【摘要】：近年來,低維量子磁體由于其表現(xiàn)出自旋液體態(tài)、量子磁化平臺(tái)、價(jià)鍵凝聚和玻色-愛因斯坦凝聚等新奇磁現(xiàn)象受到了凝聚態(tài)物理學(xué)家的廣泛關(guān)注。然而,目前已報(bào)道的模型材料數(shù)量有限,嚴(yán)重地制約了量子磁性的研究。因此,探索合成新的量子磁性材料具有十分重要的意義。本論文利用水熱法,成功合成了一系列新型量子磁體,包括Kagome晶格化合物Cu_4(OH)_6FCl、自旋五聚體化合物Na_3Cu_5(PO_4)_4F?4H_2O以及自旋六聚體化合物Sr_2M_3(C_2O_4)_3(OH)_4·3H_2O(M=Co,Ni)。通過磁化率、比熱、脈沖強(qiáng)磁場(chǎng)磁化和電子自旋共振測(cè)量,系統(tǒng)地研究了這些化合物的磁性。同時(shí),通過理論分析,闡明了這些化合物中的磁交換作用以及特殊磁性的起源。此外,還研究了Haldane自旋鏈化合物SrNi_(2-x)Mg_xV_2O_8(x=0,0.1)納米晶的小尺寸效應(yīng)。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:1、通過水熱法成功合成了新的Kagome晶格反鐵磁體Cu_4(OH)_6FCl。單晶結(jié)構(gòu)解析表明,該化合物中Cu~(2+)離子具有兩種不等價(jià)的晶體學(xué)占位:其中一個(gè)Cu~(2+)離子構(gòu)成了幾何完美的Kagome晶格,另一個(gè)Cu~(2+)離子則位于Kagome層與層之間。磁性測(cè)量結(jié)果表明,Cu_4(OH)_6FCl在T_1=15 K和T_2=4.8 K存在兩個(gè)反鐵磁轉(zhuǎn)變,并伴隨弱的鐵磁成分。通過擬合高溫磁化率曲線,可以獲得Cu_4(OH)_6FCl的外斯溫度θ_(CW)=-135 K和最近鄰反鐵磁交換J=-166 K。強(qiáng)磁場(chǎng)ESR測(cè)量結(jié)果與磁化結(jié)果密切相關(guān),在不同溫度區(qū)間分別觀察到了一個(gè)無能隙的共振模式和兩個(gè)具有能隙的共振模式。2、通過水熱法成功合成了一種新的自旋五聚體化合物Na_3Cu_5(PO_4)_4F?4H_2O。單晶結(jié)構(gòu)解析表明,該化合物基本磁性單元為{Cu_5(PO_4)_4F}(Cu_5)團(tuán)簇。這些磁性單元由磷酸根基團(tuán)相連,在ab面內(nèi)延伸成二維網(wǎng)格。磁化率和比熱數(shù)據(jù)表明,該化合物在T_2=19.2 K出現(xiàn)短程磁有序,并在T_1=11.5 K進(jìn)入長(zhǎng)程磁有序態(tài)。強(qiáng)磁場(chǎng)磁化曲線則揭示了該化合物在H40 T時(shí)存在量子化的2/5磁化平臺(tái)。ESR數(shù)據(jù)揭示了體系存在磁各向異性,與二維結(jié)構(gòu)一致。因此,Na_3Cu_5(PO_4)_4F?4H_2O可以被認(rèn)為是一個(gè)新的經(jīng)典磁性與量子磁性共存的化合物,同時(shí)也為研究五個(gè)自旋的團(tuán)簇材料提供了實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ汀?、通過水熱法成功合成了兩種同構(gòu)的新型自旋六聚體化合物Sr_2M_3(C_2O_4)_3(OH)_4·3H_2O(M=Co,Ni)。單晶結(jié)構(gòu)解析表明兩化合物以正六邊形的Co_6O_(24)/Ni_6O_(24)(Co_6/Ni_6)團(tuán)簇為基本磁性單元。這些團(tuán)簇之間通過草酸根相連形成二維網(wǎng)格。磁化率測(cè)量結(jié)果表明,化合物Sr_2Co_3(C_2O_4)_3(OH)_4·3H_2O在T=9.97 K出現(xiàn)反鐵磁長(zhǎng)程有序。強(qiáng)磁場(chǎng)磁化曲線顯示該化合物存在兩個(gè)磁轉(zhuǎn)變,臨界磁場(chǎng)分別為H_1=13.7 T和H_2=38.1 T。化合物Sr_2Ni_3(C_2O_4)_3(OH)_4·3H_2O在低溫下并沒有出現(xiàn)磁有序,其基態(tài)則是類似于非磁性的自旋單態(tài)。4、利用機(jī)械球磨法合成了Haldane鏈化合物SrNi_(2-x)-x Mg_xV_2O_8(x=0,0.1)納米晶。通過X射線粉末衍射以及Fullprof精修確定了納米晶的晶胞參數(shù)和晶粒尺寸。磁化和ESR測(cè)量結(jié)果表明,隨著晶粒尺寸的降低,原本的自旋鏈被破壞,同時(shí)在納米晶表面形成大量S=1/2的鏈端自旋,最終導(dǎo)致體系磁化強(qiáng)度的增加和Haldane能隙的減小。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O469;O641.4
【圖文】：

