【摘要】：離子液體綠色環(huán)保和可設(shè)計(jì)的特點(diǎn)及潛在的巨大數(shù)量和緩蝕性能,符合環(huán)境友好型緩蝕劑發(fā)展的時(shí)代需求,但這方面的研究較少且不成體系。本論文通過(guò)失重法和電化學(xué)方法系統(tǒng)研究了陰離子,烷基鏈長(zhǎng)、取代基的數(shù)目和類(lèi)型以及腐蝕介質(zhì)對(duì)咪唑基離子液體緩蝕性能的影響,深入討論了咪唑基離子液體在碳鋼表面的吸附行為,并在理論計(jì)算的基礎(chǔ)上,對(duì)咪唑基離子液體的量化參數(shù)和緩蝕性能之間的構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了分析。此外,一些特定結(jié)構(gòu)的咪唑基離子液體對(duì)碳鋼的緩蝕性能和緩蝕機(jī)理也被研究和討論。本論文的主要工作和創(chuàng)新發(fā)現(xiàn)如下:①研究了1-己基-3-甲基咪唑氯鹽([HMIM]Cl)、溴鹽([HMIM]Br)、碘鹽([HMIM]I)、硫酸氫鹽([HMIM]HSO4)、硝酸鹽([HMIM]NO3)和磷酸二氫鹽([HMIM]H2PO4)對(duì)碳鋼分別在H2SO4和HCl溶液中的緩蝕性能。特別地,一種氨基酸離子液體——1-辛基-3-甲基咪唑L-脯氨酸鹽([OMIM]LPro)對(duì)碳鋼在H2SO4溶液中的緩蝕性能和緩蝕機(jī)理也被研究和討論。研究發(fā)現(xiàn):陰離子是影響咪唑基離子液體緩蝕性能的重要因素,而這取決于陰離子在電極表面的吸附能力和酸的種類(lèi)。離子液體中的陰離子和酸的陰離子在碳鋼表面的吸附存在競(jìng)爭(zhēng)吸附和聯(lián)合吸附兩種不同的情況。在0.5 mol/L H2SO4溶液中,[HMIM]NO3對(duì)碳鋼不具有緩蝕作用,[HMIM]HSO4和[HMIM]H2PO4的緩蝕性能也較差,[HMIM]Cl、[HMIM]Br和[HMIM]I的緩蝕性能依次增強(qiáng)。除[HMIM]I為一種以抑制陰極為主的混合型緩蝕劑外,其它四種離子液體均為“謙遜”的陰極型緩蝕劑。但在1.0 mol/L HCl溶液中,研究的六種離子液體均為混合抑制型緩蝕劑,在低濃度時(shí),[HMIM]HSO4和[HMIM]NO3表現(xiàn)出比[HMIM]Cl更好的緩蝕性能,而[HMIM]H2PO4具有良好的緩蝕作用,在相同濃度下,其緩蝕效率與[HMIM]I的相當(dāng),在濃度為10.0 mM時(shí),緩蝕效率達(dá)92.7%。對(duì)陰離子為鹵素負(fù)離子的離子液體,緩蝕性能仍按Cl-、Br-、I-的順序依次增強(qiáng),但[HMIM]Cl和[HMIM]Br的緩蝕性能相近。在0.5 mol/L H2SO4溶液中,Langmuir等溫方程及經(jīng)Villamil修正了的Langmuir等溫方程、El-Awady熱-動(dòng)力學(xué)模型和Flory-Huggins等溫方程被發(fā)現(xiàn)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)之間存在良好的關(guān)系,其中[HMIM]HSO4只對(duì)El-Awady熱-動(dòng)力學(xué)模型具有較好的響應(yīng)。在1.0 mol/L HCl溶液中,離子液體在碳鋼表面的吸附仍符合除Flory-Huggins等溫方程外的其它兩種吸附等溫方程。[OMIM]LPro對(duì)碳鋼在0.5 mol/L H2SO4溶液中是一種以抑制陰極為主的混合型緩蝕劑,其緩蝕效率隨其濃度的增加而增大,隨實(shí)驗(yàn)溫度的升高而降低,且溫度對(duì)其緩蝕性能具有強(qiáng)烈的影響。