【摘要】：我國化石能源危機嚴重,傳統(tǒng)化石燃料燃燒造成的環(huán)境安全問題逐年惡化,亟待尋找高效、清潔的可再生能源,保證國家和社會可持續(xù)發(fā)展。丁醇燃燒特性與柴油接近,且丁醇燃燒可同時降低碳煙和NOx排放量,被認為是最有望大規(guī)模應(yīng)用的生物燃料。利用梭菌在生物質(zhì)發(fā)酵液中厭氧代謝獲取丙酮-丁醇-乙醇(Acetone-Butanol-Ethanol,簡寫為ABE)混合液,通過蒸餾分離丁醇是生物丁醇的主要制備方式,但分離提純工藝的熱值成本太高,因此直接利用ABE作為生物替代燃料成為燃燒、節(jié)能減排、環(huán)境、安全等領(lǐng)域的研究熱點�，F(xiàn)有研究表明ABE具備與柴油類似的噴霧燃燒特性,且可降低發(fā)動機內(nèi)碳煙顆粒排放,但對ABE燃料層流穩(wěn)定燃燒基礎(chǔ)特性,如層流預(yù)混火焰速率、點火延遲時間、熄火極限、放熱效率及產(chǎn)煙特點等認識不足。本文旨在研究ABE/柴油擴散火焰產(chǎn)煙趨勢及排放的碳煙氧化性質(zhì),揭示ABE對摻混燃料擴散火焰中碳煙及其前驅(qū)體生成的抑制機制,研究工作如下:基于液體燃料擴散火焰燃燒器,研究火焰高度與燃燒速率之間的關(guān)系,表征摻混燃料煙點高度,利用TSI及OESI指數(shù)評價ABE/柴油摻混燃料的產(chǎn)煙趨勢。研究發(fā)現(xiàn)隨燃燒速率增加,火焰高度與燃燒速率依次呈線性、突變及復(fù)線性變化趨勢,第一個突變點對應(yīng)的火焰高度與觀測法測量的煙點非常接近;歸一化TSI及OESI值與摻混比例呈指數(shù)關(guān)系,根據(jù)擬合系數(shù)差異發(fā)現(xiàn)ABE比丁醇具有更強的抑制碳煙生成能力;含氧量及C/H原子數(shù)的差異性表明ABE燃料中乙醇和丁醇促進ABE抑制產(chǎn)煙趨勢,而丙酮表現(xiàn)相反。采用基于誤差傳播的直接關(guān)系圖法(DRGEP)簡化了詳細ABE動力學(xué)機理,基于簡化機理計算甲苯和丁醇點火延遲時間、ABE和丁醇燃料層流預(yù)混火焰結(jié)構(gòu)、乙醇和丁醇層流預(yù)混火焰速度,結(jié)果基本符合實驗測量值。應(yīng)用簡化機理,通過CoFlame程序計算了乙烯、ABE/乙烯燃料擴散火焰中碳煙信息,結(jié)果表明:含ABE火焰中碳煙體積分數(shù)沿流線和軸線均大幅減少,初級碳煙粒徑沿流線和軸線先增大后減小,且沿流線方向降低幅度要小于沿軸線方向;兩工況下各徑向上最大碳煙成核速率隨火焰高度變化趨勢基本一致,同一高度上,火焰中H自由基、H2及C2H2生成方式發(fā)生了變化,影響PAHs的脫氫乙炔加成(HACA)生長過程,含ABE火焰中成核速率低1～2個數(shù)量級;含ABE火焰中碳煙表面生長速率降低了約1倍,C2H2濃度分布特點使碳煙表面生長速率的峰值變化緩慢;與乙烯火焰相比,含ABE火焰中碳煙與O2氧化反應(yīng)速率低30%左右,隨火焰高度增加,OH碰撞碳煙的氧化反應(yīng)速率略高,因為醇類物質(zhì)利于HO2自由基生成,進而生成更高濃度的OH自由基,抵消了碳煙濃度及粒徑的變化。應(yīng)用CHEMKIN軟件中的零維、定容、定質(zhì)量絕熱模型(SENKIN)研究了ABE燃料體系中ABE組成成分的裂解反應(yīng)路徑,通過貢獻率分析研究了ABE對碳煙前驅(qū)體生成及消耗的影響規(guī)律,結(jié)果表明:PAHs物種的最大摩爾分數(shù)衰減比例隨苯環(huán)數(shù)的增大逐級衰減,ABE燃料中丁醇與乙醇對C2H2生成貢獻率大于丙酮,含ABE燃料體系中PAHs含量大幅降低是因為(1)摻混燃料對C2H2生成的貢獻率低于C2H6,C2-C3物種含量的降低減少了苯(A1)的濃度;(2)C2H2及A1含量的降低,減緩了PAHs的HACA生長反應(yīng)速率,且呈指數(shù)衰減;(3)醇的存在對H02自由基的生成有貢獻,H02含量的增多,誘發(fā)更多的OH生成,加快了PAHs與OH的氧化消耗速率。離線采集ABE/柴油擴散火焰排放碳煙樣品,利用綜合熱分析儀(TGA)測量了碳煙顆粒的熱失重曲線,通過KAS方法計算各樣品活化能,結(jié)果表明:摻混燃料燃燒排放的碳煙顆粒氧化活性隨摻混比例增加而增加。通過測量碳煙樣品的元素組成、表面官能團及微觀結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)增加ABE含量,燃燒排放的碳煙表面C=C雙鍵官能團含量減少,含氧官能團含量增加,O/C與H/C原子數(shù)比增加,這表明碳煙表面具有更多的氧氣反應(yīng)位,氧化反應(yīng)所需氧氣量減少;碳煙微觀結(jié)構(gòu)變得更無序,雜亂無章,說明氧氣更易進入碳煙內(nèi)部結(jié)構(gòu);PAHs晶體的尺寸及堆積高度減小,堆積層數(shù)增加,邊緣碳原子數(shù)增多,PAHs晶體曲率增加,斷鍵所需鍵能減少。碳煙的理化性質(zhì)表明含ABE燃料的摻混物燃燒碳煙顆粒更易被氧化。
【圖文】：

