UN₂是重要的核燃料之一,具有良好的熱學(xué)特性。同時,它也是事故容錯材料之一,和傳統(tǒng)上的氧化物核燃料相比,鈾氮化合物燃料有更高的熱導(dǎo)性,高熔點和高密度,非常適合做未來高溫反應(yīng)堆燃料,在能源方面得到了世界范圍的重視。在大氣環(huán)境UN₂中與02,H2和H20等氣體接觸,從而有可能會發(fā)生氧化還原反應(yīng),腐蝕其性能。因此,如何有效地儲存材料,阻隔其與大氣中的腐蝕氣體發(fā)生反應(yīng)顯得尤為重要。本文從理論角度應(yīng)用第一性原理方法,模擬計算了 UN₂表面與O、H、O2、H2、OH和H2O可能發(fā)生的吸附反應(yīng),計算了各種吸附質(zhì)在不同吸附位置的吸附特性,以及電荷轉(zhuǎn)移,差分電荷密度等。本工作利用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法,系統(tǒng)地研究了 UN₂與一系列原子和分子之間的相互作用。研究計算了各原子、分子在UN₂表面的不同吸附位置和不同吸附方式的吸附過程,得到了各原子和分子在表面最穩(wěn)定吸附構(gòu)型及與之對應(yīng)的最強吸附能。計算研究結(jié)果表明,O原子的最穩(wěn)定吸附位置是bridge位,對應(yīng)的最強吸附能為-5.08 eV。... 

【文章來源】：湖南大學(xué)湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：58 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖３．１?ＵＮ２的塊體結(jié)構(gòu)??

３．３．１?０原子和Ｈ原子在ＵＮ２（〇〇ｌ）表面的吸附和擴(kuò)散??首先研宂單個０原子和Ｈ原子在Ｃ（２＞＜２）表面超胞上的吸附情況在ＵＮ２（００１）??表面的有三個高對稱吸附位置，如圖３．３所示。這幾個位置分別定義為：ｔｏｐ?（Ｔ）??位、ｂｒｉｄｇｅ?（Ｂ）位、ｈｏｌｌｏｗ?（Ｈ）位。計算所得的吸附能和穩(wěn)定結(jié)構(gòu)參數(shù)如表３．１??１４??

之前的內(nèi)容己經(jīng)表明０原子和Ｈ原子的穩(wěn)定吸附位置都是ｂｒｉｄｇｅ位，我們??用ＣＩ－ＮＥＢ方法分別計算了?０原子和Ｈ原子從ｂｒｉｄｇｅ位到相鄰ｂｒｉｄｇｅｂｒｉｄｇｅ位的??擴(kuò)散。其擴(kuò)散勢壘圖畫在圖３．４中�？梢钥闯鰯U(kuò)散勢壘比較高，Ｏ原子和Ｈ原??１５??


本文編號：3428607