發(fā)布時間：2020-08-22 20:51

【摘要】：固態(tài)單量子輻射體是新興的量子納米光子學方向的重要基石之一。膠體量子點作為固態(tài)單量子輻射體中的一員,以其較強的寬帶吸收、可調諧的窄帶發(fā)射、可溶液加工性以及與微納光子結構完美的兼容性而備受關注。在本論文中,我們采用光譜學方法研究單顆粒CdSe/CdS核殼結構膠體量子點復雜而豐富的光吸收和輻射性質,在納米尺度下利用金屬納米天線效應調控單量子點發(fā)光的閃爍特性和雙激子效率,同時探究單量子點作為有源近場掃描探針的新型近場成像應用。不同于單原子和單分子,在光或電注入激發(fā)下,量子點由于具有較高的電子態(tài)密度,普遍存在多光子吸收、多激子輻射、帶電態(tài)等多載流子狀態(tài)。這部分我們通過譜學方法準確分辨單量子點的帶電特性,測量中性態(tài)、負電態(tài)和正電態(tài)的吸收截面和單激子、雙激子量子效率。我們發(fā)現(xiàn)單量子點中三種電性的熒光強度有很大的不同,并確定它們的電荷符號及其光致發(fā)光衰減動力學信息,隨即我們分別展示它們的光致熒光飽和行為并得到相應的吸收截面和單激子、雙激子量子效率。我們發(fā)現(xiàn)單量子點中額外空穴或電子的加入不僅會改變量子點的發(fā)射特性,且將改變量子點的吸收截面。在納米尺度下利用金屬納米天線效應調控單量子點發(fā)光的研究中,我們通過調控納米天線——金納米顆粒的諧振峰位從而匹配量子點輻射譜,高效抑制量子點閃爍行為,大幅提高雙激子量子效率。這里我們利用金納米顆粒產生的納米尺度光場優(yōu)化單量子點的發(fā)光性質。首先將球形金納米顆粒通過激光熔化塑形技術調節(jié)諧振峰位,使之與單量子點輻射譜匹配。而后使單量子點與諧振峰位調節(jié)后金納米顆粒產生的納米尺度光場相互作用,利用脈沖激發(fā)測量單量子點熒光飽和曲線,觀測總量子效率變化。漸進改變單量子點與納米尺度光場的作用距離,同時記錄單量子點熒光強度和熒光壽命的變化,實驗上直觀觀測到量子點閃爍被抑制的過程。作為有源近場探針,單量子輻射體以其尺寸小且能發(fā)光成為掃描近場光學顯微技術領域的研究熱點。目前主要面臨固態(tài)載體的尺寸過大或單量子輻射體發(fā)光不穩(wěn)的問題。本部分我們將尺寸小于10nm發(fā)光穩(wěn)定的膠體量子點通過納米操縱方式粘附在錐形光纖探針上,形成有源近場探針。將該探針對單個金納米顆粒進行基于熒光壽命成像顯微技術的近場光學成像,分析成像的分辨率。為了進一步驗證該探針成像能力,基于納米操縱制備的金納米顆粒二聚體結構被用來近場光學成像,并用原子力顯微鏡成像同一片區(qū)域檢驗近場光學成像結果的可靠性。
【學位授予單位】：華中科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O431.2
【圖文】：

2.1 有機染料單分子W.E.Moerner 和 M.Orrit 分別于 1989 年和 1990 通過吸收和熒光譜測量，在實觀測到了并五苯（pentacene）單分子嵌入對三聯(lián)苯（para-terphenyl）晶體形成的單量子輻射體[24,25]。隨后二人合力于 1992 年在液氦溫度下實驗上觀測到了該單的熒光反聚束效應[26]。很長一段時間內，單分子在大氣常溫環(huán)境條件下面臨著快速淬滅的問題，這給量子光學的實驗帶來了巨大的限制[27-29]。隨著嵌入對三聯(lián)苯（para-terphenyl）晶的三萘嵌二苯單分子（terrylene）在室溫下研究的突破[30,31]，單分子在室溫下發(fā)穩(wěn)的現(xiàn)象得到了巨大的改善。隨后該單分子的熒光反聚束效應在室溫下被觀測]。圖 1.1（a）展示了三萘嵌二苯單分子的常溫實驗的裝置圖和共聚焦熒光掃描，圖 1.1（b）為選取的一個單分子利用脈沖光激發(fā)測得二階關聯(lián)函數圖。圖中在時處發(fā)生概率低顯示出單分子熒光的反聚束效應[33]。

華 中 科 技 大 學 博 士 學 位 論 文 到 再到 的循環(huán)過程中，其壽命往往只有 10ns 量級，單分子會一直處于亮態(tài)。而 到 再到 的過程，其壽命為亞毫秒級，這個過程為非輻射衰減，將處于暗態(tài)。德國科學家 C. Brauchle 首次在低溫下研究了該單分子的熒光閃[35]。發(fā)現(xiàn)熒光閃爍在亮態(tài)和暗態(tài)的弛豫時間統(tǒng)計均為指數衰減形式。

除 NV 色心以外，另一種典型的金剛石色心為鎳氮（NE8）色心[47,48]，這種色心的零聲子線在 802nm 附近。其結構如圖 1.4（a）所示，一個鎳原子周圍有 4 個氮原子。與空穴相比，鎳原子受溫度振動影響較小，所以熒光光譜展寬很小，如圖 1.4（b）所示，可見展寬僅幾個納米。圖 1.4（c）的二階關聯(lián)函數曲線說明單個鎳氮（NE8）色心是非常好的單量子輻射體。圖 1.3，金剛石 NV 色心（a）結構示意圖，（b）熒光光譜，（c）二階關聯(lián)函數。（a）和（b）選自 ref.[45]，（c）選自 ref.[46]

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本文編號：2801136