發(fā)布時(shí)間：2020-05-01 15:35

【摘要】：中國是一個(gè)以煤炭為主要能源的國家,但是隨著優(yōu)質(zhì)煤的不斷消耗,褐煤的開發(fā)和利用逐漸得到重視。印尼褐煤是我國東部沿海省份火力發(fā)電主要采用的煤種之一,但較高的含水量嚴(yán)重限制了印尼褐煤的利用,采用熱解提質(zhì)技術(shù)可以有效降低褐煤中的水分,提高褐煤的成熟度,但是提質(zhì)后的煤樣容易發(fā)生復(fù)吸水,降低提質(zhì)效果。本文以印尼褐煤、五彩灣煤和神華煙煤為研究對象,比較了三種原煤的煤質(zhì)特性和理化結(jié)構(gòu)差異,分別在N_2和CO_2氣氛下對印尼褐煤進(jìn)行熱解(200~500°C)提質(zhì)實(shí)驗(yàn),分析提質(zhì)過程中溫度和氣氛對理化結(jié)構(gòu)的影響。對三種原煤和提質(zhì)印尼褐煤進(jìn)行復(fù)吸水實(shí)驗(yàn),研究理化結(jié)構(gòu)和環(huán)境溫濕度對復(fù)吸水特性的影響,進(jìn)而得到煤階和熱解溫度及熱解氣氛與復(fù)吸水規(guī)律的關(guān)系,用不同的模型描述了水分等溫吸附過程,依托~1H-NMR技術(shù)對原煤和熱解提質(zhì)印尼褐煤的水分進(jìn)行了檢測,劃分了水分類型。主要結(jié)論如下:1、五彩灣煤屬于煙煤范疇,但其收到基水分卻高于印尼褐煤和神華煙煤。印尼褐煤熱解時(shí),碳含量逐漸增加,氧含量逐漸減少,CO_2氣氛比N_2更利于氧的脫除,但對氫的影響很小。五彩灣煤的比表面積和總孔容積最小,而OH和COOH含量最高,印印尼褐煤的比表面積和總孔容積均略小于神華煙煤,OH和COOH含量則大于神華煙煤。提質(zhì)過程中,褐煤的比表面積和孔容積不斷變小,整體上N_2氣氛下更大;OH和COOH的含量也隨溫度的升高不斷減少,其中OH的熱穩(wěn)定性更高,CO_2比N_2更利于OH和COOH的分解和脫除。2、三種原煤干燥后復(fù)吸水率大小關(guān)系是五彩灣煤印尼褐煤神華煙煤,且均小于收到基水分含量。五彩灣煤在OH和COOH含量上的優(yōu)勢,使其具有較高的復(fù)吸水率,而神華煙煤雖然孔容積較大,但是含氧官能團(tuán)很少,導(dǎo)致復(fù)吸水率最低,OH和COOH比比表面積和孔容積對復(fù)吸水的影響更強(qiáng)烈。隨著熱解溫度的升高,提質(zhì)褐煤的復(fù)吸水率不斷降低,由于CO_2氣氛下提質(zhì)褐煤具有更小的比表面積和孔容積,以及較少的OH和COOH含量,所以復(fù)吸水率也更低。3、三種干燥原煤及熱解提質(zhì)褐煤都經(jīng)歷了快速吸水、緩慢吸水、最后達(dá)到吸水平衡的過程,復(fù)吸水環(huán)境溫度越高,相對濕度越低,復(fù)吸水率越低;CO_2氣氛下,熱解溫度越高,提質(zhì)褐煤的復(fù)吸水率越低。Henderson模型適于描述神華煙煤的水分等溫吸水過程,而Mod-BET模型更適于五彩灣煤和印尼褐煤,三種干燥原煤的水分等溫吸附復(fù)都是Ⅱ型吸附。熱解溫度越高,相對濕度越低,提質(zhì)褐煤的一級吸附水和二級吸附水都越少,其中,N_2氣氛下一級吸附水含量顯著大于CO_2氣氛,而二級吸附水含量差異很小。按照煤中水分賦存位置的不同將其分為毛細(xì)水、強(qiáng)束縛水、弱束縛水和自由水。印尼褐煤和神華煙煤中主要是強(qiáng)束縛水和自由水,其中印尼褐煤10~100nm孔隙中含的氧官能團(tuán)較多,強(qiáng)束縛水含量大于神華煙煤,而五彩灣煤中由于主要是50nm以上的孔隙及較多OH和COOH,因此含有較多的強(qiáng)束縛水和弱束縛水,導(dǎo)致其復(fù)吸水率最大。與干燥印尼褐煤相比,提質(zhì)褐煤具有相同的水分形態(tài),且含量關(guān)系為強(qiáng)束縛水自由水毛細(xì)水弱束縛水,不同點(diǎn)是強(qiáng)束縛水和自由水顯著少于干燥褐煤,而弱束縛水和毛細(xì)差異較小。隨著溫度的升高,提質(zhì)褐煤的強(qiáng)束縛水和自由水的含量迅速減少,弱束縛水和毛細(xì)水減少幅度較小。對干燥原煤和提質(zhì)褐煤的復(fù)吸水過程和水分形態(tài)的研究,可以為不同煤種的干燥和提質(zhì)褐煤的儲存和高效利用提供理論支持。
【圖文】：

華 中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 文結(jié)合干燥速率和脫附熱將煤中水分分為自由水、毛細(xì)水、分子層水和多層水[57]，如圖 1-3 所示。馮小飛[58]也是采用這種方法通褐煤復(fù)吸水后的水分進(jìn)行了劃分。自由水指的是位于煤表面，也叫重力水，這部分水極易被脫除；毛細(xì)水主要位于煤的孔力與孔隙尺寸有關(guān)，但是這種結(jié)合力較弱；分子水包括與含氧作用結(jié)合的單層水及吸附在單層水上的多層水，這種分類方式是一樣的。虞育杰[51]按照吸附位置的不同將煤中水分分為位于水、煤樣表面的表面吸附水、粘附在煤顆粒上的水分子簇 中的孔隙水和煤粉微孔或極細(xì)毛細(xì)管中的顆粒內(nèi)部吸附水。H的劃分：表面吸附水、內(nèi)部吸附水、顆粒間水、毛細(xì)水和粘附

、煤樣表面的表面吸附水、粘附在煤顆粒上的水分子簇 的孔隙水和煤粉微孔或極細(xì)毛細(xì)管中的顆粒內(nèi)部吸附水劃分：表面吸附水、內(nèi)部吸附水、顆粒間水、毛細(xì)水和粘圖 1-3 依托 TG-DSC 技術(shù)的煤中不同類型水的分布
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ530.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2646801