【摘要】：隨著人類(lèi)社會(huì)和世界經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,煤、石油、天然氣等不可再生能源日益消耗以及環(huán)境不斷惡化已經(jīng)成為了人類(lèi)面臨的嚴(yán)峻問(wèn)題,人們迫切需要發(fā)展新型清潔和可再生能源來(lái)減少對(duì)有限的傳統(tǒng)化石能源的依賴。其中,電催化電解水產(chǎn)氫技術(shù),因能量轉(zhuǎn)化效率高和環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),成為了各國(guó)科學(xué)家的研究方向和熱點(diǎn)。貴金屬鉑催化劑在酸性介質(zhì)中對(duì)HER表現(xiàn)出最佳的活性和耐久性,然而因?yàn)楦甙旱膬r(jià)格和稀缺性,限制了其作為電催化劑在工業(yè)生產(chǎn)中大規(guī)模的使用。近年來(lái),為提高電催化產(chǎn)氫效率,開(kāi)發(fā)價(jià)格低廉、地球資源豐富的非貴金屬納米電催化劑去替代貴金屬催化劑已經(jīng)獲得了廣泛的關(guān)注。本項(xiàng)研究設(shè)計(jì)、合成非貴金屬鈷基電催化劑,并對(duì)其析氫性能進(jìn)行研究,主要研究?jī)?nèi)容包括以下兩個(gè)方面:(1)首次提出一種“自模板”的合成策略:先以CoZn-ZIF為前驅(qū)體,并將其在350 ℃下鍛燒氧化為Co304/ZnO;然后通過(guò)簡(jiǎn)單的“溶解-生成”原理,在Co304/ZnO納米顆粒的表面原位包覆上一層致密的ZIF-8殼層結(jié)構(gòu),通過(guò)改變2-甲基咪唑不同的引入量,實(shí)現(xiàn)對(duì)ZIF-8殼層厚度的精確調(diào)控,得到不同厚度的ZIF-8殼層包覆Co304/ZnO納米復(fù)合材料(Co304/ZnO@ZIF-8-x,x為ZIF-8殼層厚度);最后,將Co304/ZnO@ZIF-8-x在900 ℃高溫下碳化,最終得到不同厚度的氮摻雜多孔碳包覆金屬Co納米粒子電催化劑(Co NPs@NC-y,y為NC殼層厚度),深入地探究了氮摻雜多孔碳?xì)雍穸葘?duì)內(nèi)層過(guò)渡金屬納米粒子電催化活性的影響。研究表明:設(shè)計(jì)、合成的系列Co NPs@NC-y電催化劑在0.5 M H2SO4溶液中均表現(xiàn)出良好的析氫活性和穩(wěn)定性,殼層厚度為1:1的析氫性能最佳,過(guò)電位為250 mV。(2)采用溶劑熱法,通過(guò)三亞乙基二胺、對(duì)苯二甲酸、六水合硝酸鈷、六水合硝酸鋅反應(yīng)制備得到新型CoZn(bdc)2ted晶體。并以此作為前驅(qū)體,將其在氮?dú)鈿夥罩懈邷仂褵?制備得到金屬鈷氮共摻雜多孔碳基復(fù)合材料(Co NPs/NC),探究不同碳化溫度和Co/Zn摩爾比對(duì)合成材料電催化性能的影響。此合成方法可以擴(kuò)展到其他金屬(如Ni、Fe、Cu等)的電催化劑合成,將為氮摻雜多孔碳復(fù)合材料電催化劑的制備提供新的思路。
【圖文】：

構(gòu)成（如圖〗－］所示）。由于結(jié)構(gòu)和功能的可調(diào)諧性，其應(yīng)用范圍不斷不僅被廣泛研究用于催化中間補(bǔ)集和能量的儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)移，而且還用于存和分離，多相催化，化學(xué)傳感，生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用和質(zhì)子傳導(dǎo)等實(shí)際的當(dāng)ＭＯＦｓ應(yīng)用于某些應(yīng)用程序時(shí)，必須保證其框架的完整性，以保持功能和特性。許多ＭＯＦｓ在水或其他惡劣條件下的不穩(wěn)定性極大地限進(jìn)一步的應(yīng)用和商業(yè)化。ＭＯＦｓ的穩(wěn)定性可能受多種因素的影響，包境，金屬離子，有機(jī)配體，，金屬－配體配位方式，孔表面疏水性等。因此，逡逑ＭＯＦｓ結(jié)構(gòu)應(yīng)該具有強(qiáng)的配位鍵，以保證在客體分子攻擊中存活，或位阻以防止客體侵入金屬節(jié)點(diǎn)［７］。逡逑

逑變參與反應(yīng)的金屬離子和有機(jī)配體，從而可以靈活的制備多種ＺＩＦ材料。實(shí)際逡逑上，通過(guò)將金屬鹽與咪唑在溶液中混合，己經(jīng)制備出了大量的晶體ＺＩＦ邋（圖１－４逡逑所示）。值得注意的是，ＺＩＦ具有永久的孔隙率和高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，逡逑這使得它們成為許多應(yīng)用有吸引力的候選者，例如氣體的分離和儲(chǔ)存等。逡逑ＰＱＺ邐ＲＨＯ逡逑蠢：４翁邋ｔｃｉｖｆ逡逑ＺｌＦ＇１２邐ＺＩＦ－１！邐２ＩＦ－７１逡逑％邋ｙｙ？逡逑２ＩＦ－２１邐２Ｆ－２０邐ＺＪＦ－７６逡逑ＳＯＤ逡逑＃＃＃逡逑＾ｐ000逡逑Ｚ．Ｆ－１００邐灥g邋＋逡逑ＺＩＦ？ｅ２邐ＺＩＦＳ９邐
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426;TQ116.2

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本文編號(hào)：2670272