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奇偶諧波在高次諧波光譜學中應用的理論研究

發(fā)布時間:2020-06-30 05:32
【摘要】:高次諧波光譜學是在超快時間尺度中探測原子分子結構和動力學的有力工具。目前對高次諧波光譜學的研究主要集中在線性對稱分子,其只釋放奇次諧波。對于線性不對稱分子,由于對稱破缺,奇次諧波和偶次諧波都會釋放。其展示出不同的光譜特性及攜帶不同靶的信息。已有研究表明,奇偶諧波與分子內部結構有關,受到分子內部不同干涉效應的影響,具有不同的時頻特性。本文擬深入研究奇偶諧波在高次諧波光譜學中的應用。首先,本文從理論上研究了不對稱分子在強激光場中高次諧波的時間分辨動力學。高次諧波產生的時頻分布是在小波變換的幫助下通過求解含時薛定諤方程得到的。以前的研究表明,對稱分子的諧波譜上顯示出顯著的兩中心干涉最小,但不對稱分子的奇偶諧波譜上沒有展示出這個顯著的兩中心干涉最小。有趣的是,在只考慮短軌道貢獻的情況下,在高次諧波的時頻分布上可以觀察到一個明顯凹槽,這意味著在特殊的時頻區(qū)域諧波釋放被強烈的抑制。這個凹槽的位置對分子參數和分子取向都敏感。對這個凹槽起源的分析揭示了奇偶諧波信號的不同時頻特性,這里分子內干涉和固有偶極子效應的相互作用起著重要的作用。另外,奇偶諧波相對產量(偶奇率)也顯著受干涉效應的影響。此部分的發(fā)現對高次諧波光譜學的實驗研究有重要的意義。其次,由于諧波輻射的很多特性和取向度有關,該參數在不對稱分子高次諧波光譜實驗中具有重要意義。然而,實驗中獲得的取向度是難以評估的,特別是涉及三維取向時。本文從數值和解析的角度證明了不對稱分子奇偶高次諧波的產生對取向度和分子結構都很敏感。這就意味著偶奇率不僅與取向度有關,還與分子結構有關,因為目前實驗上利用偶奇率標定不對稱分子取向度的方案中,沒有考慮分子結構,基于上述觀察,在考慮分子結構的影響下,我們提出了通過奇偶高次諧波標定取向度的方案,其避免了直接求解轉動方程。這個方案也可推廣到三維取向的陀螺分子,例如,具有高分辨率的極性或非極性平面H32+分子。最后,進一步把奇偶高次諧波光譜學的理論研究推廣到振動的不對稱系統(tǒng)中。通過求解非玻恩-奧本海默含時薛定諤方程,研究了不對稱分子HeH+在強激光場中電子與核耦合的動力學。在小的取向角,不對稱分子趨于向比平衡核間距更大的方向伸展,而在大的取向角,不對稱分子呆在平衡位置附近,并且從系統(tǒng)中可觀察到強的偶次諧波,經過分析發(fā)現系統(tǒng)的固有偶極子在核波包的振動動力學中有重要作用,核的運動和分子的結構可從奇偶諧波譜和極化上讀出。這些結果對不對稱系統(tǒng)的強場電離也有重要應用。這部分的主要結果是在單電子近似及完全取向情況下得到的。為了檢驗這些結果,本文還模擬了兩電子模型的振動系統(tǒng)HeH+的動力學,以及在本章中還考慮了不對稱系統(tǒng)的不完全取向的情況。振動系統(tǒng)HeH+的高次諧波產生呈現出一些復雜的現象,為了理解這些現象,作為比較,我們還研究了振動系統(tǒng)H2的高次諧波產生。
【學位授予單位】:陜西師范大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:O562.3
【圖文】:

方案,隧穿,勢壘,量子現象


r)邋=邋F0(x)+x£(0邐(1.2)逡逑這里V()W邋=邋-Z</x且是有效電荷。由于受激光場的影響,圖1.邋1展示了不同逡逑的電離方案。水平黑線表示原子基態(tài),當外電場被忽略時(黑色的虛線),多光子逡逑電離占主導地位。隨著激光強度的增加,庫倫勢壘被壓的越來越低,以致于隧穿逡逑電離發(fā)生(這里通過紅色實線表示),這個隧穿電離效應是一個量子現象(波函數隧逡逑穿到連續(xù)態(tài)),其依賴于勢壘的高度和寬度以及勢壘降低的那段時間。當足夠強的逡逑1逡逑

激光場,電子,電子軌道,隧穿


邐q邋g)逡逑根據公式(1.8),我們可以計算得到對應不同隧穿電離時刻(f,)的電子軌道,逡逑如圖1.2所示,激光場驅動電離后的電子震蕩(黑色虛線)。這里采用的激光波長逡逑3逡逑

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9 劉q

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