發(fā)布時間：2017-09-22 10:34

  本文關(guān)鍵詞：鉑及其合金納米顆粒形貌控制合成

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【摘要】：研究貴金屬納米催化劑的結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系,對設(shè)計和指導(dǎo)合成貴金屬納米材料具有十分重要的意義。貴金屬納米材料因其在催化、光學(xué)、磁學(xué)、光學(xué)傳感和生物標(biāo)記等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用而倍受關(guān)注。由于Pt族金屬及其合金的納米材料被廣泛用作催化劑,因此,為提高其催化性能,人們試圖制備具有高表面能的單分散Pt及其合金納米顆粒,并對其形貌、尺寸和結(jié)構(gòu)進行調(diào)控。迄今為止,人們合成了一系列具有特殊形貌的Pt及其合金納米材料,如Pt凹立方體、Pt納米線、Pt-Pd合金超立方體、Pt-Au八枝狀和八面體納米晶、Pt-Ru合金立方框等。本文通過水熱法和微波法探索了Pt及其合金納米顆粒的制備方法,并對合成的納米顆粒的電化學(xué)性能進行了初步探索。利用水熱法,以K2PtCl6為前驅(qū)體,水為溶劑,抗壞血酸(AA)為還原劑,以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為穩(wěn)定劑,制備得到Pt納米絨球顆粒,并用透射電子顯微鏡(TEM)、紫外-可見光譜(UV-vis)、粉末X-射線衍射(XRD)及X-射線光電子能譜(XPS)等對產(chǎn)物進行了表征。結(jié)果表明Br-對Pt納米絨球顆粒的制備起著十分重要的作用,Br-會和Pt4+配位形成新的配合物,降低還原速率。與商業(yè)Pt黑相比,Pt納米絨球顆粒在酸性環(huán)境中催化甲醇的電氧化性能顯著增強。利用微波法,以六水合氯鉑酸(H2PtCl6·6H2O)為前驅(qū)體,以三縮四乙二醇(TEG)為還原劑和溶劑,以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)為保護劑,在適量十八胺和KI存在下,制備得到Pt納米花片。用TEM、XRD及XPS等對產(chǎn)物進行了表征。實驗表明I-對Pt納米花的形成起到重要作用。與商業(yè)Pt黑相比,合成的Pt納米花在酸性環(huán)境下對甲醇的電催化性能顯著增強。利用微波法,氯鉑酸(H2PtCl6·6H2O)和氯化銅(CuCl2·2H2O)為前驅(qū)體,TEG為溶劑和還原劑,PVP為保護劑,在適量KI存在下,微波加熱反應(yīng)得到Pt-Cu合金納米凹立方塊。用TEM、SEM、XRD、高角環(huán)形暗場掃描投射電子顯微鏡(HAADF-STEM)及XPS等對Pt-Cu合金納米顆粒進行了表征。實驗表明,I-離子對Pt-Cu合金納米凹立方塊的形成至關(guān)重要。電催化甲酸及甲醇氧化實驗表明,Pt-Cu合金納米凹立方塊催化活性均高于商業(yè)Pt黑。
【關(guān)鍵詞】：鉑 合金 形貌 水熱法 微波 三縮四乙二醇 聚乙烯吡咯烷酮 凹立方塊 Pt-Cu合金納米晶 電催化氧化
【學(xué)位授予單位】：中南民族大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TG146.33
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 前言10-25
• 1.1 納米材料10
• 1.2 納米晶體的生長過程10-11
• 1.3 貴金屬納米材料形貌控制進展11-23
• 1.3.1 Pt11-16
• 1.3.2 Alloy16-23
• 1.4 本論文研究設(shè)想23-25
• 第二章 水熱法合成Pt納米絨球25-35
• 2.1 實驗部分25-27
• 2.1.1 實驗試劑及儀器25-26
• 2.1.2 實驗方法26-27
• 2.2 結(jié)果與討論27-34
• 2.2.1 反應(yīng)過程的 UV-vis 吸收光譜27-28
• 2.2.2 鉑納米顆粒的TEM表征28
• 2.2.3 鉑納米顆粒的XRD表征28-29
• 2.2.4 Pt納米絨球XPS表征29
• 2.2.5 K2PtCl6用量對鉑納米顆粒形貌的影響29-30
• 2.2.6 CTAB的影響30-31
• 2.2.7 AA 對反應(yīng)結(jié)果的影響31-32
• 2.2.8 鹵素離子對反應(yīng)結(jié)果的影響32
• 2.2.9 溫度對反應(yīng)結(jié)果的影響32-33
• 2.2.10 絨球狀Pt納米顆粒電化學(xué)試驗33-34
• 2.3 小結(jié)34-35
• 第三章 微波法控制合成 Pt 納米花顆粒35-44
• 3.1 實驗部分35-37
• 3.1.1 實驗試劑與儀器35-36
• 3.1.2 實驗方法36-37
• 3.2 結(jié)果與討論37-43
• 3.2.1 Pt納米花TEM表征37
• 3.2.2 Pt納米花顆粒XRD表征37-38
• 3.2.3 Pt納米花的XPS表征38-39
• 3.2.4 反應(yīng)時間對Pt納米顆粒形貌的影響39
• 3.2.5 PVP用量對Pt納米顆粒形貌的影響39-40
• 3.2.6 KI用量及其他鹵素離子對Pt納米顆粒形貌的影響40-42
• 3.2.7 反應(yīng)機理42
• 3.2.8 花片狀Pt納米顆粒電化學(xué)試驗42-43
• 3.3 小結(jié)43-44
• 第四章 微波法合成Pt-Cu合金納米晶44-56
• 4.1 實驗部分44-46
• 4.1.1 試劑及儀器44-45
• 4.1.2 實驗方法45-46
• 4.2 結(jié)果與討論46-54
• 4.2.1 Pt-Cu合金凹立方塊的表征46-47
• 4.2.2 Pt-Cu合金凹立方體納米晶的EDX分析47-48
• 4.2.3 Pt-Cu合金凹立方體納米晶的XPS表征48
• 4.2.4 Pt-Cu合金凹立方體納米顆粒的HAADF-STEM表征48-49
• 4.2.5 反應(yīng)時間對Pt-Cu合金納米晶形貌的影響49-51
• 4.2.6 KI量對Pt-Cu合金凹立方體納米顆粒形貌的影響51-52
• 4.2.7 其他鹵素對Pt-Cu合金凹立方體納米晶的影響52-53
• 4.2.8 PVP對Pt-Cu合金凹立方體納米晶的影響53
• 4.2.9 Pt-Cu合金凹立方體納米晶催化甲醇電氧化試驗53-54
• 4.3 小結(jié)54-56
• 結(jié)論56-57
• 參考文獻57-66
• 致謝66-67
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文67

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本文編號：900333