【摘要】：2011年福島核電站事故后,能夠提高輕水堆安全裕量的事故容錯材料受到關(guān)注并亟待開發(fā)。Zr(鋯)合金作為商用輕水堆核燃料包殼材料有半個多世紀(jì)的歷史,然而,一旦發(fā)生冷卻劑缺乏事故,核包殼Zr合金在高溫環(huán)境下易與水蒸汽發(fā)生鋯水反應(yīng),釋放出大量的熱和氫氣,引起爆炸。因此,開發(fā)事故容錯材料以消除或避免Zr合金在高溫水蒸汽下的氧化反應(yīng)是十分必要的,具有重要的科學(xué)意義和重大的工程實際應(yīng)用意義。本工作的目的是在Zr表面制備涂層以提高Zr的抗高溫水蒸汽氧化能力。前人大多研究純Cr金屬涂層和Cr基二元合金晶態(tài)涂層對Zr合金在抗高溫水蒸汽環(huán)境下的抗氧化能力,而極少關(guān)注多元晶態(tài)和非晶態(tài)涂層的抗高溫水蒸汽氧化能力。從合金設(shè)計的角度來說,三元或更高元合金能夠降低氧在合金內(nèi)的溶解度,因此更利于保護(hù)性氧化層的生成。(1)采用磁控濺射方法在Zr基底上制備不同N含量(0-38.3 at.%)的CrAl-Si-(N)防護(hù)涂層。涂層厚度為~4μm和11.5μm。主要探究涂層的顯微結(jié)構(gòu)、機(jī)械性能和高溫水蒸汽下的氧化行為。(2)隨著N含量的增加,涂層的生長結(jié)構(gòu)由致密柱狀變?yōu)橹旅軣o特征形貌再變?yōu)槭杷芍鶢�。所有涂層的機(jī)械性能都好于未鍍膜Zr片。涂層的硬度在10.2GPa到14.6 GPa之間,彈性模量在184 Gpa到228 GPa之間。(3)高溫水蒸汽氧化實驗條件為1000°C-15 min和1200°C-30 min。實驗發(fā)現(xiàn),Cr-Al-Si涂層(0 at.%N)和Cr-Al-Si-N涂層(28.6 at.%N)能夠有效提高Zr的抗氧化能力。經(jīng)歷1200°C-30 min實驗后,未鍍膜Zr基底的氧化深度為100μm,然而4μm厚的Cr-Al-Si涂層(0 at.%N)和Cr-Al-Si-N涂層(28.6 at.%N)下Zr的氧化深度分別為42μm和8μm,11.5μm厚Cr-Al-Si-N涂層(28.6 at.%N)下Zr未發(fā)生氧化,僅涂層氧化5μm。結(jié)果表明,結(jié)構(gòu)致密的涂層結(jié)構(gòu)和有利于選擇性氧化的元素組成有助于提高涂層的抗高溫水蒸汽氧化性能。(4)四種沉積態(tài)涂層完全暴露出基底的載荷為33-49 N,說明四種涂層與Zr基底間有很好的結(jié)合力。另外,經(jīng)歷高溫水蒸汽氧化后,有三種氧化態(tài)涂層與Zr基底間結(jié)合力有所增加,涂層完全暴露載荷超過50 N。結(jié)合力的提高很可能是因為涂層和基底元素的互擴(kuò)散�；谕繉拥目寡趸芰蜋C(jī)械性能,N含量為28.6 at.%的致密非晶Cr-Al-SiN涂層和致密柱狀Cr-Al-Si涂層有作為核用Zr合金包殼耐失水事故表面防護(hù)涂層的應(yīng)用潛力。
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TG174.4
【圖文】：

意義和工程實際應(yīng)用意義。和成分的設(shè)計思路。源結(jié)構(gòu)中占有重要地位的清并稱世界三大電力支柱。截uclear Society）的數(shù)據(jù)顯示，達(dá) 392GW，核電年發(fā)電量占%的核電站為輕水反應(yīng)堆，其O2或其他核燃料芯塊被封裝包殼管中。如圖 1-1 所示，以百計的燃料組件構(gòu)成反應(yīng)堆內(nèi)電能。

F（1204 °C）。因此，新型核燃料包殼容錯材料應(yīng)在正常核用基礎(chǔ)上高溫水蒸汽氧化等性能。在 LOCA 發(fā)生時，大幅降低包殼的熱量，為事故搶修爭取時間。鋯合金包殼容錯材料殼容錯材料研究主要源于 2011 年的福島核電站事故，因此目前總探索階段。主流研究有兩個大方向，一是尋找 Zr 合金的替代材料瓷、MAX 相陶瓷、Fe 基合金等；二是對原有 Zr 合金進(jìn)行表面改性離子植入、非金屬和金屬涂層、陶瓷涂層（氧化物、碳化物和氮化納米涂層。這兩大方向比較，后者仍能夠保留現(xiàn)有的核用系統(tǒng)和 生產(chǎn)等配套工藝，相對經(jīng)濟(jì)、研發(fā)周期短。從 KimHGetal.（2014殼容錯材料發(fā)展規(guī)劃圖（圖 1-2）來看，對 Zr 合金進(jìn)行表面改性，單易行的方案，而發(fā)展 SiC 等 Zr 合金替代材料則是長期研發(fā)目標(biāo)

多種候選事故容錯包殼涂層在正常工況和事故工況下的耐受情況等級分最好；M-based 表示生成 MxOy氧化層以起到耐蝕和抗氧化作用的涂層，eCrAl、Ti2AlC MAX 相、或 TiAlN/TiN 等多層涂層）（Tang et.al.，2017）ure 1-3 Classification of several kinds of ATF cladding coatingsder normal conditions and accident conditions (1-5, worst-best; assrm MxOyscale during oxidation, that doesn’s include FeCrAl, Ti2ating or TiAlN/TiN multilayer coating) (Tang et.al., 2017)157）根據(jù) Tang et al.（2017）157的研究，比較 Zr 合金包殼上制備界水和高溫水蒸汽環(huán)境下的耐受等級分類，認(rèn)為 Cr 涂層是最合金表面防護(hù)涂層候選材料（圖 1-3）。韓國原子能研究院 Kim2014；2016）采用等離子噴涂、激光束掃描技術(shù)(Laser beam s 3D 激光打印技術(shù)等在鋯合金表面制備了百微米級厚的 Cr 涂r 涂層可以顯著提高包殼在 1200°C 水蒸汽中的抗氧化能力。研體系和納米多層結(jié)構(gòu)，例如 CrAl 涂層（Kim J M et al.，20rN 涂層（Kuprin et al.，2015）、Cr/CrAl 涂層（Ivanova et al.，2

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前4條

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本文編號：2789172