發(fā)布時(shí)間：2020-05-06 17:31

【摘要】：自上世紀(jì)六十年代初以來,過渡金屬硫化物(transition metal dichalcogenides,TMD)材料開始受到關(guān)注。在過去幾十年中,過渡金屬二硫化物由于其簡單的結(jié)構(gòu)及豐富的物理性質(zhì)吸引了眾多科研工作者的關(guān)注與興趣,對(duì)其研究不僅在基礎(chǔ)研究領(lǐng)域有重要的科學(xué)意義,并且存在潛在的應(yīng)用價(jià)值。2004年,石墨烯被研究人員通過機(jī)械剝離技術(shù)獲得之后,其明顯不同于塊材的奇異特性,引起了人們對(duì)于更廣泛層狀材料的關(guān)注,譬如層間以范德瓦爾斯力結(jié)合的過渡金屬硫化物等受到了研究人員更多的研究。在這些材料中,二維的磁性材料可以廣泛用于自旋電子學(xué)領(lǐng)域,并且在二維極限下的磁性機(jī)理與器件研究都吸引了眾多研究者開展大量的研究工作,并且研究熱情持續(xù)高漲。尤其是最近在單層FePS3中發(fā)現(xiàn)了反鐵磁態(tài)以及單層(雙層)的范德瓦爾斯材料CrI3(Cr2Ge2Te6)中發(fā)現(xiàn)層數(shù)相關(guān)的鐵磁性,更是點(diǎn)燃了磁性材料尺寸效應(yīng)的研究熱情。在本論文中,我們對(duì)幾種過渡金屬化合物化物(Mn1/3TaS2,Nb3SiTe6和Ca3Ru2O7)進(jìn)行了詳細(xì)的電輸運(yùn)性質(zhì)和磁性的測(cè)量,并對(duì)其進(jìn)行了尺寸效應(yīng)的研究。本論文共分為以下六章:1.緒論本章主要對(duì)過渡金屬硫化物的結(jié)構(gòu),插層過渡金屬硫化物的性質(zhì)等與本文密切相關(guān)的工作進(jìn)行了綜述。同時(shí),對(duì)過渡金屬氧化物Ca3Ru2O7的結(jié)構(gòu)、磁性、輸運(yùn)性質(zhì)及相圖進(jìn)行了簡要綜述。2.實(shí)驗(yàn)技術(shù)本章中我們介紹了論文中所用到的制備和表征樣品的一些實(shí)驗(yàn)手段。如使用X射線衍射(XRD)與能量色散X射線光譜儀(EDS)對(duì)樣品進(jìn)行表征,利用掃描電子顯微鏡(SEM)、電子束刻蝕(EBL)和聚焦離子束(FIB)等技術(shù)對(duì)納米片樣品進(jìn)行表面結(jié)構(gòu)表征和納米器件制備,使用物性測(cè)量系統(tǒng)(PPMS)和磁性測(cè)量系統(tǒng)(MPMS)對(duì)樣品的輸運(yùn)性質(zhì)和磁性質(zhì)進(jìn)行研究。3過渡金屬硫化物Mn1/3TaS2的物性研究本章中我們合成了高質(zhì)量的過渡金屬硫化物Mn1/3TaS2單晶,并測(cè)量了其磁性質(zhì)和電輸運(yùn)性質(zhì)。我們發(fā)現(xiàn):在Mn1/3TaS2單晶中存在一個(gè)明顯的磁各向異性,其易磁軸并不是某一特定的軸,而是在ab面內(nèi)。在磁性測(cè)量中,我們觀察到場(chǎng)冷卻(FC)與零場(chǎng)冷卻(ZFC)曲線分叉現(xiàn)象。通過對(duì)單晶的交流磁化率測(cè)量及數(shù)據(jù)擬合分析,發(fā)現(xiàn)Mn1/3TaS2單晶在低溫處產(chǎn)生了團(tuán)簇自旋玻璃態(tài)。另外,在磁阻測(cè)量中,當(dāng)磁場(chǎng)加到難磁軸(c軸)時(shí),低溫磁阻特性出現(xiàn)奇異的正磁阻效應(yīng),這與螺旋磁MnSi納米線中的磁阻類似。我們推測(cè)該正磁阻行為可能與外加磁場(chǎng)導(dǎo)致的磁結(jié)構(gòu)相變有關(guān)。4.過渡金屬硫化物Mn1/3TaS2的尺寸效應(yīng)研究本章中我們利用利用機(jī)械剝離和EBL技術(shù)制備了系列不同厚度的納米片器件樣品,并對(duì)他們的電輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了測(cè)量。我們發(fā)現(xiàn):納米片的居里溫度Tc與厚度密切相關(guān),且隨著厚度的降低而降低。當(dāng)厚度為8 nm時(shí),居里溫度消失。通過磁阻的測(cè)量發(fā)現(xiàn):與大塊或厚的單晶相比,當(dāng)厚度為20 nm時(shí),其磁各向異性開始變?nèi)?到8 nm時(shí)完全消失;這些厚度調(diào)控的輸運(yùn)結(jié)果表明:在這種具有鐵磁性的Mn1/3TaS2二維材料中,厚度有效調(diào)控了其磁性,當(dāng)厚度小于20 nm時(shí),出現(xiàn)鐵磁到順磁的轉(zhuǎn)變。5.過渡金屬硫化物Nb3SiTe6的尺寸效應(yīng)研究本章中我們通過機(jī)械剝離和EBL技術(shù)制備出了系列不同厚度的Nb3SiTe6納米片器件樣品,并對(duì)其電輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的測(cè)量。通過電阻隨溫度的關(guān)系,我們發(fā)現(xiàn)電阻率隨著納米片厚度的降低而單調(diào)的升高。當(dāng)納米片厚度降到6 nm時(shí),電阻在低溫處產(chǎn)生了上翹。在磁阻的測(cè)量中我們發(fā)現(xiàn),隨著納米片厚度的降低,納米片中磁阻值增大。通過對(duì)霍爾數(shù)據(jù)的測(cè)量,發(fā)現(xiàn)Nb3SiTe6中的載流子類型為空穴,且載流子遷移率隨溫度降低而上升。這些結(jié)果明確的表明:樣品厚度對(duì)Nb3SiTe6中的電輸運(yùn)性質(zhì)產(chǎn)生了影響。6.過渡金屬氧化物Ca3Ru2O7的尺寸效應(yīng)研究本章中我們制備了不同厚度的納米片樣品(200 nm和120 nm),并對(duì)其輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的測(cè)量。通過與之前文章中塊材樣品的數(shù)據(jù)對(duì)比,我們發(fā)現(xiàn),在外加磁場(chǎng)平行于ab面時(shí),納米片中的變磁轉(zhuǎn)變磁場(chǎng)比塊材樣品中的顯著提升。這個(gè)變磁轉(zhuǎn)變對(duì)應(yīng)著材料中的反鐵磁(AFM)態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)橥饧哟艌?chǎng)下極化的鐵磁(FM)態(tài)。這個(gè)結(jié)果表明:隨著納米片厚度的降低,使得外加磁場(chǎng)下面內(nèi)的磁矩更難被極化翻轉(zhuǎn)。在磁阻的測(cè)量中,我們還發(fā)現(xiàn)塊材和200 nm樣品中變磁轉(zhuǎn)變磁場(chǎng)以上存在的磁阻線性上翹行為,在納米片厚度降低到120 nm時(shí)消失。而這種磁阻的線性上翹被認(rèn)為是與t2g軌道的自由度相關(guān),這也就意味著隨著納米片厚度的變薄,材料中的t2g軌道自由度產(chǎn)生了變化,導(dǎo)致了變磁轉(zhuǎn)變后的磁阻不再呈現(xiàn)線性增加。通過零場(chǎng)及加場(chǎng)的電阻測(cè)量,我們發(fā)現(xiàn),零場(chǎng)處納米片樣品的面內(nèi)電阻曲線中在10 K處出現(xiàn)了一個(gè)塊材樣品中不存在的特征峰,而在塊材樣品中,這個(gè)10 K附近的特征峰在高場(chǎng)之中出現(xiàn),而且其位置并不隨磁場(chǎng)的增強(qiáng)而移動(dòng)。結(jié)合我們的數(shù)據(jù),我們推測(cè),10 K左右的特征峰可能是與晶格或者軌道的自由度有關(guān),而外加磁場(chǎng)改變了晶格或者軌道的自由度。加場(chǎng)RT測(cè)量中,30 K附近的特征峰隨著磁場(chǎng)的增大而慢慢消失,結(jié)合我們的霍爾數(shù)據(jù),我們推測(cè)這個(gè)特征峰可能與載流子類型相關(guān)。所有的結(jié)果都表明厚度的變化引起了Ca3Ru2O7性質(zhì)的變化。
【圖文】：

