【摘要】：隨著全球變暖問題日益突出,CO2減排已經(jīng)成為國際上關(guān)注的熱點問題。煤-氧-水蒸氣燃燒零排放系統(tǒng)(OCCSS)作為新型的減排技術(shù),采用脫灰煤作為燃料,脫灰煤的熱解過程的研究對其利用過程具有重要的影響,因此本文以準(zhǔn)東煤為研究對象,采用高溫沉降爐,研究了脫灰煤的熱解過程,與原煤進行對比,分析了脫灰煤熱解過程中的孔隙結(jié)構(gòu)、碳骨架結(jié)構(gòu)、以及表面碳官能團的變化規(guī)律。對準(zhǔn)東煤,采用了HCl/HF/HCl處理以及HNO3處理,可將煤中的灰分降低到0.2%與0.09%。HCl/HF/HCl對煤的揮發(fā)分、固定碳影響不大,但HNO3的加入導(dǎo)致?lián)]發(fā)分急劇增加,同時,氧和氮含量增加,說明了HNO3的硝化作用的存在導(dǎo)致煤質(zhì)的變化,FTIR結(jié)果表明酸洗過程大量無機元素的脫除會使羧基、羥基等含氧官能團增加。對不同酸洗方案得到脫灰煤與原煤進行反應(yīng)性對比,發(fā)現(xiàn)酸洗之后,反應(yīng)性明顯的下降。在1200℃條件下,對原煤與脫灰煤在不同停留時間下的揮發(fā)分釋放過程進行對比,結(jié)果表明脫灰煤熱解速率快于原煤,但最終的揮發(fā)分析出比例基本相同。表明酸洗使部分交聯(lián)鍵斷裂,有助于熱解的進行,但未對整體的揮發(fā)分有影響。對不同的溫度條件下的熱解實驗數(shù)據(jù)進行分析,選用一步反應(yīng)模型求得脫灰煤的活化能E=58.88kJ/mol,指前因子k0=792.857s-1。原煤的活化能E=18.53kJ/mol,指前因子k0=16.27s-1,說明酸洗將煤中在熱解過程中起到催化作用的金屬元素脫除,使得脫灰煤具有較高的熱解活化能。在1200℃的熱解過程(t=0.1~1.0s)中,原煤與脫灰煤形成了大量的微孔,但脫灰煤微孔數(shù)量明顯小于原煤,說明了灰分脫除不利于微孔的形成。Raman結(jié)果表明隨著停留時間的增加,ZD-d-char與ZD-raw-char表面石墨化程度不斷增加,煤中的不定型碳含量不斷增加。這是由于在較短停留時間內(nèi),有機分子官能團碎片構(gòu)成的不定型結(jié)構(gòu)不斷增加,而酸洗過程已經(jīng)脫除了一部分結(jié)合能較弱的側(cè)鏈,使得脫灰煤的表面石墨化進程在熱解前期變化幅度比原煤小。XPS分析結(jié)果表明焦炭表面的C-C鍵含量隨停留時間增加明顯,C-H、C-O及C=O則在熱解過程中轉(zhuǎn)變?yōu)楦鞣NH2、CH4、C2H6、HCN、H2O等揮發(fā)分氣體脫離煤炭顆粒。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ530.2

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本文編號：2634457