經(jīng)歷了半個(gè)世紀(jì)的發(fā)展,生物傳感器已經(jīng)得到了巨大的發(fā)展。其中電化學(xué)生物傳感器由于具有靈敏度高、易微型化、能在渾濁溶液中操作等優(yōu)勢(shì),而被廣泛研究。從前人的研究結(jié)果看,電化學(xué)生物傳感器的傳感性能仍需提高。因此,開(kāi)發(fā)高性能葡萄糖傳感器是非常有必要的,而高性能的功能材料的開(kāi)發(fā)逐漸成為人們研究的熱點(diǎn)。近來(lái),過(guò)渡金屬材料由于具有價(jià)格低、低電位下的高活性和有效電子轉(zhuǎn)移已被廣泛研究用于非酶葡萄糖傳感應(yīng)用中。其中,由于鎳基材料具有成本低,資源豐富,且具有良好的生物相容性[1]等特點(diǎn)引起人們更多的研究興趣。但是在電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中鎳電極的表面會(huì)逐漸鈍化,且鎳電極對(duì)葡萄糖的選擇性差。為改良這一缺陷,本文對(duì)鎳基納米材料進(jìn)行了多方面的改性研究。研究成果如下:（1）氮化鎳修飾的氮摻雜碳球（Ni₃N/NCS）的制備及葡萄糖傳感性能研究。利用尿素作為氮源,采用同步氮化的方法制備了Ni₃N/NCS。結(jié)果顯示,Ni₃N和NCS的復(fù)合顯著提高了Ni₃N的電催化活性。其對(duì)葡萄糖傳感在1μM-3000μM線(xiàn)性范圍具有2024.18μA·m M<... 

【文章來(lái)源】：杭州電子科技大學(xué)浙江省

【文章頁(yè)數(shù)】：80 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

生物傳感器原理的簡(jiǎn)單示意圖

杭州電子科技大學(xué)碩士學(xué)位論文8酶葡萄糖傳感器。表1.2基于合金的電化學(xué)非酶葡萄糖傳感器列表催化劑形態(tài)電極基質(zhì)敏感度μAmM-1cm-2線(xiàn)性范圍mM檢測(cè)限μM文獻(xiàn)Pt-Au/npFilmC-powder/GCEN/A0.2-5.40.5[79]Pt-Cd/npFilmGCE146.210-1050[80]Ni-Cu/ThinfilmAudiskN/A1-90.8[81]Pd-Cu-Pt/NCAuwire5531-101.29[63]Pt-Cu/NSdGCE230.1-1925[82]Pt-Cu/NChGCE1350.01-172.5[83]Pt-Ni/NClMWCNT/GCE9400-150.3[84]Pt-Pb/NStAudisk10.710-128.4[77]Pt-Pb/NWarrayPtdisk11.250-118[11]Pt-Pb/NPMWCNT/Taplate180-57[78]Pt-Te/MTPtdisk522.6162.450.1-1.1-29100[85]Co@Pt/NPVC/GCE2.261-30300[86]Pt-Bi/Bi/PtNGCE230-0.30.43[87]基于過(guò)渡金屬的雙金屬系統(tǒng)也廣泛被研究[79-81]。Zhao等[84]，通過(guò)在MWCNT上電沉積形成花狀PtNi納米顆粒（請(qǐng)參見(jiàn)圖1.2）。在0.1M磷酸鹽緩沖溶液（pH7.4）中，當(dāng)Pt和Ni的比例為3:7時(shí)，PtNi電極產(chǎn)生最大的陽(yáng)極電流。Pt3Ni7電極具有出色的催化性能，線(xiàn)性范圍高達(dá)15mM，靈敏度為940μAcm-2mM-1，檢測(cè)極限為0.0003mM，并且對(duì)葡萄糖具有良好的選擇性，能夠在一個(gè)月的連續(xù)測(cè)量中表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性。圖1.2Nafion涂層3DPtxNi1-x/MWCNT的合成過(guò)程示意圖（a）及其TEM圖（b）

杭州電子科技大學(xué)碩士學(xué)位論文10屬泡沫骨架上形成的廣泛的孔網(wǎng)絡(luò)的分層結(jié)構(gòu)。圖1.3（a）Ni@C/Ni泡沫塑料合成過(guò)程的示意圖；（b）典型的SEM圖像；（c）含和不含葡萄糖的0.1MNaOH中的裸露的Ni泡沫和Ni@C/Ni泡沫的CV。目前，已經(jīng)開(kāi)發(fā)了多種形式的基于銅的葡萄糖傳感器，例如，Cu、Cu2O、CuO和Cu@CuO。Yuan等[34]，通過(guò)金屬銅納米片和納米線(xiàn)網(wǎng)的水熱氧化和干式氧化，報(bào)道了分級(jí)的Nafion/Cu@Cu2O納米線(xiàn)網(wǎng)狀電極。在線(xiàn)性范圍（0.0007-2.0mM）方面，Cu@Cu2O電極劣于在含0.15MNaCl的0.1MNaOH溶液中的銅納米線(xiàn)對(duì)應(yīng)物。但是，它的靈敏度提高了3倍（1420μA·mM-1·cm-2），檢測(cè)極限降低了100倍（40nM），響應(yīng)時(shí)間（0.0276s）加快了80倍，并且具有很強(qiáng)的抗干擾能力，在稀釋的人血清中具有很高的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。作者將這種高性能歸功于在銅網(wǎng)上形成的催化活性Cu2O納米針/片的超支化結(jié)構(gòu)，以及來(lái)自高質(zhì)量Cu@Cu2O異質(zhì)結(jié)的快速電子轉(zhuǎn)移。鈷基催化劑也普遍用作葡萄糖傳感器材料。Co的電化學(xué)與之前的兩種過(guò)渡金屬完全不同，后者在堿性溶液中存在多種形式的各種氧化態(tài)，包括CoIIO，CoII(OH)2，Co3O4（II，III氧化物；也稱(chēng)為CoOCo2O3或CoIICo2IIIO4），CoIIIOOH，CoIVO2。這就是為什么在堿性溶液中鈷的循環(huán)伏安圖中觀(guān)察到許多涉及Co（0）/Co（II），Co（II）/Co（III），Co（III）/Co（IV）躍遷的氧化還原峰的原因。原則上，相應(yīng)的Co（II）/Co（III）氧化還原峰應(yīng)出現(xiàn)在循環(huán)伏安圖中。然而，在文獻(xiàn)中，該氧化峰不存在或難以辨別。在強(qiáng)氧化堿性條件下，Co3O4可能被氧化為CoOOH。一些研究組堅(jiān)持認(rèn)為，峰強(qiáng)度低的原因是尖晶石結(jié)構(gòu)的四面體部位比八面體的Co3+相對(duì)難于氧化/還原Co2+陽(yáng)離子[93,94]。相反，其他人則認(rèn)為，該峰被多種含


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