本文關(guān)鍵詞：具有金屬離子吸附功能的納米纖維素微濾膜的制備

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【摘要】：近年來,隨著全球工業(yè)化進(jìn)程的不斷加快,水資源污染問題越來越嚴(yán)重。在眾多水污染中,由于重金屬離子造成的污染容易在生物鏈中富集和擴(kuò)大,并且毒性較強(qiáng),因此水中的重金屬污染問題已經(jīng)嚴(yán)重危害到生態(tài)環(huán)境的持續(xù)發(fā)展和人類的生命健康。目前,常用的處理金屬水污染的方法中,膜分離技術(shù)廣泛應(yīng)用于廢水處理技術(shù)中,因?yàn)槟し蛛x技術(shù)具有諸多優(yōu)點(diǎn):不發(fā)生相變,能耗低;分離效率高;通常在室溫下工作,操作維護(hù)簡便,可靠性高;占地面積少,而且能處理低濃度重金屬廢水,部分回收廢水中的有用組分。但由于膜造價高,易污染,在很多方面限制了它的應(yīng)用。納米技術(shù)在纖維素上的應(yīng)用,給纖維素帶來了很多優(yōu)異的性質(zhì),極大的擴(kuò)展了其應(yīng)用領(lǐng)域。由于未改性的納米纖維素對金屬離子的吸附能力有限,所以本論文擬采用改性納米纖維素纖維作為功能吸附層,并利用濕法多層復(fù)合技術(shù),以濕法無紡布作為基材,制備一種高通量,低成本,并且具有良好抗污染性能和吸附金屬離子的微濾膜。主要研究內(nèi)容如下:采用四甲基哌啶氮氧化物TEMPO氧化體系對納米纖維素(Cellulose Nanofibers,CNFs)進(jìn)行氧化,通過改變次氯酸鈉NaClO用量,制備出不同羧基含量的羧基化納米纖維素(Carboxylated CNFs,C-CNFs)。在碳二亞胺(EDC)和N-羥基琥珀酰亞胺(NHS)反應(yīng)體系下,C-CNFs分別與二乙烯三胺(DETA)和乙二胺(EA)進(jìn)行接枝反應(yīng),制備得到氨基化納米纖維素(Amino CNFs,A-CNFs),用常規(guī)掃描電鏡SEM,傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜分析儀FTIR,X射線衍射XRD,熱重分析儀TG和有機(jī)元素分析儀等對其微觀結(jié)構(gòu),官能團(tuán),結(jié)晶結(jié)構(gòu),熱穩(wěn)定性和接枝率進(jìn)行表征,并研究了A-CNFs和C-CNFs對Pb~(2+)和Cr~(6+)吸附能力及其吸附機(jī)理。利用濕法技術(shù)制備兩種濕法無紡布功能微濾膜即C-CNFs-M(C-CNFs-Membrane)和A-CNFs-M(A-CNFs-Membrane),采用死端過濾的方式,研究了微濾膜在不同壓力下的純水通量,截留率,抗污染性能以及對Pb~(2+)和Cr~(6+)吸附性能。主要研究結(jié)果如下:(1)隨著NaClO用量的增加,羧基含量也相應(yīng)增加。在次氯酸鈉用量為9mmol/g纖維素時,羧基含量為1mmol/g。繼續(xù)增加次氯酸鈉用量,反應(yīng)時間延長一倍,羧基含量僅增加0.5mmol/g。從表征結(jié)果來看,納米纖維素表面已經(jīng)成功接枝氨基基團(tuán),DETA接枝效果好于EA,熱重分析表明改性納米纖維素?zé)岱纸鉁囟冉档?XRD測試結(jié)果表明改性后的納米纖維素結(jié)晶度下降,CNFs的結(jié)晶度為62%,C-CNFs為78%,A-CNFs為79%,說明改性反應(yīng)主要發(fā)生在納米纖維素表面和非結(jié)晶區(qū),較少觸及結(jié)晶區(qū)。(2)在pH=5.5時,C-CNFs對于Pb~(2+)的吸附量最大為395mg/g,在pH=4.5時,A-CNFs對Cr~(6+)的吸附量最大為103mg/g。作為吸附劑,C-CNFs和A-CNFs均符合朗繆爾等溫吸附模型,說明對金屬離子的吸附為單分子層吸附。兩種吸附劑也均符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,說明吸附過程為化學(xué)吸附,吸附動力為離子交換。(3)研究了涂覆3 g/m2納米纖維素微濾膜在不同壓力下的純水通量,截留率,抗污染性能。主要實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:中值孔徑為0.16um,最大孔徑為0.28um,0.1MPa下純水通量為1200L/(m2·h),兩種微濾膜對大腸桿菌的截留率均為100%,A-CNFs-M對BSA的截留率為98%,基于BSA的通量恢復(fù)率為95%,而C-CNFs-M的對BSA的截留率為0。(4)C-CNFs-M對于Pb~(2+)的吸附能力要高于氨基,A-CNFs-M對于Cr~(6+)離子的吸附能力要高于羧基。在pH=5.5時,C-CNFs-M對于Pb~(2+)的吸附量最大為380mg/g,在較低的濃度范圍內(nèi)(10mg/L-30mg/L),展現(xiàn)出了較高的吸附效率(大于90%),同時對Pb~(2+)再生效率為95%;在pH=4.5時,A-CNFs-M對Cr~(6+)的吸附量最大為85 mg/g,在較低的濃度范圍內(nèi)(5mg/L-10mg/L),A-CNFs-M展現(xiàn)出了較高的吸附效率(大于95%),同時對Cr~(6+)再生效率為90%。表明兩種微濾膜都具有較好的再生使用效率,可以經(jīng)過簡單的酸或堿洗脫進(jìn)行重復(fù)利用。