圖 1.1 (a)線性鏈 (b)Zigzag 鏈 (c)鉆石鏈 (d)鋸齒鏈一維自旋鏈的特殊之處表現(xiàn)在磁激發(fā)方面。海森堡自旋鏈的激發(fā)屬于自旋子旋子是費(fèi)米子。其色散關(guān)系是： (1里 J 代表反鐵磁交換作用，a 和 q 則分別代表晶格常數(shù)和波矢。當(dāng) q→0 時(shí)，ω此該激發(fā)屬于無隙激發(fā)。Haldane 認(rèn)為，無隙激發(fā)只適用于自旋為半整數(shù)的一堡自旋鏈，當(dāng)自旋為整數(shù)時(shí)，反鐵磁自旋鏈的基態(tài)和激發(fā)態(tài)之間則存在能隙[26個(gè)能隙稱之為Haldane能隙，自旋為整數(shù)的反鐵磁一維自旋鏈稱為Haldane自旋生這種差異的根本原因在于玻色子和費(fèi)米子在交換作用下具有本質(zhì)的區(qū)別，不交換對(duì)稱性對(duì)磁激發(fā)的本質(zhì)具有重要影響。實(shí)驗(yàn)證明，在諸多含有 Ni2+（S =自旋鏈體系 CsNiCl3[28]、SrNi2V2O8[29]和 Y2BaNiO5[22]中，激發(fā)譜中均觀察到自旋而證實(shí)了 Haldane 的這一推測(cè)。

5圖 1.2 (a)三角晶格 (b)Kagome 晶格 (c)四方晶格 (d)蜂窩晶格具有特殊晶格的二維自旋系統(tǒng)中由于晶格的幾何特征或相互作用的競(jìng)爭(zhēng)挫的形成。所謂阻挫是指在某些特殊的晶格中，由于無法同時(shí)滿足體系鐵磁交換作用，體系不能達(dá)到某個(gè)單一的基態(tài)，而是處于多重簡(jiǎn)并的低能假設(shè)體系中只存在一種最近鄰的反鐵磁交換作用，當(dāng)磁性離子位于三角點(diǎn)位置時(shí)，如圖 1.3 所示，兩個(gè)近鄰的自旋反平行排列，第三個(gè)自旋方向兩難的境地。因?yàn)闊o論第三個(gè)自旋如何排列都無法使體系中所有的反鐵得到滿足，達(dá)到體系能量最小化。這些由晶格的幾何結(jié)構(gòu)所造成的阻挫挫。二維自旋系統(tǒng)中的三角晶格和 Kagome 晶格反鐵磁體被認(rèn)為是最簡(jiǎn)挫系統(tǒng)。

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本文編號(hào)：2741107