【摘要】：隨著化石能源枯竭和環(huán)境污染雙重問題的日益嚴重,可再生能源的開發(fā)及應用得到了研究者的廣泛關注。麥秸作為木質纖維素類非糧農作物廢棄物,價格低廉、產量大、分布廣泛,從而成為了生物質能源的首選原料之一。由于麥秸的結構復雜,難以被水解,因此需要進行預處理。近年來,離子液體預處理麥秸得到了廣泛的認可,但所用離子液體降解木聚糖較多、合成步驟復雜、成本高,限制了此技術的工業(yè)化發(fā)展。本文通過以下兩條途徑解決離子液體存在的上述問題:第一,開發(fā)離子液體-共溶劑混合物,用于麥秸預處理的研究,通過降低離子液體用量,進而降低離子液體的成本、減少多聚糖損失;第二,開發(fā)一系列與離子液體性質相似的低共熔溶劑,用于麥秸預處理的研究,進一步降低溶劑成本。本文首先以[Bmim][Cl]為溶劑、以3類酸性溶劑(N-甲基-2-吡咯烷酮類酸性離子液體、酸性低共熔溶劑、72%H2SO4)為催化劑預處理微晶纖維素,分別考察了酸性溶劑的種類、溫度和時間對還原糖產率的影響。第二,采用酸性、中性低共熔溶劑預處理麥秸,分別考察了低共熔溶劑種類、預處理溫度和時間、溶劑pH和粘度對木質素去除率和多聚糖轉化率的影響,并研究酸性低共熔溶劑預處理麥秸的機理。第三,開發(fā)了一系列堿性乙醇胺類低共熔溶劑預處理麥秸,考察了低共熔溶劑種類、溶劑的pH值和粘度、預處理溫度和時間對木質素去除率和聚糖轉化率的影響。第四,開發(fā)了一種新型的膽堿氨基酸類離子液體([Ch][AA])-甘油混合物作為麥秸預處理的溶劑,考察了離子液體含量、溶劑pH、預處理溫度、預處理時間對木質素去除率、酶水解效果的影響。主要研究結果如下:纖維素預處理研究表明,以[Bmim][Cl]為溶劑、以[Hnmp][FeCl4]為催化劑對纖維素預處理的能力最強,在水解溫度為100℃、水解時間為1 h的條件下,[Hnmp][FeCl4]水解纖維素最大還原糖產率可達97.9%;與文獻中其他酸性離子液體水解纖維素所得最大還原糖產率相似,但[Hnmp][FeCl4]的預估成本更低;氯化膽堿:乳酸(C:L,摩爾比1:2)水解纖維素的能力比[Hnmp][FeC14]更溫和,適合用于真實原料的預處理。酸性、中性低共熔溶劑預處理麥秸研究表明,采用C:L對麥秸的預處理效果最佳,在預處理溫度為90℃、時間為12 h、液固質量比為20:1的預處理條件下,木質素去除率和木聚糖損失率分別為49.0%和80.4%,預處理殘渣酶水解72 h后纖維素和木聚糖轉化率分別為93.9%和69.0%。預處理后麥秸的XRD、FT-IR和SEM表征結果證明了此預處理過程中木聚糖和木質素的去除提高了酶水解效果。堿性乙醇胺類低共熔溶劑預處理麥秸研究表明,采用氯化膽堿:單乙醇胺(摩爾比1:6,C:M)對麥秸的預處理效果最佳。在預處理溫度為70℃、預處理時間為9 h、液固質量比為20:1的條件下,木質素去除率達71.4%、纖維素保存率達93.7%;預處理殘渣酶水解72 h后纖維素轉化率達89.8%、木聚糖轉化率達62.0%。C:M的預處理能力與其他溶劑相似,并且C:M具有原料價格低廉、合成步驟簡單、預處理條件溫和、降解多聚糖較少等優(yōu)點。溶劑的pH值對其預處理能力有很大影響;堿性越強,木質素去除率越大,酶水解效果越好。預處理后麥秸的XRD、FT-IR和SEM表征結果證明了此預處理過程中木聚糖和木質素的去除提高了酶水解效果。[Ch][AA]-甘油混合物預處理麥秸研究表明,采用50%[膽堿][丙氨酸]-甘油(50%[Ch][Ala]-甘油)預處理麥秸效果較好,在預處理溫度為90℃、預處理時間為6 h和液固質量比為20:1的條件下,預處理殘渣的木質素去除率達67.6%、纖維素保存率達95.2%,水解后纖維素轉化率達89.7%、木聚糖轉化率達70.9%。[Ch][AA]不僅能夠去除木質素,并且能夠溶脹但不溶解纖維素。預處理殘渣酶水解72 h后,50%[Ch][Ala]-甘油預處理效果與其他溶劑相近,但此混合溶劑生物相容性好、甘油的加入降低了[Ch][Ala]的成本、此混合溶劑預處理麥秸(100℃)降低了純甘油的預處理溫度(200℃)、降低了多聚糖的損失。
【圖文】：

．纖維素不被催化酶或酸降解；此外，纖維素高度有序的晶體結構也是阻擋酶或酸進入逡逑內部的保護屏障。因此，預處理的主要目的在于破壞木質素和少部分木聚糖結構以及逡逑纖維素自身的晶體結構，，從而使酶或酸能夠更容易地進入纖維素內部（如圖１－４所示）。逡逑效果較好的預處理方法應具備以下特征［１５］：逡逑（１）減小生物質顆粒尺寸；逡逑？邋（２）產生較少的降解產物（抑制發(fā)酵微生物生長）；逡逑（３）

離子液體中常用的陽離子Fib.1-5Commonrationsusedinmodemionicliquids.
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TQ914.3

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本文編號：2668923