發(fā)布時間：2020-05-09 18:29

【摘要】：近些年來,加壓富氧燃燒作為控制溫室氣體排放的一項新技術(shù),受到越來越多的關(guān)注。它使用高濃度二氧化碳作為氧化劑稀釋氣,要求高溫、加壓的反應(yīng)環(huán)境。加壓熱解和加壓二氧化碳氣化是這項技術(shù)的兩個基礎(chǔ)。國內(nèi)目前對這個過程的認識仍然不足。尤其是熱轉(zhuǎn)化中固體燃料的化學結(jié)構(gòu)。本文研究了神華煙煤的加壓快速熱解焦炭與加壓快速氣化焦炭的理化結(jié)構(gòu)與反應(yīng)活性。使用加壓沉降爐(PDTF)在壓力為0 MPa~1.2 MPa、溫度為800℃和1000℃以氬氣和二氧化碳為反應(yīng)氣氛制焦。重點關(guān)注壓力、溫度和氣化氛圍對于焦炭結(jié)構(gòu)與反應(yīng)活性的影響。使用氮吸附表征表面孔結(jié)構(gòu)特性,并計算了不同焦炭的分形維數(shù);使用傅里葉紅外光譜儀測量了焦炭的官能團并聯(lián)合拉曼光譜分析了焦炭的碳骨架;使用X射線光電子能譜測量了焦炭的表面官能團;使用微型流化床反應(yīng)分析系統(tǒng)測量了焦炭的反應(yīng)活性。分析結(jié)果表明:隨著壓力增加,熱解焦炭的比表面積在0.5MPa出現(xiàn)峰值。800℃時,壓力增加促進了微氣泡的生長,使焦炭孔徑向小孔徑轉(zhuǎn)移,但由于產(chǎn)氣量不多,壓力增加對氣泡的聚并作用不明顯;1000℃時,壓力促進氣泡間的融合,使焦炭孔隙向大孔發(fā)展,壓力增加對氣泡的聚并行為影響較大,在0.5 MPa后比表面積減少但孔體積擴大。800℃的反應(yīng)溫度下,壓力增加對揮發(fā)分的分解作用持續(xù)增強;而在1000℃的反應(yīng)溫度下,揮發(fā)分剛開始隨著壓力的上升而下降,繼續(xù)壓力增加又有所回升。壓力提高和熱解溫度增加都促進了焦炭芳香片的縮合,使焦炭碳骨架大分子逐漸向穩(wěn)定的石墨化結(jié)構(gòu)發(fā)展。壓力的提高促進了酯類物質(zhì)的生成。酮類物質(zhì)和壓力的相關(guān)性不高。增加氣化反應(yīng)的環(huán)境壓力,焦炭表面的大孔、介孔和微孔數(shù)目都有不同程度的增加,產(chǎn)生了更大的比表面積;使氣化反應(yīng)更易剝落焦炭的不定形結(jié)構(gòu),降低了焦炭的反應(yīng)活性。但壓力效應(yīng)對芳香片聚合的影響,對焦炭反應(yīng)活性的塑造更為明顯。二氧化碳濃度的上升,極大地促進了焦炭比表面積的生成,并在焦炭表面形成了一定的表面絡(luò)合物;但氣化反應(yīng)的增加對焦炭不定型結(jié)構(gòu)的消耗降低了焦炭的反應(yīng)活性。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ530.2

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