發(fā)布時間：2023-02-16 19:21

　　鋁不僅是地殼層中最豐富的金屬元素,而且因其活潑的化學性質(zhì)促生了大量的化合物。鋁氫化合物作為一類典型的雜化分子,在固體燃料、儲氫材料等領域有較好前景;另外因其易燃易爆和易腐蝕性質(zhì),對日常生活也造成了巨大困擾。近年來,人們發(fā)現(xiàn)低溫條件下金屬插入氫分子具有潛在的科研意義,因此研究金屬與氫元素的化合物的分子性質(zhì)也成為研究熱點。在本文中,我們從全局勢能面角度探究了自由基AlH₂前三個電子態(tài)及AlH₂基態(tài)的反應過程及分子特性,并基于四個電子態(tài)的新勢能面進行了動力學方面的研究。本文先探討了AlH₂基態(tài)體系。首先,基于完全活性空間自洽場理論和多參考組態(tài)相互作用理論,使用Dunning相關一致極化價層基組aug-cc-pVXZ(X=Q,5),在molpro量子化學計算軟件包上計算獲得數(shù)千的從頭算勢能點。隨后采取基組外推方法將能量點進一步處理,獲得更加精確的能量數(shù)據(jù)。然后使用多體展開理論進行擬合,獲得AlH₂(¹ A)全局勢能面,并以勢能面信息為基礎,得到了AlH₂(

【文章頁數(shù)】：86 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 坐標選擇
    1.2 雙原子勢能曲線
    1.3 三原子勢能面
    1.4 分子反應動力學
    1.5 研究內(nèi)容及意義
第2章 理論基礎(一)
    2.1 近似理論
        2.1.1 體系的Schr?dinger方程
        2.1.2 Born-Oppenheimer近似
        2.1.3 自洽場近似
    2.2 ab initio理論
        2.2.1 Hartree-Fock方法
        2.2.2 組態(tài)相互作用方法(CI)
        2.2.3 多組態(tài)自洽場方法(MCSCF)
        2.2.4 完全活性空間自洽場方法(CASSCF)
        2.2.5 多參考組態(tài)相互作用方法(MRCI)
    2.3 基組
        2.3.1 基組選擇
        2.3.2 基組外推
    2.4 態(tài)平均理論
    2.5 最小二乘法
    2.6 Molpro和 Fortran簡介
第3章 理論基礎(二)
    3.1 多體展開理論
        3.1.1 雙體項勢能函數(shù)
        3.1.2 三體項勢能函數(shù)
    3.2 均方根誤差(RMSE)
第4章 AlH2
+基態(tài)反應機理研究
    4.1 引言
    4.2 從頭算能量點
    4.3 勢能面特征
    4.4 動力學特征
    4.5 本章小結(jié)
第5章 AlH₂(X²A₁,²B₁和²B₂)的反應機理
    5.1 引言
    5.2 組態(tài)和構型計算
    5.3 結(jié)果與討論
    5.4 動力學特征
    5.5 本章小結(jié)
第6章 總結(jié)
致謝
參考文獻
攻讀學位期間發(fā)表學術論文及參加科研情況



本文編號：3744353

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