【摘要】：氫是宇宙中原子結(jié)構(gòu)最簡(jiǎn)單的元素,也是研究凝聚態(tài)問(wèn)題的經(jīng)典體系之一,金屬氫可能成為新一代高密度含能材料和“高溫”超導(dǎo)材料,因此金屬氫的研究被列為壓縮科學(xué)研究領(lǐng)域的重大科學(xué)問(wèn)題之一。理論和實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果都表明氫金屬化壓力高達(dá)數(shù)兆巴,鑒于此,探索降低氫金屬化壓力的技術(shù)途徑成為人們關(guān)注的研究工作,其中最引人注目的是第四主族元素“化學(xué)預(yù)壓”的研究思路,他們認(rèn)為,碳、硅等元素對(duì)氫的“化學(xué)預(yù)壓”作用,會(huì)降低氫化物體系(CH_4、SiH_4)的金屬化壓力,甚至可能在相對(duì)較低的壓力下制備“金屬氫合金”。第四主族元素氫化物的金屬化研究是富氫天體磁場(chǎng)、超導(dǎo)材料以及新能源研究領(lǐng)域的重要課題之一。導(dǎo)電性實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果是判定樣品是否金屬化最直接的證據(jù),前人通過(guò)動(dòng)壓技術(shù)已經(jīng)得到氫流體電阻率隨沖擊壓力變化規(guī)律,并且得到了氫金屬化的實(shí)驗(yàn)證據(jù),但是對(duì)于高壓下第四主族元素氫化物體系的電阻率變化規(guī)律知之甚少。因此針對(duì)第四主族元素氫化物開(kāi)展動(dòng)態(tài)加載和導(dǎo)電性直接測(cè)量十分有必要。為此,本文研究了氫、甲烷以及硅烷在沖擊壓縮狀態(tài)下的電阻率。本文具體研究?jī)?nèi)容為:首先建立了高密度分子流體在動(dòng)高壓加載條件下電阻率的原位測(cè)量技術(shù);其次研究動(dòng)高壓加載狀態(tài)下氫以及兩種富氫流體(CH_4、SiH_4)電阻率隨沖擊狀態(tài)變化規(guī)律,探索不同體系的導(dǎo)電特性。借助電阻率原位測(cè)量技術(shù),在44~138GPa沖擊壓縮條件下,首次獲得液態(tài)硅烷電阻率隨沖擊壓力變化特征,發(fā)現(xiàn)在該壓力區(qū)間體系從絕緣體轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體,其電阻率最小值達(dá)到3×10~(-3)Ω·cm。在89~145GPa區(qū)間獲得了液態(tài)甲烷電阻率隨沖擊壓力變化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)它與硅烷差別明顯。在12.4~93GPa壓力區(qū)間獲得流體氫沖擊電阻率數(shù)據(jù)。通過(guò)分析,我們得到了以下結(jié)論:(1)在相同的壓力區(qū)間,甲烷的電阻率值明顯高于硅烷和氫的電阻率值,表明沖擊加載狀態(tài)下甲烷分子更穩(wěn)定,或者分解產(chǎn)物仍然保持低電導(dǎo)特性;(2)在富氫體系中引入硅元素和碳元素都沒(méi)有明顯降低氫體系的電阻率,據(jù)此推測(cè)沖擊壓縮狀態(tài)下利用第四主族元素“化學(xué)預(yù)壓”方法降低氫體系的金屬化壓力效果不明顯,甚至對(duì)于碳元素還有將氫體系金屬化壓力升高的趨勢(shì);(3)依據(jù)半導(dǎo)體電導(dǎo)理論解釋了氫、甲烷以及硅烷的帶隙隨密度變化特征,進(jìn)而推算出甲烷和硅烷的金屬化條件,與理論研究相符較好。本研究探索了富氫體系的電阻率隨沖擊壓力溫度的變化規(guī)律,揭示了富氫流體中摻入第四主族元素對(duì)體系導(dǎo)電性的影響,為金屬氫、富氫天體磁場(chǎng)、超導(dǎo)材料以及新能源等研究提供參考。
【圖文】：

T 曲線(xiàn)隨著 P 的增加呈負(fù)斜率關(guān)系；其次是 PPT 轉(zhuǎn)變表現(xiàn)為從分子流體離解成原子流體；再次 PPT 轉(zhuǎn)變與潛熱存在一階關(guān)系；最后所有計(jì)算都預(yù)測(cè)了 PPT 轉(zhuǎn)變臨界點(diǎn)。顯然，這些預(yù)測(cè)結(jié)果需要實(shí)驗(yàn)來(lái)檢驗(yàn)。根據(jù)氫的相圖，如圖 1-1 所示，當(dāng)使用 DAC 裝置加壓制備金屬氫時(shí)，氫從常溫常壓狀態(tài)下轉(zhuǎn)變到金屬態(tài)一般有兩條路徑，但是在靜壓實(shí)驗(yàn)中按照路徑 I 加載方式在壓力高于 400GPa 時(shí)才有可能得到金屬氫。研究還表明，氫分子在分解成氫原子相之前，通過(guò)能帶閉合，它也可能變成金屬氫。制備金屬氫的第二種方法就是在一定的壓力條件下對(duì)樣品進(jìn)行加溫，用于產(chǎn)生金屬氫的高溫路線(xiàn)表示為路徑 II。1996 年 Weir 等人[31]利用準(zhǔn)等熵加載技術(shù)直接測(cè)量了氫的電阻率，他們發(fā)現(xiàn)氫的最小電阻率有一個(gè)飽和值，此值與堿金屬相近，由此推測(cè)出氫可能經(jīng)歷了 Mott 轉(zhuǎn)變。根據(jù)準(zhǔn)等熵實(shí)驗(yàn)

Dzyabura等人[14]
【學(xué)位授予單位】：西南交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：O469

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本文編號(hào)：2615235