含能材料的實驗研究具有一定的危險性,同時由于含能材料發(fā)生反應(yīng)時的復(fù)雜性,對其反應(yīng)機理的實驗研究具有一定的難度,計算機模擬從而成為研究含能材料的一種有效方法,在避免了實驗上的潛在危險的同時,能夠較清楚的在原子層次研究含能材料的反應(yīng)機理。本文采用量子化學(xué)方法,運用密度泛函理論（density functional theory,DFT）,研究了環(huán)三亞甲基三硝胺（黑索金,RDX）、六硝基六氮雜異伍茲烷（CL-20）、1,1’-二羥基-5,5’-聯(lián)四唑二羥胺鹽（HATO,TKX-50）、高氯酸銨（AP）與金屬鋁間的吸附與分解行為,對反應(yīng)的吸附構(gòu)型、穩(wěn)定吸附位置、吸附能、電子結(jié)構(gòu)、活化能進(jìn)行了計算;研究了Cu4O4團(tuán)簇與鋁之間的相互作用,主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:RDX、AP、CL-20在Al13團(tuán)簇上吸附時,主要發(fā)生解離吸附。硝銨類化合物RDX和CL-20的分解始于N-N鍵和N-O鍵的斷裂,同時伴隨Al-O鍵Al-N鍵的生成,最大吸附能分別為-1125.263 k J/mol和-1622.724 k J/mol。AP分子與Al13團(tuán)簇發(fā)生反應(yīng)時,AP中高氯酸根被還原為氯酸根、亞氯酸根或次氯酸根。... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：84 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

Al13團(tuán)簇模型圖，圖中標(biāo)注為Al13團(tuán)簇可能的吸附位，(a)側(cè)視圖，(b)頂視圖

Al13團(tuán)簇的 LDOS 圖可以看出，中心 Al 原子和表面 Al 原子的電子排布與性質(zhì)有顯差別，中心 Al 原子中的電子因受所有表面 Al 原子的影響而更緊密的被束縛在軌道且?guī)缀鯖]有發(fā)生雜化。圖 2-1 Al13團(tuán)簇模型圖，圖中標(biāo)注為 Al13團(tuán)簇可能的吸附位，(a)側(cè)視圖，(b)頂視圖Fig.2-1 Model ofAl13clusters, Adsorption sites was labeled, (a) Lateral View (b) Top View

圖 2-3 Al 晶體與 Al13團(tuán)簇的 DOS 圖Fig.2-3 The DOS of Al crystal andAl13Cluster: (a)Al bulk (b) Al13(c) core atom (d) surface atomsB1構(gòu)型為 RDX 分子中一個硝基平面平行于 Al13團(tuán)簇，硝基氮原子位于 Al13團(tuán)簇上橋位的吸附構(gòu)型，幾何優(yōu)化后，靠近 Al13團(tuán)簇的硝基從 RDX 分子上解離出來，硝基兩個氧原子分別與兩個 Al 原子形成鍵長為 1.878 和 1.881 的 Al-O 鍵，RDX 分子環(huán)上脫去硝基的氮原子與 Al 原子形成 1.842 的 Al-N 鍵；F1構(gòu)型中 RDX 分子的吸附向與 B1類似，只是 Al13團(tuán)簇上的吸附位點變?yōu)檠ㄎ�，且�?yōu)化后的結(jié)果也與 B1類似，成兩個 Al-O 鍵和一個 Al-N 鍵的鍵長分別為 1.874 、1.876 和 1.856 ；T1構(gòu)型中X 分子中的一個硝基平面平行于 Al13團(tuán)簇，硝基氮原子位于 Al13團(tuán)簇上的頂位，優(yōu)后 RDX 分子的雜環(huán)平面向 Al13團(tuán)簇翻轉(zhuǎn)，解離出來的一個硝基與一個 Al 原子分別形兩個 Al-O 鍵和一個 Al-N 鍵，鍵長為 1.992 、1.957 和 2.423 ，RDX 分子雜環(huán)上脫硝基的氮原子與 Al 原子形成 1.871 的 Al-N 鍵，RDX 上的一個硝基氧原子與 Al13團(tuán)形成了一個 2.099 的 Al-O 鍵；B2、F2、T2分別為 N-N 鍵垂直于 Al13團(tuán)簇，硝基氮

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號：3247048