是物體在受到外加磁場(chǎng)后，在外加磁向的磁化強(qiáng)度，其磁化率ｕ大于０，但是數(shù)值很小，料之所以磁化率很小，是因?yàn)轫槾判圆牧现懈�，�?duì)外不顯示宏觀磁性，在外加磁場(chǎng)作用下，出與外磁場(chǎng)方向相一致的磁化強(qiáng)度。順磁性材金屬及鐵族的鹽類。許多順磁性材料的磁化率／守居里定律，表示為：逡逑ｘ＝ｃｎ邋（１．５）逡逑里常數(shù)，Ｔ為絕對(duì)溫度。然而，更多的順磁性材居里外斯定律，表示為：逡逑ｊ＝Ｃ／（Ｔ－ＴＰ）邋（１．６）逡逑的順磁居里溫度。由上述的式中可知，，磁化率

ｊ＝Ｃ／（Ｔ－ＴＰ）邋（１．６）逡逑式中Ｔｐ為材料的順磁居里溫度。由上述的式中可知，磁化率與溫度呈反比，逡逑如圖２所示。逡逑１邋＾邋１逡逑＾ 邋＼邋＼邋／逡逑圖１順磁性自旋排布圖逡逑Ｘｔ逡逑ｉ逡逑圖２順磁性材料的磁化率與溫度的關(guān)系圖逡逑２逡逑
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O482

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本文編號(hào)：2651614