【摘要】：光催化水分解和二氧化碳還原被認(rèn)為是解決能源短缺和環(huán)境污染問題的有效途徑。為了實(shí)現(xiàn)該類催化反應(yīng)的實(shí)際應(yīng)用,高效光催化劑的設(shè)計(jì)開發(fā)是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。目前,光催化劑普遍存在的問題主要有以下幾個(gè)方面:(1)催化劑穩(wěn)定性差導(dǎo)致的循環(huán)利用率較低;(2)光生電子和空穴復(fù)合嚴(yán)重致使催化劑的光能利用效率較低;(3)催化劑中貴金屬的引入導(dǎo)致催化劑成本較高。針對以上問題,我們進(jìn)行了以下研究:(1)首次將新型碳材料石墨炔(GD)引入光催化分解水制氫體系中。通過簡單的溶劑熱法,在含有無水醋酸鎘的二甲基亞砜(DMSO)溶液中加入石墨炔,使硫化鎘納米顆粒原位生長在石墨炔表面形成硫化鎘/石墨炔異質(zhì)結(jié)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,相比于單獨(dú)的石墨炔和硫化鎘,該硫化鎘/石墨炔復(fù)合材料在光催化產(chǎn)氫方面表現(xiàn)出更高的催化性能。當(dāng)石墨炔比例僅僅達(dá)到2.5 wt%時(shí)(GD2.5),光催化產(chǎn)氫量較單獨(dú)的硫化鎘提高了2.6倍。研究結(jié)果表明,石墨炔不僅可以作為硫化鎘納米顆粒生長的基底,抑制硫化鎘納米粒子在生長過程中團(tuán)聚現(xiàn)象的發(fā)生,而且可以作為光生空穴傳輸材料,有效地傳輸硫化鎘上的光生空穴,從而抑制光生電子和空穴的復(fù)合。該項(xiàng)研究首次將石墨炔應(yīng)用于光催化水分解體系中,展示了石墨炔特殊的電子和結(jié)構(gòu)特征在高效光催化劑的合成及催化中的作用機(jī)制,拓展了石墨炔在太陽能轉(zhuǎn)化和能源領(lǐng)域的應(yīng)用。(2)二氧化碳的過度排放導(dǎo)致了全球變暖和局部氣候異常等嚴(yán)重的環(huán)境問題。通過人工光合作用將二氧化碳轉(zhuǎn)化為附加值更高的化工原料或化學(xué)品是解決上述問題十分有效的途徑。我們通過聚乙烯亞胺和鈷鹽簡單的配位作用制備了多核鈷為催化中心的納米催化劑,用于光催化二氧化碳還原。該非貴金屬納米催化劑秉承了非均相催化劑易于分離,穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),同時(shí),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該催化劑具有均相雙核鈷分子催化劑相似的多金屬中心協(xié)同催化機(jī)制。相對于單核鈷分子催化劑來說,該納米催化劑表現(xiàn)出了相對較高的二氧化碳還原的催化活性,一氧化碳產(chǎn)量提升了2.57倍。該項(xiàng)研究利用均相催化過程中的協(xié)同催化機(jī)制,借助高分子聚合物聚乙烯亞胺上的多重配位點(diǎn),通過簡單的方式制備了一種具有多核催化中心的納米催化劑。該非均相催化劑最終表現(xiàn)出了和均相催化劑相近的二氧化碳還原的能力。
【圖文】：

H2050R 湖南湘儀儀器箱 DZF-6090 上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)儀 N-1300 上海愛朗儀器描電鏡 Gemini SEM 500 美國 FE描電鏡 Verious 460L 美國 FE電鏡 Tecncai G2 SpiritTWIN美國 FE透射電Talos F200X 美國 FE儀 HORIBAEVOLVTIONHORIBA Job能譜儀 ESCALAB 250Xi THERMOSCI制備和后處理，向 250 mL 兩口瓶中加入 200 mg 單體（TMS-HE將上述體系轉(zhuǎn)移至冰水�。�0 °C）中，加入 2.5 m應(yīng) 10 分鐘后，轉(zhuǎn)移至分液漏斗中，加適量乙酸乙機(jī)相，用無水硫酸鈉干燥，將上述液體轉(zhuǎn)移至單口炔單體（HEB）。

章 硫化鎘石墨炔復(fù)合材料的制備及其光催化產(chǎn)氫性能的實(shí)驗(yàn)方法膠管密封的石英瓶如圖 2-3 所示（圖中缺少橡膠 催化劑，0.3 M 三乙醇胺（TEOA）。在照射之前，的氧氣。此外，使用藍(lán)色 LED 光（Zolix，MLEDadzu GC-2014 型氣相色譜（熱導(dǎo)檢測器，，TDX-0氣體產(chǎn)物。放大量實(shí)驗(yàn)同樣采用橡膠管密封的石英劑，0.3 M 三乙醇胺，照射之前溶液用氬氣鼓泡和檢測設(shè)備與小反應(yīng)體系一致。
【學(xué)位授予單位】：天津理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ426;TB383.1

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本文編號：2605477