【摘要】：本文結(jié)合催化氣化技術(shù)自身特點(diǎn),系統(tǒng)研究了煤灰在催化劑影響下的結(jié)渣過程,考察了催化氣化工藝過程中煤中礦物質(zhì)變遷規(guī)律及結(jié)渣機(jī)理。通過采用壓降法對(duì)各煤灰進(jìn)行初始燒結(jié)溫度測(cè)試,研究不同灰化溫度、反應(yīng)氣氛、壓力、煤種、催化劑種類及添加量、不同預(yù)處理方式等對(duì)煤灰熔融特性的影響,結(jié)合X射線衍射、掃描電鏡 X光能量色散譜及Factsage熱力學(xué)軟件計(jì)算結(jié)果表征分析煤灰的相關(guān)物理和化學(xué)變化,并基于此更好的預(yù)測(cè)灰中礦物質(zhì)間的反應(yīng)、礦物的轉(zhuǎn)變和熔渣的形成,推測(cè)結(jié)渣機(jī)理;最后,將小試系統(tǒng)研究結(jié)論與中試加壓流化床氣化爐實(shí)際運(yùn)行相結(jié)合,通過控制適宜的工藝條件、不同煤種匹配技術(shù)及添加阻熔劑等,實(shí)現(xiàn)了催化氣化裝置長周期、安全、穩(wěn)定運(yùn)行。不同灰化溫度影響了煤灰中礦物質(zhì)間的轉(zhuǎn)化、反應(yīng)及添加的K催化劑的揮發(fā)量,選擇550℃灰來考察煤灰的燒結(jié)特性。鉀催化劑的添加急劇降低了煤灰的燒結(jié)溫度,且隨添加量變化存在最低值;同樣,隨氧化鈣添加量增加燒結(jié)溫度變化趨勢(shì)類似,CaO添加量對(duì)煤灰燒結(jié)溫度的影響受催化劑添加量、反應(yīng)工況氣氛及煤種性質(zhì)影響;添加的K、Ca催化劑因部分轉(zhuǎn)化為無催化活性的鉀霞石、鈣長石等,燒結(jié)過程中進(jìn)入低溫共熔物中,導(dǎo)致氣化過程中催化活性下降,催化劑回收難度增加。在0.1~3.5 MPa測(cè)試范圍內(nèi),燒結(jié)溫度隨反應(yīng)壓力增大而降低,而且高壓下壓力對(duì)燒結(jié)溫度影響更明顯。氧化性氣氛下燒結(jié)溫度高,N_2惰性氣氛次之,還原性氣氛下燒結(jié)溫度低,蒸汽的添加大大降低了燒結(jié)溫度,這是由不同氣氛下鐵離子的存在狀態(tài)及鉀的存在形態(tài)不同所致。不同煤種燒結(jié)溫度的差異主要和各煤灰中硅、鋁、鐵、鈣含量不同有關(guān),K催化劑的添加加劇了煤灰的燒結(jié)結(jié)渣,而鈣、鐵存在下因硅鋁酸鹽等的低溫共融物的生成加速了灰熔融。通過與高灰熔點(diǎn)煤混配可有效緩解易結(jié)渣煤種的結(jié)渣問題,配煤方式不同,對(duì)燒結(jié)溫度影響各異,與催化劑在煤質(zhì)上分布、催化劑存在形式不同相關(guān);添加高鋁系添加劑可有效提高灰熔融溫度,添加硅系添加劑效果減弱,但氧化鋁的添加會(huì)對(duì)煤氣化活性及催化劑回收產(chǎn)生不利影響;氧化鈣添加至一定含量可提高易結(jié)渣煤燒結(jié)溫度,具體添加量受工況條件、煤種屬性影響。中試加壓流化床氣化爐的運(yùn)行結(jié)果,驗(yàn)證了上述小試結(jié)論及獲得的相關(guān)規(guī)律、機(jī)理的合理性、可靠性,其可有效指導(dǎo)大型裝置合理選煤、配煤,實(shí)現(xiàn)長周期無結(jié)渣穩(wěn)定運(yùn)行,具有較好的理論指導(dǎo)價(jià)值。
【圖文】：

煤炭在中國化石能源資源儲(chǔ)量中占比約為 94％，石油、天然氣合計(jì)不足 6％（見圖1.1），在一次能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)中，煤炭占比高達(dá) 66％，石油、天然氣合計(jì)為 23.1％（見圖 1.2）[1]。資源儲(chǔ)量和消費(fèi)結(jié)構(gòu)上的不平衡不僅使得能源產(chǎn)業(yè)發(fā)展面臨著安全保障、經(jīng)濟(jì)性等諸多挑戰(zhàn)，同時(shí)也給能源結(jié)構(gòu)調(diào)整帶來了“硬著陸”的危機(jī)。針對(duì)我國煤炭產(chǎn)業(yè)的發(fā)展現(xiàn)狀，如何化解煤炭產(chǎn)能過剩問題不容忽視，而化解煤炭產(chǎn)能過剩的核心問題是實(shí)現(xiàn)煤炭的清潔高效利用。盡快轉(zhuǎn)變傳統(tǒng)粗放的煤炭利用方式，大力發(fā)展煤炭清潔高效轉(zhuǎn)化、積極實(shí)施能源結(jié)構(gòu)調(diào)整是未來的發(fā)展方向。圖 1.1 化石能源儲(chǔ)量煤炭占比Fig.1.1 Coal proportion in fossil energy reserves

圖 1.2 一次能源消費(fèi)煤炭占比Fig.1.2 Coal proportion in primary energy consumption經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展以及環(huán)保規(guī)定的日益嚴(yán)格，近年來我國對(duì)天然需求量呈爆炸式增長，中國天然氣市場已經(jīng)進(jìn)入快速發(fā)展期氣消費(fèi)量超過產(chǎn)量（見圖 1.3）。 由表 1.1 可知，天然氣在一年提高。天然氣消費(fèi)占一次能源中的比重由 2000 年的 2.4%提、2011 年的 5.0%、2012 年的 5.4%，預(yù)計(jì) 2020 年將達(dá)到 10據(jù)的世界平均水平為 24%，歐美國家更是高達(dá) 34%，中國遠(yuǎn)水平。來，，我國天然氣供應(yīng)缺口逐年加大，供需矛盾日益凸顯。2314億標(biāo)方，2013年缺口達(dá)到了530億標(biāo)方；預(yù)計(jì)2020年，我國00億標(biāo)方，對(duì)外依存度達(dá)50%以上。我國天然氣缺口地以北京北京市有關(guān)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)，2010年北京天然氣用量達(dá)65億標(biāo)方左右
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ541

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本文編號(hào)：2627915