【摘要】：四氯雙酚A(TCBPA)和四溴雙酚A(TBBPA)是廣泛用于電子產(chǎn)品、涂料、塑料和建材等制品中的阻燃劑,由于其內(nèi)分泌干擾特性等毒作用,備受關(guān)注。TCBPA和TBBPA的化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、疏水性強,易富集在土壤/底泥中,尤以電子垃圾拆解區(qū)最為突出。本課題研究了電子垃圾拆解區(qū)附近河流底泥中TCBPA和TBBPA的厭氧生物降解,考察不同厭氧條件對脫鹵效果的影響;通過16S rRNA基因高通量測序,分析和比較脫鹵過程中菌群的變化;最后對脫鹵終產(chǎn)物BPA進行了好氧降解研究。河流底泥對TCBPA和TBBPA的厭氧降解發(fā)現(xiàn),相同條件下TBBPA的脫溴速率比脫氯速率高,添加電子供體可以促進脫鹵效率。不同強化條件對TCBPA和TBBPA脫鹵速率的促進效果一致:產(chǎn)甲烷條件電子供體條件硫酸鹽還原條件。其中,低濃度硫酸鹽更利于TCBPA脫氯,而高濃度硫酸鹽更利于TBBPA脫溴。菌群的多樣性分析發(fā)現(xiàn),TCBPA或TBBPA的加入導(dǎo)致菌群數(shù)量先增后降,菌群多樣性降低,相同時間和厭氧條件中菌群組成相似。分類學(xué)分析表明,厭氧底泥中的主要菌群為Proteobacteria,Chloroflexi,Firmicutes,Bacteroidetes,Actinobacteria,Planctomycetes和Nitrospirae。培養(yǎng)過程過程中,潛在脫鹵菌Chloroflexi,Firmicutes和Bacteroidetes相對豐度明顯增加。優(yōu)勢菌屬unclassified Anaerolineaceae,Longilinea,Leptolinea,Anaerolinea,Bellilinea,Clostridium,Fastidiosipila,vadinBC27wastewater-sludge group和unclassified Porphyromonadaceae等相對豐度增大,可能參與TCBPA的脫氯和TBBPA的脫溴過程。硫酸鹽還原條件中,硫酸鹽還原菌Geobacter、Desulfuromonas、Desulfobulbus與目標污染物脫鹵滯后期延長和脫鹵速率減緩有關(guān)。添加TBBPA和TCBPA樣品菌群的差異主要在于產(chǎn)甲烷條件,相對豐度較高的Longilinea、Leptolinea、Bellilinea、Clostridium、Fastidiosipila、unclassified Porphyromonadaceae、Sphingopyxis和Sphingobium,是該條件下脫鹵速率較高的原因。脫鹵終產(chǎn)物BPA好氧礦化可由馴化微生物代謝實現(xiàn)。當接種量10%、溫度34oC和pH 8時,40 mg·L-1 BPA可在6 d內(nèi)完全降解,具有最優(yōu)的降解效果。BPA依次代謝為對羥基苯乙酮、乳酸,最終被轉(zhuǎn)化為CO2和水,部分積累中間產(chǎn)物毒性大大降低。
[Abstract]:Tetrachlorobisphenol A (TCBPA) and tetrabromobisphenol A (TBBPA) are widely used as flame retardants in electronic products, coatings, plastics and building materials. Due to their toxic effects such as endocrine disruptions, the chemical properties of TCBPA and TBBPA are stable. Strong hydrophobicity, easy to be enriched in soil / sediment, especially in the electronic waste dismantling area. In this paper, the anaerobic biodegradation of TCBPA and TBBPA in the river sediment near the electronic waste dismantling area was studied, and the effects of different anaerobic conditions on the dehalogenation effect were investigated, and the changes of the flora in the dehalogenation process were analyzed and compared by high throughput sequencing of the 16s rRNA gene. Finally, aerobic degradation of dehalogenated end product BPA was studied. The anaerobic degradation of TCBPA and TBBPA by river sediment showed that the debromination rate of TBBPA was higher than that of dechlorination under the same conditions, and the dehalogenation efficiency could be promoted by adding electron donor. The effect of different strengthening conditions on the dehalogenation rate of TCBPA and TBBPA is the same: methanogenic condition electron donor condition sulfate reduction condition. Among them, low concentration sulfate is more favorable for TCBPA dechlorination, and high concentration sulfate is more favorable for TBBPA debromination. The diversity analysis showed that the addition of TCBPA or TBBPA led to the first increase in the number of bacteria and then the decrease of the diversity of the flora, and the composition of the flora was similar in the same time and anaerobic conditions. Taxonomic analysis showed that the main flora in anaerobic sediment was Proteobacteria,Chloroflexi,Firmicutes,Bacteroidetes,Actinobacteria,Planctomycetes and Nitrospirae.. During culture, the relative abundance of Chloroflexi,Firmicutes and Bacteroidetes increased significantly. The relative abundance of unclassified Anaerolineaceae,Longilinea,Leptolinea,Anaerolinea,Bellilinea,Clostridium,Fastidiosipila,vadinBC27wastewater-sludge group and unclassified Porphyromonadaceae increased, which may be involved in the dechlorination of TCBPA and the debromination of TBBPA. In sulfate reduction conditions, Geobacter,Desulfuromonas,Desulfobulbus of sulfate reducing bacteria is related to prolonged dehalogenation delay and slow down of dehalogenation rate of target pollutants. The difference between the sample populations of TBBPA and TCBPA was mainly due to the methanogenic conditions, and Longilinea,Leptolinea,Bellilinea,Clostridium,Fastidiosipila,unclassified Porphyromonadaceae,Sphingopyxis and Sphingobium, which had higher relative abundance, were the reasons for the higher dehalogenation rate under these conditions. Aerobic mineralization of dehalogenated end product BPA can be achieved by the metabolism of domesticated microorganisms. 40 mg L-1 BPA could be completely degraded within 6 days at the inoculation amount of 10: 10 and temperature 34oC and pH 8. BPA was metabolized as p-hydroxyacetophenone, lactic acid, and was converted to CO2 and water in turn. The toxicity of some accumulated intermediates was greatly reduced.
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X172

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本文編號：2297932