【摘要】：氧還原反應(yīng)(Oxygen Reduction Reaction,ORR)是燃料電池中將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的關(guān)鍵反應(yīng)。但由于該反應(yīng)具有較高的過電位和較慢的反應(yīng)速率,因此需要高效催化劑促使反應(yīng)順利進(jìn)行。鉑(Pt)及其合金等貴金屬材料是催化氧還原反應(yīng)的理想催化劑;然而,高昂的價格、較差的穩(wěn)定性等限制了燃料電池的發(fā)展。以天然生物質(zhì)為原料制備的碳基催化劑具有與Pt/C相當(dāng)?shù)腛RR催化活性、成本低廉、制備工藝便捷等優(yōu)點而引起廣泛關(guān)注。本文以天然生物質(zhì)為前驅(qū)體,通過簡單的碳化技術(shù)制備了不同管狀生物碳材料,并對其物理結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、ORR催化活性進(jìn)行了表征與測試;此外,將其應(yīng)用于微生物燃料電池(microbial fuel cell,MFC)中以評估在實際應(yīng)用中的效果,主要內(nèi)容如下:(1)以天然蒲桃花蕊為原料,采用低溫活化與高溫碳化方法制備出高比表面積、表面褶皺的多孔碳纖維。該催化劑的比表面積高達(dá)1211.3 m~2?g~(-1),在0.1 mol?L~(-1) KOH的起始電位與半峰電位分別為-0.01和-0.13 V(vs.Ag/AgCl),與Pt/C催化劑相近,所制備的蒲桃花蕊催化劑具有較好的穩(wěn)定性以及較強(qiáng)的耐甲醇毒性。作為MFC陰極催化劑時,其電池產(chǎn)生的最大功率密度為915.2 mW?m~(-2),明顯優(yōu)于Pt/C催化劑。(2)以木棉果絮為前驅(qū)體,采用低溫活化與高溫碳化方法制備出N摻雜的多孔中空管狀生物碳基催化劑。該碳材料在0.1 mol?L~(-1)KOH溶液中表現(xiàn)出良好的氧還原催化性能,半峰電位為-0.14 V(vs.Ag/AgCl),接近于商用Pt/C(-0.12 V vs.Ag/AgCl)。所制備的木棉纖維碳基催化劑具有良好的耐甲醇毒性與穩(wěn)定性,在MFC實際運(yùn)用過程中,其最大功率密度約為801.4 mW?m~(-2),稍高于商用Pt/C。(3)以蒲公英種籽為原料,采用熱解碳化-ZnCl_2活化的方法,制備出N摻雜多孔蜂窩管狀碳基催化劑,該碳材料具有豐富的多孔結(jié)構(gòu)和較大的比表面積(1227.6 m~2?g~(-1)),并且其起始電位和半峰電位在堿性及中性環(huán)境中接近于商業(yè)Pt/C。此外,實際MFC催化性能測試表明,其最大功率密度高達(dá)975.3 mW?m~(-2),是Pt/C催化劑的1.25倍,具有極佳的催化效果。上述研究結(jié)果為制備低成本、高效率、環(huán)境友好ORR催化劑提供了新的思路和方法。
【圖文】：

引 言2 燃料電池的原理不同類型燃料電池的結(jié)構(gòu)基本近似，主要由陰極、陽極、電解質(zhì)以及外工作這幾個單元組成。如圖 1-1 所示，，燃料電池工作時，為了提高電極化學(xué)反應(yīng)，通常對電池電極進(jìn)行催化劑的修飾。甲醇等燃料在催化劑的協(xié)助下發(fā)生氧應(yīng)，反應(yīng)物失去電子，電子通過外電路由陽極傳輸?shù)疥帢O。反應(yīng)物在陰極催的作用下，得到電子發(fā)生還原反應(yīng)，從而使燃料電池產(chǎn)生電流[1, 2]。電流方陰極到陽極，因此陰極對應(yīng)燃料電池的正極，而陽極對應(yīng)燃料電池的負(fù)極

引 言量，單室微生物燃料電池僅需通風(fēng)就可以被動的補(bǔ)充陰極氣體；第五，應(yīng)用廣，不僅可以應(yīng)用于缺乏電力基礎(chǔ)設(shè)施的局部地區(qū)，還可對有機(jī)質(zhì)污染物與重金污染進(jìn)行治理，兼具環(huán)境治理與產(chǎn)生電能的功效，同時也滿足我們對能源所需的燃料多樣性，具有良好的發(fā)展?jié)摿Α?
【學(xué)位授予單位】：福建農(nóng)林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TM911.4;TQ426

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前5條

1 高書燕;蘇景振;;生物質(zhì)基碳材料作為氧還原反應(yīng)催化劑的研究進(jìn)展[J];化學(xué)通報;2015年08期

2 張本鑌;劉運(yùn)權(quán);葉躍元;;活性炭制備及其活化機(jī)理研究進(jìn)展[J];現(xiàn)代化工;2014年03期

3 張靜;張寶剛;馮傳平;劉曄;田彩星;劉惠鵬;周順桂;倪晉仁;;微生物燃料電池技術(shù)最新研究進(jìn)展[J];三峽環(huán)境與生態(tài);2013年02期

4 楊穎;江和龍;;微生物燃料電池研究進(jìn)展[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2013年02期

5 江世青;王亞南;尹遜亮;;微生物燃料電池及其在污水處理方面應(yīng)用的研究現(xiàn)狀[J];山東煤炭科技;2011年06期

本文編號：2652354