發(fā)布時(shí)間：2020-06-12 10:58

【摘要】：光學(xué)天線因其新穎的物理現(xiàn)象和對光場的收集、發(fā)射及調(diào)控能力受到研究人員的廣泛關(guān)注,在微納光場調(diào)控、增強(qiáng)拉曼散射和增強(qiáng)熒光、近場成像及近場光刻等領(lǐng)域都有重要應(yīng)用。近年來,隨著表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)研究的不斷深入,基于金屬表面激元共振結(jié)構(gòu)的拉曼增強(qiáng)因檢測靈敏度高而得到了廣泛的應(yīng)用。但目前大多研究均以實(shí)現(xiàn)更大的拉曼增強(qiáng)因子為目的,為解決拉曼檢測系統(tǒng)中的另一個(gè)重要問題——目標(biāo)分子的可識(shí)別性,本文提出了基于多波長金屬表面激元共振體系在復(fù)雜的多樣品系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)對目標(biāo)分子的選擇性增強(qiáng),從而在增加靈敏度的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)對目標(biāo)分子的選擇性檢測。本文主要是基于光學(xué)天線的表面等離激元局域及耦合增強(qiáng)特性,設(shè)計(jì)制備了高Q值多波長的等離激元共振結(jié)構(gòu):周期性金屬納米單元-介質(zhì)層-金屬膜。通過激發(fā)金屬微納結(jié)構(gòu)的局域表面等離激元共振(LSPR)模式以及周期性結(jié)構(gòu)引入的傳播型等離激元共振(SPR)模式,并使不同共振模式相互之間雜化耦合形成Fano共振,實(shí)現(xiàn)了具有多共振波長、高增強(qiáng)因子的表面增強(qiáng)拉曼(SERS)基底。同時(shí),由于中間介質(zhì)層的引入使得這些模場與其鏡像激發(fā)的光場相互耦合進(jìn)一步增強(qiáng)了結(jié)構(gòu)周邊的電磁場強(qiáng)度。且由于多級等離激元模式之間的相互耦合,在實(shí)現(xiàn)高增強(qiáng)因子的同時(shí)實(shí)現(xiàn)對等離激元共振峰頻譜寬度的有效壓縮,極大提高了結(jié)構(gòu)的品質(zhì)因子Q。此外,這種結(jié)構(gòu)還具有小模式體積、高空間重疊等優(yōu)良特性。這種具有高靈敏度選擇性的拉曼傳感器可在非化學(xué)的、無需熒光探針的、適用于各種分子的高靈敏度通用傳感等領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用。本文的主要內(nèi)容包括:(1)為實(shí)現(xiàn)具有高增強(qiáng)因子的選擇性增強(qiáng)基底,本文根據(jù)SPP與LSPR的雜化耦合理論設(shè)計(jì)了具有雙共振波長的周期性金盤對-二氧化硅-金膜結(jié)構(gòu),通過Comsol Multiphysics仿真軟件對其結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,采用電子束曝光Lift-off工藝制備該結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)該結(jié)構(gòu)不僅表現(xiàn)出極大的場增強(qiáng)因子,且具有兩個(gè)共振模式,可在增強(qiáng)激發(fā)場的同時(shí)實(shí)現(xiàn)散射場的增強(qiáng)。將其應(yīng)用于R6G選擇性拉曼增強(qiáng)檢測實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)該結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)探針分子的選擇性拉曼增強(qiáng),但由于LSPR模式的共振峰仍然過寬,選擇性拉曼增強(qiáng)的效果有待提高。(2)由于周期性金盤對基底的LSPR峰過寬,本文根據(jù)光學(xué)天線的發(fā)射特性,將周期性金盤對結(jié)構(gòu)優(yōu)化為周期性銀孔結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)相對于金盤對結(jié)構(gòu)該結(jié)構(gòu)不僅可有效壓縮等離激元共振峰的線寬,極大提高了結(jié)構(gòu)的品質(zhì)因子,且提供了三個(gè)共振模式,便于選擇性拉曼增強(qiáng)效果的實(shí)現(xiàn)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),相較于傳統(tǒng)的單共振結(jié)構(gòu)(周期性圓孔-二氧化硅),該三共振結(jié)構(gòu)對R6G分子的信號強(qiáng)度增強(qiáng)了約一個(gè)量級;且相較于二氧化硅基底上測得的特征譜,與結(jié)構(gòu)共振峰相匹配的拉曼信號提高了約3-5倍,而不匹配的拉曼信號僅得到了些許增強(qiáng),當(dāng)將兩個(gè)選擇的拉曼信號相結(jié)合可將探針分子的檢測靈敏度提高至少一個(gè)量級。(3)周期性圓孔結(jié)構(gòu)的品質(zhì)因子雖然得到了有效提高,但是其對電磁場的局域特性仍有待增強(qiáng),基于此,本文將圓孔結(jié)構(gòu)優(yōu)化為蝴蝶結(jié)孔結(jié)構(gòu),設(shè)計(jì)了周期性蝴蝶結(jié)孔-二氧化硅-銀膜結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)該結(jié)構(gòu)在近紅外光譜范圍內(nèi)仍可提供三個(gè)具有高品質(zhì)因子、小模式體積和高空間重疊等特性的共振模式。此外,由于間隙的存在,三個(gè)共振模式均具有極大的場增強(qiáng)因子且強(qiáng)度相當(dāng)。相對于圓孔結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)在實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)因子的同時(shí)表現(xiàn)出了更大的場增強(qiáng)因子,將圓孔結(jié)構(gòu)的平均場增強(qiáng)因子從150提高到了5000左右;相較于金盤對結(jié)構(gòu),其將金盤對結(jié)構(gòu)的中心場增強(qiáng)因子從4000提高到了35000左右,且品質(zhì)因子得到了極大提高。這些特性對于選擇性拉曼增強(qiáng)的實(shí)現(xiàn)提供了更好的方案。
【圖文】：

一種光與物質(zhì)相互作用的普遍現(xiàn)象[22]，，如圖 1-1 所示。當(dāng)光束通過均從側(cè)面是難以看到光的。但當(dāng)光束通過不均勻的透明介質(zhì)時(shí)，則從各光，這種由于介質(zhì)的不均勻使得光線朝四面八方散射的現(xiàn)象稱為光的，光散射現(xiàn)象主要是入射光子以一定的速度沿某一方向撞擊物體，使入射方向的現(xiàn)象，其主要可分為瑞利散射、米氏散射、布里淵散射以4]。這些散射光中通常包含著物質(zhì)的結(jié)構(gòu)信息，而且還可能伴隨著能量)所示。

克斯、斯托克斯以及共振拉曼散射能級圖。瑞利散射v=0；斯托克斯散射是能量減小的散射，從 v=0 躍遷到 的能量增加過程；而當(dāng)激發(fā)光與待測分子的電子能級射得到 2-6 個(gè)數(shù)量級的增強(qiáng)內(nèi)官能團(tuán)的振動(dòng)引起的，而不同的分子具有不的特征振動(dòng)能級，每一種分子便具有獨(dú)一的特
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O43;TN820

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2709433