近年來,隨著社會經(jīng)濟的高速發(fā)展,以柴油機為動力的機動車使用量日益增加,但其尾氣中氮氧化合物造成的大氣污染問題也日益突出。根據(jù)中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部要求,全國各地開始逐漸有序?qū)嵭懈鼮閲栏竦呐欧艠?biāo)準(zhǔn),不僅對NOx排放量要求更加嚴格,也對NH3-SCR催化劑提出了更高的要求。具有CHA結(jié)構(gòu)的Cu基分子篩憑借大的比表面積、優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性和較寬的反應(yīng)溫度窗口等優(yōu)點而被廣泛應(yīng)用在NH3-SCR脫硝領(lǐng)域。但在實際反應(yīng)過程中會由于內(nèi)擴散限制的存在,降低反應(yīng)物與產(chǎn)物在分子篩中的傳質(zhì)速率,使Cu基分子篩的脫硝性能降低。本文以Cu-SSZ-13為研究目標(biāo),通過FAU轉(zhuǎn)結(jié)晶和添加硬模板分別制備出納米Cu-SSZ-13-Nano和多級孔Cu-SSZ-13-Meso分子篩,系統(tǒng)探究分子篩中擴散效應(yīng)對柴油機尾氣脫硝性能的影響,為制備出性能更加優(yōu)異的脫硝催化劑提供指導(dǎo)。本文研究內(nèi)容如下:首先,通過FAU型分子篩轉(zhuǎn)結(jié)晶一步合成出納米分子篩H-SSZ-13,并且即使縮短晶化時間至1天或減少模板劑用量為傳統(tǒng)合成方法的一半,均能成功合成出納米分子篩H-SSZ-13。經(jīng)過相同步驟的Cu離子交換后,納米Cu-SSZ-13-N... 

【文章來源】：南昌大學(xué)江西省211工程院校

【文章頁數(shù)】：94 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景
    1.2 Cu基分子篩在NH_3-SCR反應(yīng)中的應(yīng)用
        1.2.1 Cu-ZSM-5分子篩
        1.2.2 Cu-SAPO-34分子篩
        1.2.3 Cu-SSZ-13分子篩
        1.2.4 其他類型分子篩
    1.3 內(nèi)擴散限制對分子篩脫硝性能影響
    1.4 內(nèi)擴散限制減緩方法
        1.4.1 納米分子篩的研究
        1.4.2 多級孔分子篩的研究
    1.5 論文研究內(nèi)容及意義
第2章 實驗方法與數(shù)據(jù)處理
    2.1 儀器設(shè)備與原料試劑
        2.1.1 儀器設(shè)備
        2.1.2 原料試劑和氣體
    2.2 催化劑表征
        2.2.1 X射線粉末衍射
        2.2.2 N_2吸附-脫附測試
        2.2.3 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜
        2.2.4 程序升溫還原
        2.2.5 程序升溫脫附
        2.2.6 掃描電鏡
        2.2.7 透射電鏡
        2.2.8 紫外可見漫反射
        2.2.9 X射線光電子能譜
        2.2.10 核磁共振測試
        2.2.11 順磁共振測試
        2.2.12 原位漫反射紅外光譜分析
    2.3 催化劑性能測試
第3章 FAU分子篩轉(zhuǎn)晶合成納米Cu-SSZ-13及其NH_3-SCR脫硝性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
        3.2.1 H-SSZ-13-Nano的制備
        3.2.2 H-SSZ-13-Conv的制備
        3.2.3 Cu-SSZ-13的制備
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)
            3.3.1.1 XRD結(jié)果分析
            3.3.1.2 SEM和TEM結(jié)果分析
            3.3.1.3 N_2吸附-脫附結(jié)果分析
        3.3.2 催化劑中Cu物種性質(zhì)
            3.3.2.1 UV-Vis結(jié)果分析
            3.3.2.2 H_2-TPR結(jié)果分析
            3.3.2.3 EPR結(jié)果分析
            3.3.2.4 XPS結(jié)果分析
        3.3.3 催化劑的酸性分析
            3.3.3.1 NH_3-TPD結(jié)果分析
            3.3.3.2 ~1H NMR結(jié)果分析
        3.3.4 NMR結(jié)果分析
        3.3.5 NH_3-SCR性能測試
            3.3.5.1 SSZ-13-Nano和SSZ-13-Conv的NO_x轉(zhuǎn)化率
            3.3.5.2 Cu-SSZ-13-Nano和Cu-SSZ-13-Conv動力學(xué)測試
            3.3.5.3 Cu-SSZ-13-Nano和Cu-SSZ-13-Conv水熱老化性能測試
            3.3.5.4 Cu-SSZ-13-Nano和Cu-SSZ-13-Conv抗H_2O/SO_2測試
        3.3.6 Cu-SSZ-13-Nano的NH_3-SCR反應(yīng)機理
        3.3.7 不同顆粒大小的Cu-SSZ-13內(nèi)擴散計算
    3.4 本章小結(jié)
第4章 多級孔Cu-SSZ-13制備及其NH_3-SCR脫硝性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 Na-SSZ-13-Meso的制備
        4.2.2 Na-SSZ-13-Trad的制備
        4.2.3 Cu-SSZ-13的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)
            4.3.1.1 XRS結(jié)果分析
            4.3.1.2 SEM和TEM結(jié)果分析
            4.3.1.3 N_2吸附-脫附結(jié)果分析
        4.3.2 NH_3-SCR性能測試
            4.3.2.1 SSZ-13-Meso和SSZ-13-Trad的NO_x催化性能
            4.3.2.2 Cu-SSZ-13-Meso和Cu-SSZ-13-Trad動力學(xué)測試
            4.3.2.3 Cu-SSZ-13-Meso和Cu-SSZ-13-Trad抗H_2O/SO_2測試
            4.3.2.4 Cu-SSZ-13-Meso和Cu-SSZ-13-Trad水熱老化性能測試
        4.3.3 催化劑中Cu物種性質(zhì)
            4.3.3.1 UV-Vis結(jié)果分析
            4.3.3.2 H_2-TPR結(jié)果分析
            4.3.3.3 EPR結(jié)果分析
            4.3.3.4 XPS結(jié)果分析
        4.3.4 催化劑的酸性分析
            4.3.4.1 NH_3-TPD結(jié)果分析
            4.3.4.2 NH_3吸附結(jié)果分析
        4.3.5 原位紅外結(jié)果分析
    4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻
攻讀學(xué)位期間的研究成果
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]納米多級孔分子篩:簡短的綜述（英文）[J]. Esmat Koohsaryan,Mansoor Anbia.  催化學(xué)報. 2016(04)



本文編號：3643458