本文關鍵詞：過渡金屬硫化物氫析出催化劑的結構設計與性能優(yōu)化

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【摘要】：當今世界面臨著兩個最為嚴峻的考驗,一是環(huán)境污染,二是能源危機。環(huán)境和能源問題與世界各國的經(jīng)濟發(fā)展密切相關,清潔可再生能源的開發(fā)利用受到許多國家的重視。氫能是廣受關注的清潔能源。催化水電解產(chǎn)氫最好的催化劑是貴金屬Pt,Pt在自然界中存儲量低,因而價格昂貴,由此也限制了水電解產(chǎn)氫產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。研究開發(fā)儲量豐富、低成本并且高效的非貴金屬催化劑來代替Pt催化劑成為了能源科學領域的關注熱點。本論文重點通過調控催化劑的形貌、摻雜雜原子以及引入界面等方式有效地提高了過渡金屬硫化物的氫析出催化性能。本論文的主要研究內容如下：(1)用HCl預處理泡沫鎳后,通過水熱方法成功地合成了長在泡沫鎳基底上的多級二硫化三鎳納米棒陣列(Ni3S_2/AT-Ni foam)。結果證明用HCl預處理泡沫鎳對于合成理想的結構與形貌非常重要。合成的Ni3S_2/AT-Ni foam展現(xiàn)了極好的氫析出電催化活性與穩(wěn)定性,在低的過電勢200 mV的時候就達到了電流密度10mA cm~(-2),比其它很多文獻報道的非貴金屬催化劑都要好。(2)第一次設計合成了P摻雜的CoS_2納米片陣列作為高效的氫析出催化劑(CoS_2/P),研究了陰離子摻雜對氫析出性能的影響。P摻雜會促進電荷轉移并促進質子吸附,優(yōu)化CoS_2的表面特性,從而使其成為更高效的氫析出催化劑。P摻雜的策略使得CoS_2的氫析出性能顯著提高,起始電位低至25 mV,在低的過電勢67 mV的時候就達到了電流密度10 mA cm~(-2),甚至超過了CoP。(3)通過界面將二硫化鉬(MoS_2)穩(wěn)定性好的優(yōu)點以及二硫化鈷(CoS_2)催化活性高的優(yōu)點成功地結合在一起,合成了高效的復合MoS_2@CoS_2氫析出催化劑。得到的同軸MoS_2@CoS_2氫析出性能較純的MoS_2以及CoS_2有顯著提高,起始電位僅為20 mV,在低的過電勢69 mV的時候就達到了電流密度10 mAcm~(-2)。
【關鍵詞】：二硫化三鎳 二硫化鈷 二硫化鉬 形貌調控 摻雜 界面 氫析出
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.21
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-18
• 1.1 能源現(xiàn)狀11
• 1.2 氫氣能源11-12
• 1.3 氫氣能源的應用12-13
• 1.3.1 在生物醫(yī)療方面的應用12
• 1.3.2 在工業(yè)方面的用途12
• 1.3.3 在燃料電池方面的應用12-13
• 1.4 電催化產(chǎn)氫反應機理13-14
• 1.5 本文研究意義及背景14-16
• 1.5.1 無機非金屬催化劑15-16
• 1.5.2 過渡金屬催化劑16
• 1.6 本文研究思路及主要研究內容16-18
• 第2章 多級Ni_3S_2納米棒陣列作為高效的氫析出催化劑研究18-27
• 2.1 前言18-19
• 2.2 實驗試劑與儀器19-20
• 2.2.1 實驗試劑19
• 2.2.2 實驗儀器19-20
• 2.3 實驗部分20-21
• 2.3.1 材料合成20
• 2.3.2 物理表征20
• 2.3.3 電化學測試20-21
• 2.4 結果與討論21-26
• 2.4.1 BET比表面積21
• 2.4.2 X射線衍射光譜21-22
• 2.4.3 拉曼光譜22
• 2.4.4 場發(fā)射掃描電子顯微鏡22-23
• 2.4.5 場發(fā)射透射電子顯微鏡23-24
• 2.4.6 電化學性能表征24-26
• 2.5 本章小結26-27
• 第3章 P摻雜的CoS_2納米片陣列作為高效的氫析出催化劑研究27-41
• 3.1 前言27-28
• 3.2 實驗試劑與儀器28-29
• 3.2.1 實驗試劑28
• 3.2.2 實驗儀器28-29
• 3.3 實驗部分29-30
• 3.3.1 材料合成29
• 3.3.2 物理表征29-30
• 3.3.3 電化學測試30
• 3.4 結果與討論30-40
• 3.4.1 X射線衍射光譜30-31
• 3.4.2 拉曼光譜31
• 3.4.3 場發(fā)射掃描電子顯微鏡31-33
• 3.4.4 場發(fā)射投射電子顯微鏡33-34
• 3.4.5 X射線光電子能譜34-35
• 3.4.6 電化學性能表征35-40
• 3.5 本章小結40-41
• 第4章 多級同軸的MoS_2@CoS_2作為高效的氫析出催化劑研究41-59
• 4.1 前言41-42
• 4.2 實驗試劑與儀器42-43
• 4.2.1 實驗試劑42
• 4.2.2 實驗儀器42-43
• 4.3 實驗部分43-44
• 4.3.1 材料合成43
• 4.3.2 物理表征43-44
• 4.3.3 電化學測試44
• 4.4 結果與討論44-58
• 4.4.1 X射線衍射光譜44-45
• 4.4.2 拉曼光譜45
• 4.4.3 場發(fā)射掃描電子顯微鏡45-48
• 4.4.4 場發(fā)射透射電子顯微鏡48-50
• 4.4.5 X射線光電子能譜50-52
• 4.4.6 電化學性能表征52-58
• 4.5 本章小結58-59
• 結論與展望59-61
• 參考文獻61-69
• 附錄A 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文69-70
• 致謝70

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