率達(dá)到了62.39%。在引入催化劑的前提下,溫度依然是影響半焦水蒸氣氣化反應(yīng)的重要因素,溫度的變化(750-850℃)使綠焦、氣化焦、蘭炭的產(chǎn)氣率兩份別從0.49Nm~3/kg、0.319Nm~3/kg、0.339Nm~3/kg增加至0.839Nm~3/kg、1.039Nm~3/kg、1.399Nm~3/kg。綠焦隨著溫度的變化反應(yīng)速率逐步提升。氣化焦和蘭炭的水蒸氣氣化反應(yīng)的啟動(dòng)溫度依然是850℃,達(dá)到這一溫度后反應(yīng)進(jìn)程提升很高。在低溫(750-800℃)時(shí),綠焦的反應(yīng)活性較好,中溫(800-850℃)時(shí)氣化焦和蘭炭的活性較佳。催化劑對(duì)三種半焦的催化影響不同,綠焦表現(xiàn)中規(guī)中矩,蘭炭和氣化焦在低溫時(shí)表現(xiàn)較差,中溫時(shí)表現(xiàn)較好。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ545

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