過渡金屬硫族化合物,以其獨特的結(jié)構(gòu)、物理和光學(xué)性質(zhì),吸引了大批科研工作者的目光,成為了近年來研究的一類重要的熱點材料。本篇論文綜合運用原位高壓X射線晶體衍射,原位高壓拉曼光譜和原位高壓電輸運測試系統(tǒng),結(jié)合部分第一性原理的計算,對過渡金屬硫族化合物三碲化鋯(ZrTe3),二硫化鈦(TiTe2)進行了系統(tǒng)的研究,并揭示了其電輸運變化和結(jié)構(gòu)變化的相互依存的關(guān)系,為我們研究和了解這兩種物質(zhì)在高壓下的行為提供了一定的依據(jù)。具體研究結(jié)果如下:1、首先我們對單晶ZrTe3樣品進行了原位高壓電輸運測試,得出了不同壓力下樣品電阻隨溫度的變化曲線。在加壓過程中,樣品在8.2 GPa出現(xiàn)了超導(dǎo)相變,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc隨壓力單調(diào)遞增到最大值27.7 GPa隨壓力的增加而下降。卸壓過程與加壓過程電阻隨壓力的變化趨勢基本一致,不過超導(dǎo)相便持續(xù)到3.3 GPa,符合常見的卸壓馳豫現(xiàn)象。加壓過程中,在27.7 GPa左右,ZrTe3樣品的電阻突然間小,TC突然增大了 1.6K,存在一個明顯的畸變。為了理解其電輸運行為的變化,我們又做了樣品多晶高壓X射線晶體衍射。研究表明,ZrTe3樣品在實驗研究壓力范圍內(nèi),直到最高壓力42.5 GPa時結(jié)構(gòu)仍非常穩(wěn)定,沒有出現(xiàn)結(jié)構(gòu)相變。進一步的研究表明,在25 GPa左右,樣品出現(xiàn)了 2%左右的體積的塌縮,通過對樣品進行的三階Brich-Murnaghan物態(tài)方程模擬,得出了 ZrTe3樣品在25 GPa體積塌縮前和體積塌縮后的體彈模量分別為45 GPa和118 GPa。通過對樣品進行第一性原理的計算,我們得出在高壓下,樣品的各個晶胞參數(shù)與實驗結(jié)果基本一致。我們計算了 ZrTe3高壓下的能帶和費米面態(tài)密度,結(jié)果表明,在8~27 GPa左右樣品的費米面態(tài)密度隨壓力單調(diào)遞增,在27 GPa出現(xiàn)最大值,而后隨壓力遞減。根據(jù)BCS理論,我們知道樣品的費米面態(tài)密度與電聲耦合強度成正比,態(tài)密度的增加對應(yīng)于樣品的電聲耦合強度的增加,因而超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度TC升高。因而,我們可以這樣理解,樣品的電阻和超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度變化與樣品的晶格參數(shù)變化一一對應(yīng)。第一性原理的計算表明,ZrTe3超導(dǎo)溫度的變化是由于費米面的態(tài)密度變化引起的,壓力對費米面的調(diào)制導(dǎo)致了樣品超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的變化。2、綜合運用原位高壓電輸運測試,原位高壓X射線晶體衍射和拉曼光譜檢測手段,深入地研究了 TiTe2樣品在高壓下的結(jié)構(gòu)和電學(xué)性質(zhì)的變化。TiTe2樣品在常壓下為P-3ml三角晶系結(jié)構(gòu),當壓力在15 GPa時,發(fā)生了由P-3ml三角晶系到C2/m單斜晶系的相變,并且在高壓下正交晶系保持穩(wěn)定到所研究的最大壓力43.4 GPa。逐漸卸壓后正交晶系持續(xù)到壓力2.4 GPa,表明二碲化鈦樣品能將高壓相保持到相對低的壓力。當壓力卸到大氣壓后,TiTe2樣品恢復(fù)為原來的三角晶系結(jié)構(gòu)。對樣品電阻率和高壓拉曼的測試,同樣表明了樣品的結(jié)構(gòu)和電輸運性質(zhì)相互依存的關(guān)系。高壓原位變溫電阻測試表明,樣品在5.6 GPa在3.7 K時出現(xiàn)了電阻急劇的下降。當壓力增大到6.7 GPa時,我們觀察到了TiTe2樣品的零電阻超導(dǎo)現(xiàn)象。繼續(xù)增大壓力到15 GPa左右,超導(dǎo)臨界溫度Tc隨壓力單調(diào)遞增。而從15 GPa到電學(xué)測試的最高壓力36.6 GPa,Tc隨壓力并無明顯的變化,表明C2/m單斜晶系在高壓下的穩(wěn)定性。二碲化鈦在常壓下僅有兩個明顯的拉曼振動模式:Eg和Alg。高壓原位拉曼表明,在0.7 GPa左右,出現(xiàn)了一個新的拉曼峰,并且隨著壓力的增加,該拉曼峰與Eg振動模逐漸融合成一個新的拉曼振動模。在超過10 GPa后,所有的拉曼振動模信號均不明顯,表明此時樣品己出現(xiàn)金屬化。同時由于6 GPa拉曼信號的變化表明了新的聲子振動模式的出現(xiàn),而超導(dǎo)現(xiàn)象出現(xiàn)則可能是由于新的聲子電子耦合作用的出現(xiàn)。
【學(xué)位單位】：中國工程物理研究院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O469
【部分圖文】：