【關(guān)鍵詞】：微濾膜 納米纖維素 改性 吸附 重金屬離子
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ051.893
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-25
• 1.1 水體金屬污染的現(xiàn)狀及危害12-13
• 1.2 對水中重金屬處理方法13-15
• 1.2.1 吸附法13-14
• 1.2.2 絮凝沉淀法14
• 1.2.3 膜分離技術(shù)14
• 1.2.4 生物法14
• 1.2.5 離子交換法14-15
• 1.3 纖維素概述15-24
• 1.3.1 纖維素的化學(xué)改性16-20
• 1.3.2 改性纖維素類吸附劑吸附重金屬離子機(jī)理20-21
• 1.3.3 納米纖維素21-23
• 1.3.4 微濾膜在水處理中的應(yīng)用23-24
• 1.4 本課題研究內(nèi)容24-25
• 第二章 納米纖維素的制備及其改性25-42
• 2.1 引言25
• 2.2 實(shí)驗(yàn)材料和儀器25-30
• 2.2.1 原料與試劑25
• 2.2.2 儀器與設(shè)備25-26
• 2.2.3 納米纖維素的制備26
• 2.2.4 TEMPO氧化體系下制備羧基化納米纖維素26
• 2.2.5 氧化納米纖維素羧基含量的測定26-27
• 2.2.6 EDC/NHS體系下的氨基接枝反應(yīng)27
• 2.2.7 納米纖維素的形貌觀察27
• 2.2.8 納米纖維素紅外光譜分析27
• 2.2.9 改性納米纖維素元素分析以及接枝率27-28
• 2.2.10 改性納米纖維素XRD分析28
• 2.2.11 改性納米纖維素?zé)嶂胤治?/span>28
• 2.2.12 pH對改性納米纖維素吸附量的影響28-29
• 2.2.13 納米纖維素吸附材料對于不同的初始金屬離子濃度的吸附效率29
• 2.2.14 改性納米纖維素經(jīng)洗脫后再生使用效率的測定29-30
• 2.3 結(jié)果與討論30-40
• 2.3.1 納米纖維素的打漿度測定30
• 2.3.2 常規(guī)掃描電鏡觀察30-32
• 2.3.3 TEMPO氧化納米纖維素的羧基含量檢測32
• 2.3.4 紅外光譜分析32-34
• 2.3.5 有機(jī)元素分析34-35
• 2.3.6 X射線衍射分析35
• 2.3.7 熱重分析35-36
• 2.3.8 pH對改性納米纖維素吸附性能的影響36-38
• 2.3.9 初始金屬離子濃度對改性納米纖維素吸附性能的影響38-40
• 2.3.10 改性納米纖維素再生使用效率40
• 2.4 本章小結(jié)40-42
• 第三章 改性納米纖維素吸附材料對金屬離子的吸附機(jī)理研究42-47
• 3.1 引言42
• 3.2 常用吸附模型42-43
• 3.2.1 Langmuir等溫吸附模型42-43
• 3.2.2 動力學(xué)吸附模型43
• 3.3 改性納米纖維素作為吸附劑的等溫吸附機(jī)理研究43-44
• 3.4 改性納米纖維素作為吸附劑的動力學(xué)吸附機(jī)理研究44
• 3.5 等溫吸附模型44-45
• 3.6 動力學(xué)吸附模型45-46
• 3.7 本章小結(jié)46-47
• 第四章 納米纖維素微濾膜的制備與性能表征47-63
• 4.1 引言47
• 4.2 原料與設(shè)備47
• 4.3 納米纖維素微濾膜的制備47-48
• 4.4 納米纖維素微濾膜的性能表征48-50
• 4.4.1 納米纖維素微濾膜微觀形貌觀察48
• 4.4.2 納米纖維素微濾膜純水通量的測試48
• 4.4.3 截留率的測定48-49
• 4.4.4 納米纖維素微濾膜抗污染性能的測定49
• 4.4.5 納米纖維素微濾膜孔徑大小及孔隙率的測定49
• 4.4.6 pH對納米纖維素微濾膜Pb~(2+)，Cr~(6+)吸附性能研究49-50
• 4.4.7 納米纖維素微濾膜對于不同的初始金屬離子濃度的吸附效率50
• 4.4.8 納米纖維素微濾膜經(jīng)洗脫后再生使用效率的測定50
• 4.5 結(jié)果與討論50-62
• 4.5.1 納米纖維素微濾膜的形貌觀察50-52
• 4.5.2 納米纖維素微濾膜的孔徑大小及孔隙率52-53
• 4.5.3 納米纖維素微濾膜純水通量的測試53-55
• 4.5.4 納米纖維素微濾膜抗污染性能研究55-56
• 4.5.5 納米纖維素微濾膜截留率的測定56-57
• 4.5.6 兩種納米纖維素微濾膜對金屬Pb~(2+)過濾吸附結(jié)果57-59
• 4.5.7 兩種納米纖維素微濾膜對金屬Cr~(6+)過濾吸附結(jié)果59-61
• 4.5.8 納米纖維素微濾膜的再生吸附效率61-62
• 4.6 本章小結(jié)62-63
• 結(jié)論63-65
• 引用文獻(xiàn)65-72
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果72-73
• 致謝73-74
• 答辯委員會對論文的評定意見74

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