【摘要】：隨著化石能源枯竭和環(huán)境污染雙重問題的日益嚴(yán)重,可再生能源的開發(fā)及應(yīng)用得到了研究者的廣泛關(guān)注。麥秸作為木質(zhì)纖維素類非糧農(nóng)作物廢棄物,價(jià)格低廉、產(chǎn)量大、分布廣泛,從而成為了生物質(zhì)能源的首選原料之一。由于麥秸的結(jié)構(gòu)復(fù)雜,難以被水解,因此需要進(jìn)行預(yù)處理。近年來,離子液體預(yù)處理麥秸得到了廣泛的認(rèn)可,但所用離子液體降解木聚糖較多、合成步驟復(fù)雜、成本高,限制了此技術(shù)的工業(yè)化發(fā)展。本文通過以下兩條途徑解決離子液體存在的上述問題:第一,開發(fā)離子液體-共溶劑混合物,用于麥秸預(yù)處理的研究,通過降低離子液體用量,進(jìn)而降低離子液體的成本、減少多聚糖損失;第二,開發(fā)一系列與離子液體性質(zhì)相似的低共熔溶劑,用于麥秸預(yù)處理的研究,進(jìn)一步降低溶劑成本。本文首先以[Bmim][Cl]為溶劑、以3類酸性溶劑(N-甲基-2-吡咯烷酮類酸性離子液體、酸性低共熔溶劑、72%H2SO4)為催化劑預(yù)處理微晶纖維素,分別考察了酸性溶劑的種類、溫度和時(shí)間對(duì)還原糖產(chǎn)率的影響。第二,采用酸性、中性低共熔溶劑預(yù)處理麥秸,分別考察了低共熔溶劑種類、預(yù)處理溫度和時(shí)間、溶劑pH和粘度對(duì)木質(zhì)素去除率和多聚糖轉(zhuǎn)化率的影響,并研究酸性低共熔溶劑預(yù)處理麥秸的機(jī)理。第三,開發(fā)了一系列堿性乙醇胺類低共熔溶劑預(yù)處理麥秸,考察了低共熔溶劑種類、溶劑的pH值和粘度、預(yù)處理溫度和時(shí)間對(duì)木質(zhì)素去除率和聚糖轉(zhuǎn)化率的影響。第四,開發(fā)了一種新型的膽堿氨基酸類離子液體([Ch][AA])-甘油混合物作為麥秸預(yù)處理的溶劑,考察了離子液體含量、溶劑pH、預(yù)處理溫度、預(yù)處理時(shí)間對(duì)木質(zhì)素去除率、酶水解效果的影響。主要研究結(jié)果如下:纖維素預(yù)處理研究表明,以[Bmim][Cl]為溶劑、以[Hnmp][FeCl4]為催化劑對(duì)纖維素預(yù)處理的能力最強(qiáng),在水解溫度為100℃、水解時(shí)間為1 h的條件下,[Hnmp][FeCl4]水解纖維素最大還原糖產(chǎn)率可達(dá)97.9%;與文獻(xiàn)中其他酸性離子液體水解纖維素所得最大還原糖產(chǎn)率相似,但[Hnmp][FeCl4]的預(yù)估成本更低;氯化膽堿:乳酸(C:L,摩爾比1:2)水解纖維素的能力比[Hnmp][FeC14]更溫和,適合用于真實(shí)原料的預(yù)處理。酸性、中性低共熔溶劑預(yù)處理麥秸研究表明,采用C:L對(duì)麥秸的預(yù)處理效果最佳,在預(yù)處理溫度為90℃、時(shí)間為12 h、液固質(zhì)量比為20:1的預(yù)處理?xiàng)l件下,木質(zhì)素去除率和木聚糖損失率分別為49.0%和80.4%,預(yù)處理殘?jiān)杆?2 h后纖維素和木聚糖轉(zhuǎn)化率分別為93.9%和69.0%。預(yù)處理后麥秸的XRD、FT-IR和SEM表征結(jié)果證明了此預(yù)處理過程中木聚糖和木質(zhì)素的去除提高了酶水解效果。堿性乙醇胺類低共熔溶劑預(yù)處理麥秸研究表明,采用氯化膽堿:單乙醇胺(摩爾比1:6,C:M)對(duì)麥秸的預(yù)處理效果最佳。在預(yù)處理溫度為70℃、預(yù)處理時(shí)間為9 h、液固質(zhì)量比為20:1的條件下,木質(zhì)素去除率達(dá)71.4%、纖維素保存率達(dá)93.7%;預(yù)處理殘?jiān)杆?2 h后纖維素轉(zhuǎn)化率達(dá)89.8%、木聚糖轉(zhuǎn)化率達(dá)62.0%。C:M的預(yù)處理能力與其他溶劑相似,并且C:M具有原料價(jià)格低廉、合成步驟簡(jiǎn)單、預(yù)處理?xiàng)l件溫和、降解多聚糖較少等優(yōu)點(diǎn)。溶劑的pH值對(duì)其預(yù)處理能力有很大影響;堿性越強(qiáng),木質(zhì)素去除率越大,酶水解效果越好。預(yù)處理后麥秸的XRD、FT-IR和SEM表征結(jié)果證明了此預(yù)處理過程中木聚糖和木質(zhì)素的去除提高了酶水解效果。[Ch][AA]-甘油混合物預(yù)處理麥秸研究表明,采用50%[膽堿][丙氨酸]-甘油(50%[Ch][Ala]-甘油)預(yù)處理麥秸效果較好,在預(yù)處理溫度為90℃、預(yù)處理時(shí)間為6 h和液固質(zhì)量比為20:1的條件下,預(yù)處理殘?jiān)哪举|(zhì)素去除率達(dá)67.6%、纖維素保存率達(dá)95.2%,水解后纖維素轉(zhuǎn)化率達(dá)89.7%、木聚糖轉(zhuǎn)化率達(dá)70.9%。[Ch][AA]不僅能夠去除木質(zhì)素,并且能夠溶脹但不溶解纖維素。預(yù)處理殘?jiān)杆?2 h后,50%[Ch][Ala]-甘油預(yù)處理效果與其他溶劑相近,但此混合溶劑生物相容性好、甘油的加入降低了[Ch][Ala]的成本、此混合溶劑預(yù)處理麥秸(100℃)降低了純甘油的預(yù)處理溫度(200℃)、降低了多聚糖的損失。
【圖文】：

．纖維素不被催化酶或酸降解；此外，纖維素高度有序的晶體結(jié)構(gòu)也是阻擋酶或酸進(jìn)入逡逑內(nèi)部的保護(hù)屏障。因此，預(yù)處理的主要目的在于破壞木質(zhì)素和少部分木聚糖結(jié)構(gòu)以及逡逑纖維素自身的晶體結(jié)構(gòu)，，從而使酶或酸能夠更容易地進(jìn)入纖維素內(nèi)部（如圖１－４所示）。逡逑效果較好的預(yù)處理方法應(yīng)具備以下特征［１５］：逡逑（１）減小生物質(zhì)顆粒尺寸；逡逑？邋（２）產(chǎn)生較少的降解產(chǎn)物（抑制發(fā)酵微生物生長(zhǎng)）；逡逑（３）

離子液體中常用的陽離子Fib.1-5Commonrationsusedinmodemionicliquids.
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ914.3

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本文編號(hào)：2668923