邐金剛石砧＇逡逑圖１．１金剛石對頂壓砧示意圖逡逑上圖１是金剛石對頂壓砧結(jié)構(gòu)示意圖。由圖中我們可以看出，金剛石壓砧的逡逑中心，是兩顆平行的的金剛石單向擠壓封塾，從而產(chǎn)生壓力。由于壓強與受力逡逑面積存在的關(guān)系，當金剛石上臺面面積很小時，不太大的壓力就可以產(chǎn)逡逑生巨大的壓強［１°］。在封墊中心，用激光打孔出一個圓柱形的樣品腔。外部為外逡逑腔體和加壓螺絲，用來支撐和加壓。金剛石對于Ｘ射線和紫外可見光波段電磁逡逑２逡逑

高壓原位電輸運測試的意義逡逑９７６年，Ｍａｏ，邋Ｂｅｌｌ等人對高電阻礦物樣品電阻率在壓力下變化的測量，成逡逑高壓原位電阻率測量的開端，也開了電輸運性質(zhì)測試的先河［３Ｇ］。此次實驗逡逑有使用封墊，而是直接將樣品放置在金剛石對頂砧的臺面上。之后的一年逡逑Ｂｌｏｃｋ等人為了提高實驗壓力，開始使用封墊技術(shù)。為了達到絕緣墊片和逡逑電極之間的目的，采用陶瓷膜絕緣材料進行絕緣最后成功測量了壓力誘發(fā)逡逑ｎＳ和ＧａＰ和半導(dǎo)體一金屬化轉(zhuǎn)變［３１］。封墊的引入，使得高壓力下的電輸運逡逑測試成為可能。為了克服電極與樣品以及外接線的接觸電阻，毛河光等人逡逑據(jù)金剛石對頂壓砧的特殊性，設(shè)計出了符合其結(jié)構(gòu)的四電極測試法，并成逡逑試了邋Ｉｒｏｎ的ｃｘ－ｓ相變引起的電阻突變［３２］。后來的ＤＡＣ的電輸運測試開始逡逑和蓬勃發(fā)展的時期，也誕生了很多開創(chuàng)性的科研成果，如Ｍ0Ｓ２的半導(dǎo)體逡逑屬相變引起的電輸運性質(zhì)的異常變化［３３］，金屬Ｌｉ高壓下的金屬一絕緣體轉(zhuǎn)逡逑

上述公式中式中辦《表示晶面間距，Ａ表示入射Ｘ光的波長，０為Ｘ射線衍射逡逑角或者Ｂｒａｇｇ邋Ａｎｇｌｅ。如果我們選擇Ｘ射線的波長確定時，那么晶面間距ｃ／則逡逑會與２０衍射環(huán)一一對應(yīng)，這便是Ｘ射線的角色散衍射模式，如下圖２．１示：逡逑圖２．１角散射Ｘ射線晶體衍射簡易模型逡逑如果我們固定衍射角０，那么晶面間距ｄ的大小則和入射Ｘ光波長相匹逡逑配，我們稱這種衍射形式為能量色散Ｘ光衍射（Ｅｎｅｒｇｙ邋Ｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎ逡逑Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）。故此布拉格方程精簡成下列公式：逡逑ｈｅ逡逑Ｅｄ＝邋—邋＊Ｊ＝６．１９９２７／ｓｉｎ＾逡逑／ｌ逡逑９逡逑

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