【摘要】：石墨烯擁有眾多優(yōu)異的物理化學(xué)特性,比如高載流子遷移率、很強的機械強度和良好的化學(xué)穩(wěn)定性等,使在在眾多領(lǐng)域都展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。同時石墨烯的自旋-軌道耦合和超精細(xì)相互作用都很弱,使其自旋散射較弱,因而被認(rèn)為是傳輸自旋極化的最佳材料之一。最近理論研究還預(yù)測,在少層石墨烯和鎳、鈷等鐵磁金屬的密堆積面形成的界面處存在完美的自旋濾波效應(yīng),從而可能實現(xiàn)高性能自旋閥器件,由此激起人們對基于石墨烯的垂直結(jié)構(gòu)(鐵磁(FM)/石墨烯/鐵磁(FM))自旋閥器件的研究興趣。目前人們通過將單層或少層石墨烯作為中間層或使用直接生長有石墨烯的鐵磁電極,成功地制備了垂直結(jié)構(gòu)自旋閥器件,觀察到較大的巨磁電阻效應(yīng)。然而實現(xiàn)其在商業(yè)上的應(yīng)用,目前仍需要進一步提高這類器件的磁電阻性能。另一方面,為了加速石墨烯自旋電子學(xué)器件在未來的應(yīng)用,還需要探索更多的具有高磁電阻效應(yīng)、并兼具低制作成本和高制備靈活性的石墨烯基納米材料和器件結(jié)構(gòu)�；诖�,本論文中我們采用化學(xué)氣相沉積(CVD)生長的石墨烯片作為中間層制備三明治結(jié)構(gòu)自旋閥,特別是采用簡便低成本的合成方法制備鐵磁金屬—石墨烯納米復(fù)合材料,深入研究其電輸運和自旋極化的傳輸行為,探索新奇的磁電阻效應(yīng)。取得的主要成果如下:1.利用低壓化學(xué)氣相沉積(CVD)法,通過控制氣體流量、襯底退火時間等一系列CVD生長條件,在銅箔襯底生長出高質(zhì)量的雙層石墨烯,以及在鈷和鐵鎳合金薄膜表面生長出少層石墨烯。并采用松香作為石墨烯表面的支撐層進行石墨烯的濕法轉(zhuǎn)移(到目標(biāo)襯底),獲得了表面完整性好、清潔的轉(zhuǎn)移石墨烯。我們通過濕法轉(zhuǎn)移,將銅箔上的石墨烯轉(zhuǎn)移到LSMO鐵磁電極上,來調(diào)節(jié)LSMO電極-有機半導(dǎo)體(C60)界面處的自旋極化注入特性,制備了富勒烯(C60)基垂直結(jié)構(gòu)有機自旋閥。在低溫下測量到可觀的磁電阻效應(yīng)。2.通過改進的方法對一種類普魯士藍前驅(qū)體Fe3[Co(CN)6]2進行高溫?zé)岱纸?制備出FeCo合金-石墨烯納米復(fù)合材料。通過掃描電子顯微鏡、高分辨透射電子顯微鏡和能量色散X射線元素分析等表征手段,清楚地證實了該復(fù)合材料由具有核-殼結(jié)構(gòu)、多層石墨烯包裹的FeCo納米晶顆粒組成。提高煅燒溫度以及將樣品在氫氣氣氛退火可顯著減少樣品中石墨烯基體的缺陷密度,同時減少其石墨烯“殼”的層數(shù)。我們對不同條件下制備的FeCo-石墨烯納米復(fù)合材料樣品進行了低溫磁性質(zhì)、電輸運和磁輸運測量。發(fā)現(xiàn)樣品電阻隨溫度的變化遵循log(ρ)∝T-1/4關(guān)系,表明載流子在其石墨烯基體內(nèi)通過跳躍運動的方式傳輸。通過控制此納米復(fù)合材料的制備條件,成功地實現(xiàn)對其磁輸運性質(zhì)的調(diào)控。發(fā)現(xiàn)1000℃下制備并經(jīng)氫氣退火的FeCo-石墨烯納米復(fù)合材料,室溫下呈現(xiàn)高達-9.6%磁電阻效應(yīng),并觀察到磁電阻值隨著溫度的升高而增大。我們認(rèn)為如此高的磁電阻可歸因于此磁性納米復(fù)合材料中FeCo-石墨烯界面質(zhì)量的改善以及載流子在石墨烯基體內(nèi)高效的跳躍傳輸。這一工作為探索新的高性能、低制備成本的自旋電子材料提供重要的線索。3.通過對[Ni15(N3)(nic)2(Hnic)]n前驅(qū)體在高溫下煅燒熱分解,合成了 Ni-石墨烯納米復(fù)合材料。通過對樣品進行綜合的結(jié)構(gòu)表征,發(fā)現(xiàn)該材料也是由具有核-殼結(jié)構(gòu)、石墨烯包裹的Ni納米晶粒組成,并發(fā)現(xiàn)提高煅燒溫度可減少石墨烯基體的缺陷和層數(shù)。電輸運測量顯示,樣品電阻行為在10K附近存在巨變。磁性質(zhì)測量結(jié)果發(fā)現(xiàn),不同溫度下制備的樣品其磁化強度和矯頑場均隨溫度的升高而較小,與FeCo-石墨烯納米復(fù)合材料顯著不同。此外還發(fā)現(xiàn)Ni-石墨烯納米復(fù)合材料在低溫下呈現(xiàn)弱的磁電阻效應(yīng),但在10K附近出現(xiàn)磁電阻信號極性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象,即從正磁阻轉(zhuǎn)變?yōu)樨?fù)磁阻。內(nèi)在原因有待進一步探究。
【圖文】：