OMIM陽(yáng)離子對(duì)[OMIM]LPro的緩蝕性能起到了比脯氨酸陰離子更重要的作用,在濃度較低時(shí),兩者之間存在緩蝕協(xié)同效應(yīng),在高濃度時(shí),由于競(jìng)爭(zhēng)吸附,表現(xiàn)為拮抗效應(yīng)。[OMIM]LPro在碳鋼表面的吸附符合El-Awady熱-動(dòng)力學(xué)模型和Flory-Huggins等溫方程。②研究了六種烷基鏈長(zhǎng)不同的1-烷基-3-甲基咪唑溴鹽對(duì)碳鋼在H2SO4溶液中的緩蝕性能,分析了烷基鏈長(zhǎng)對(duì)咪唑基離子液體緩蝕性能的影響和其量化參數(shù)與緩蝕效率之間的構(gòu)效關(guān)系。另,一種新型離子液體——1-丁基-3-甲基苯并咪唑碘鹽(BMBIMI)對(duì)碳鋼的在H2SO4溶液中的緩蝕性能也被測(cè)試。研究發(fā)現(xiàn):1-烷基-3-甲基咪唑溴鹽在H2SO4溶液中對(duì)碳鋼的緩蝕性能總體隨烷基鏈長(zhǎng)的增長(zhǎng)而增強(qiáng),在烷基鏈長(zhǎng)達(dá)到12時(shí),表現(xiàn)出良好的緩蝕作用。研究的六種離子液體均屬于“謙遜”的陰極型緩蝕劑,在碳鋼表面的吸附滿(mǎn)足Langmuir、El-Awady和Flory-Huggins三種等溫方程。理論計(jì)算表明1-烷基-3-甲基咪唑溴鹽的緩蝕效率與咪唑陽(yáng)離子的量化參數(shù)之間存在很好的一致性,并獲得了量化參數(shù)和緩蝕效率之間的構(gòu)效關(guān)系方程。BMBIMI被發(fā)現(xiàn)對(duì)碳鋼在0.5 mol/L H2SO4溶液中是一種優(yōu)良的混合抑制型緩蝕劑,在濃度為5.0 mM時(shí)的緩蝕效率高達(dá)97%,且在高濃度下,隨溫度升高,緩蝕效率增大,表現(xiàn)出良好的溫度效應(yīng)。BMBIMI通過(guò)分子中的苯并咪唑環(huán)以平行的方式吸附在碳鋼表面,且吸附規(guī)律滿(mǎn)足Langmuir等溫方程。③研究了五種取代基不同的咪唑基離子液體,即1-辛基咪唑溴鹽([OIM]Br)、1-辛基-3-甲基咪唑溴鹽([OMIM]Br)、1-辛基-2,3-二甲基咪唑溴鹽([ODMIM]Br)、1-烯丙基-3-辛基咪唑溴鹽([AOIM]Br)和1-芐基-3-甲基咪唑溴鹽([BzMIM]Br),對(duì)碳鋼在H2SO4溶液中的緩蝕性能。研究發(fā)現(xiàn):取代基對(duì)離子液體的緩蝕性能產(chǎn)生了明顯影響。由于空間位阻效應(yīng),隨取代基數(shù)目的增加,咪唑基離子液體的緩蝕性能減小,而且,取代基的供電子能力和烷基鏈的空間構(gòu)型也會(huì)影響咪唑基離子液體的緩蝕性能。研究的五種離子液體緩蝕性能的順序?yàn)?[OIM]Br[AOIM]Br[OMIM]Br[ODMIM]Br[BzMIM]Br。除[OIM]Br對(duì)碳鋼在H2SO4溶液中為混合抑制型緩蝕劑外,其它四種均為“謙遜”的陰極型緩蝕劑。它們?cè)谔间摫砻娴奈椒螸angmuir等溫方程及Villamil修正了的Langmuir等溫方程和El-Awady熱-動(dòng)力學(xué)模型。在分析構(gòu)效關(guān)系時(shí)發(fā)現(xiàn),量化和分子結(jié)構(gòu)參數(shù)與緩蝕性能之間不存在固定的關(guān)系,甚至?xí)耆喾础Ｖ挥姓业皆斐煞肿有再|(zhì)差異的主要因素,才能進(jìn)而分析這種差異對(duì)緩蝕性能的影響。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TG174.42

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本文編號(hào)：2443618