【摘要】：糠醛和甘油作為生物質(zhì)化工中的平臺化合物,是一類理想的可再生資源,利用糠醛縮合反應(yīng)制取糠叉丙酮和將甘油氫解生產(chǎn)1,2-丙二醇,是糠醛和甘油轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品的有效途徑。本文使用了 Cu基催化劑進(jìn)行糠醛丙酮的縮合反應(yīng)和甘油的常壓條件下的氫解反應(yīng),具體工作如下:1.使用共沉淀法制備了 CuO/ZnO催化劑,并通過改變元素摩爾比篩選出了性能最佳的CuO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為48.6%的Cu50催化劑。通過XRD、H2-TPR、NH3-TPD等表征手段,我們發(fā)現(xiàn)較小的催化劑的粒徑、較高的Cu表面分散度、較多的酸位點(diǎn)數(shù)量,有利于提高催化劑活性。通過改變實(shí)驗(yàn)條件,發(fā)現(xiàn)在393 K下、0.3 MPa氮?dú)鈿夥�、糠醛與丙酮摩爾比為1:2和反應(yīng)時(shí)間為32 h時(shí),催化劑達(dá)到最佳的活性。2.通過煅燒Cu-Ni-BTC為前驅(qū)體的MOF材料制備了 CuO@NiO復(fù)合金屬氧化物催化劑,并研究了催化劑在常壓甘油氫解反應(yīng)中的活性。通過TEM、BET、XPS等表征手段發(fā)現(xiàn),相較于共沉淀法制備的催化劑,CuO@NiO復(fù)合金屬氧化物催化劑中存在特殊的核殼結(jié)構(gòu)、孔徑分布和元素分布,這些性質(zhì)使其在甘油氫解反應(yīng)中具有更高的穩(wěn)定性和催化活性。通過對反應(yīng)條件的優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)在493 K、60 mL/min H2和甘油進(jìn)料速率為1 mL/h時(shí)催化劑活性最高。
【圖文】：

化反應(yīng)、氧化反應(yīng)、乙�；磻�(yīng)、醛基的自身縮合反應(yīng)等制備諸多化學(xué)衍生品，逡逑如圖所示，作為生物質(zhì)液體燃料和諸多衍生化學(xué)品的合成中間體，糠醛在合成樹逡逑月旨、醫(yī)藥、農(nóng)藥等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。圖１．１為糠醛的后續(xù)利用途徑。逡逑２逡逑

２．４反應(yīng)裝置及反應(yīng)過程逡逑２．４．１反應(yīng)裝置逡逑通過如下圖２．１所示的高壓反應(yīng)裝置進(jìn)行Ｃｕ基催化劑催化丙酮和糠醛羥醛縮逡逑合反應(yīng)制取糠叉丙酮。高壓反應(yīng)裝置主要由三部分組成：高壓反應(yīng)釜、溫控儀和逡逑磁力攪拌器。其中高壓反應(yīng)釜釜體材質(zhì)采用３１６邋Ｌ不銹鋼，，設(shè)計(jì)溫度５７３邋Ｋ、壓力逡逑２０邋ＭＰａ。逡逑反應(yīng)開始前，采用圖２．２反應(yīng)裝置還原相關(guān)Ｃｕ基催化劑。將催化劑放入塞有逡逑石英棉的石英管中，隨后通入指定流量氫氣后，溫控儀上設(shè)定溫度及時(shí)間還原。逡逑為防止催化劑在取出石英管時(shí)被空氣再次氧化，還原結(jié)束后，在氫氣氣氛下降至逡逑常溫，并通入指定流量１％氧氣／氮?dú)鈱Υ呋瘎┻M(jìn)行純化操作。隨后將反應(yīng)所需的催逡逑化劑、丙酮、糠醛和磁力攪拌子加入到反應(yīng)釜中。用六角扳手?jǐn)Q緊法蘭處的六角逡逑螺母以確保反應(yīng)釜密閉性。隨后關(guān)閉出氣口，將進(jìn)氣口與兩通閥門相連，打開氮逡逑氣鋼瓶閥門進(jìn)行換氣操作，待壓力表示數(shù)達(dá)到０．３邋Ｍｐａ，關(guān)閉進(jìn)氣口閥門打開出氣逡逑口閥門。重復(fù)上述操作三次
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;TQ224.223;TQ223.162

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本文編號：2623209