逑１．２．邋１石墨烯結(jié)構(gòu)及性能逡逑石墨烯的晶格結(jié)構(gòu)是類似于苯環(huán)的正六邊形結(jié)構(gòu)，，如圖１．１（ａ）所示。每個碳逡逑原子具有４個價帶電子，其中三個電子與相鄰碳原子的電子進行ｓｐ２雜化，即一逡逑個ｓ軌道和兩個ｐ軌道雜化組成一個三角形的平面，從而在兩個碳原子間形成ａ逡逑鍵，ａ鍵保證了石墨烯能擁有一個穩(wěn)固的結(jié)構(gòu)，即便存在外力的作用，也能很好逡逑地維持石墨烯的二維平面結(jié)構(gòu)，也為石墨烯的高機械強度作了主要貢獻，，相逡逑鄰兩個0鍵的鍵角為１２０°。而另外一個電子在ｐｚ軌道，ｐｚＷ道與二維平面垂直，逡逑此電子則與周圍碳原子的電子形成了邋７：鍵，７１鍵是一種離域狀態(tài)，貫穿整個石墨逡逑烯二維平面，毫不夸張地說，７！鍵決定了石墨烯的電學(xué)性質(zhì)。逡逑８＂邐（ｂ）邋Ｍ邋Ａ逡逑圖１．邋１邋（ａ）石墨烯的蜂巢結(jié)構(gòu)晶格（ｂ＞石墨烯的布里淵區(qū)［１３］逡逑正如圖１．１（ａ）所示

逡逑石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)可以通過這個公式作進一步計算得出，如圖１．２所示。逡逑從圖中可以看出，在此情形下，石墨烯擁有對稱的價帶和導(dǎo)帶，而且，在布里逡逑淵區(qū)六個頂角處的價帶和導(dǎo)帶處于簡并狀態(tài)。正如之前所說，每一個晶胞中包逡逑含兩個碳原子，每個碳原子都各自貢獻出？？個電子來構(gòu)成７１鍵，因此石墨烯的價逡逑帶剛好被電子填滿而導(dǎo)帶處于完全空缺的狀態(tài)。這就意味著，費米面正好坐落逡逑在價帶和導(dǎo)帶之間的位置。而從計算而來的圖１．２中可以看出，價帶底和導(dǎo)帶逡逑頂相交于Ｋ點，所以費米面從理論上來說一定會貫穿Ｋ點。這樣一來，石墨烯逡逑就擁有了帶隙為零的獨特的能帶結(jié)構(gòu)。逡逑圖１．２石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)逡逑石墨烯因其特殊的電子能帶結(jié)構(gòu)得以擁有很多其他材料都無法比擬的優(yōu)良逡逑性能，下面主要對石墨烯在電學(xué)方面的優(yōu)異性能作簡要介紹。逡逑（一）超高載流子遷移率逡逑在石墨烯中
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O482.5

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本文編號：2628933