質(zhì)產(chǎn)生的顆粒物；自然源包括揚塵及海鹽等；其他為不確定源，不確定源大多來逡逑自人類活動。Ｋａｒａｇｕｌｉａｎ等人Ｗ通過分析５１個國家的４１條氣溶膠源解析記錄，逡逑如圖１．１所示，發(fā)現(xiàn)交通源是全球大氣中ＰＭ２．５的主要來源，其次是工業(yè)源及民逡逑２逡逑

霧霾帶來的安全問題不容忽視，主要表現(xiàn)為５個方面［５］。（１）危害人體健康。逡逑化石燃料燃燒產(chǎn)生的碳煙顆粒對人體危害極大，如圖１．２所示，碳煙類顆粒物因逡逑其攜帶重金屬，吸附有毒衡量元素、包含多環(huán)芳香族化合物（ＰＡＨｓ）等易致癌物，逡逑會誘發(fā)基因突變、冠心病、呼吸性疾病等［６４］。（２）嚴重破壞生態(tài)環(huán)境安全。工業(yè)逡逑廢氣、碳煙等在大氣中易發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，形成“二次污染物”，引發(fā)酸雨、酸霧，逡逑導(dǎo)致植被死亡，土壤貧瘠化，河流酸化、魚類死亡，，腐化建筑物等。（３）化石能逡逑源燃燒排放的碳煙顆粒物的懸浮性強，具有很強的光吸收、散射特性，能改變大逡逑氣輻射傳輸，加強溫室效應(yīng)，引起冰川融化。（４）影響農(nóng)作物安全生產(chǎn)。厚重霧逡逑霾抑制農(nóng)作物的呼吸作用與光合作用，影響農(nóng)作物正常生長發(fā)育，導(dǎo)致農(nóng)作物減逡逑產(chǎn)，霧霾中的重金屬離子對食品安全也有影響。（５）影響交通，妨礙安全出行。逡逑霧霾天能見度低，經(jīng)常伴隨航班延誤、高速公路封閉、城市內(nèi)交通堵塞及交通事逡逑故頻發(fā)等。逡逑霧霾嚴重影響人類正常安全生產(chǎn)生活狀態(tài)，必須采取有效措施從根本上抑制逡逑霧霾的產(chǎn)生。交通源是霧霾的最大來源，因此，發(fā)展控制碳煙顆粒的排放技術(shù)對逡逑于大氣污染治理具有重要意義。逡逑
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ511

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本文編號：2676474