二硫化鉬復(fù)合材料的制備及其在析氫反應(yīng)中的應(yīng)用
發(fā)布時間：2022-01-01 09:33
目前,世界各地的空氣污染正日益惡化,開發(fā)和發(fā)展清潔能源刻不容緩。氫氣（H2）作為清潔可再生能源之一,因其具有高密度的能量和環(huán)境友好性,逐漸成為化石燃料的理想替代品。電催化是清潔能源轉(zhuǎn)化的一種重要途徑,它對可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。析氫反應(yīng)（HER）作為一種高效率和環(huán)境友好型的技術(shù)正被廣泛的應(yīng)用。鉑（Pt）和鉑基材料在酸性介質(zhì)中具有優(yōu)異的電催化性能,其在析氫反應(yīng)中起著至關(guān)重要的作用。然而,過高的價格和存儲量的稀少限制了它的廣泛使用。二硫化鉬（MoS2）是一種新型的層狀材料,具有價格低廉、地球資源豐富等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是一種很有發(fā)展前途的新型材料。同時二硫化鉬具有三種常見的晶型分別為1T,2H和3R,其中數(shù)字代表的晶體單元層號,字母代表對稱型,T代表四邊形結(jié)構(gòu)（D3d組）,H代表六邊形結(jié)構(gòu)（D3h組）,和R代表菱形結(jié)構(gòu)（C3v5組）。此外,1T-MoS2是亞穩(wěn)態(tài)金屬相,而2H-MoS2和3R-MoS2分別是半導(dǎo)體,熱力學(xué)穩(wěn)定相。各種理論和實(shí)驗(yàn)研究已證明MoS2獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)及其催化性能之...
【文章來源】：西南大學(xué)重慶市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：76 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
DMoS2-graphene異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成示意圖
圖 1.4 不同催化劑的電流密度與氫吸附的吉布斯自由能（ GH）關(guān)系的“火山圖”[44]。Fig. 1.4 “Volcano plot” of experimentally measured exchange current density as a function of theDFT-calculated Gibbs free energy of adsorbed atomic hydrogen for various catalysts[44].由此，廣大研究者一直致力于提高自己的 TMD 的電催化活性。一般常用的有三個方向：一是改善邊緣位點(diǎn)的催化活性；二是暴露或增加活性位點(diǎn)數(shù)目；三是提高催化劑的導(dǎo)電性。1.4.3 改善邊緣位點(diǎn)的催化活性為了激活惰性 S 邊緣位點(diǎn)（S-edge-site）的活性，增強(qiáng) MoS2的催化性能，Chorkendorff 等人利用鉬酸銨（(NH4)6Mo7O24·4H2O）和 C4H4CoO4·4H2O 作為反應(yīng)物，在 Toray 碳紙上合成了鈷摻雜的 MoS2納米顆粒[49]。電化學(xué)表征表明，鈷（Co）對 MoS2催化活性有明顯的促進(jìn)作用。將 Co 引入 MoS2邊緣，塔菲爾（Tafel）斜率從 120 mV dec-1降低到 101 mV dec-1(圖 1.5a)。圖 1.5 b 所示 密度泛函理論（Density functional theory，DFT）計(jì)算表明，鈷摻入二硫化鉬的邊緣能夠減少氫
圖 2.1 參比電極分別在（a）0.5 M H2SO4和（b）1 M NaOH 中的校準(zhǔn)曲線。Fig. 2.1 Calibration curves of the reference electrode against the RHE in (a) 0.5 M H2SO4and (b) 1M NaOH.2.3 結(jié)果與討論2.3.1 材料的表征通過陳化的方法可以得到 Co PBA nanocubes。從 SEM 圖（圖 2.2a）中可以看到一個大小約為 417 nm 立方體形狀的 Co PBA nanocubes，它是通過 18 h 陳化得到的。如圖 2.2b 所示，(NH4)2MoS4在 DMF 溶液中通過 210 oC 的反應(yīng)得到的，從 TEM圖中可以看到由 MoS2納米片層（MoS2nanosheets）組裝在一起的花狀結(jié)構(gòu)，這就是很典型的花狀的二硫化鉬納米片層（flower-like MoS2nanosheets）。圖 2.2c 是單獨(dú)的一個 MoS2-Co nanoboxes 的 TEM 圖，從中可以很清楚的看到納米厚度的 MoS2片層生長在 Co PBA nanocubes 的表面，同時也可以觀察到 Co PBA nanocubes 是一個具有空心結(jié)構(gòu)的立方體。關(guān)于 Co PBA nanocubes，flower-like MoS2nanosheets和 MoS2-Co nanoboxes 的結(jié)構(gòu)示意圖如圖 2.2d-f 所示。在圖 2.2h-j 所示，我們用
本文編號：3562099
【文章來源】：西南大學(xué)重慶市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：76 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
DMoS2-graphene異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成示意圖
圖 1.4 不同催化劑的電流密度與氫吸附的吉布斯自由能（ GH）關(guān)系的“火山圖”[44]。Fig. 1.4 “Volcano plot” of experimentally measured exchange current density as a function of theDFT-calculated Gibbs free energy of adsorbed atomic hydrogen for various catalysts[44].由此，廣大研究者一直致力于提高自己的 TMD 的電催化活性。一般常用的有三個方向：一是改善邊緣位點(diǎn)的催化活性；二是暴露或增加活性位點(diǎn)數(shù)目；三是提高催化劑的導(dǎo)電性。1.4.3 改善邊緣位點(diǎn)的催化活性為了激活惰性 S 邊緣位點(diǎn)（S-edge-site）的活性，增強(qiáng) MoS2的催化性能，Chorkendorff 等人利用鉬酸銨（(NH4)6Mo7O24·4H2O）和 C4H4CoO4·4H2O 作為反應(yīng)物，在 Toray 碳紙上合成了鈷摻雜的 MoS2納米顆粒[49]。電化學(xué)表征表明，鈷（Co）對 MoS2催化活性有明顯的促進(jìn)作用。將 Co 引入 MoS2邊緣，塔菲爾（Tafel）斜率從 120 mV dec-1降低到 101 mV dec-1(圖 1.5a)。圖 1.5 b 所示 密度泛函理論（Density functional theory，DFT）計(jì)算表明，鈷摻入二硫化鉬的邊緣能夠減少氫
圖 2.1 參比電極分別在（a）0.5 M H2SO4和（b）1 M NaOH 中的校準(zhǔn)曲線。Fig. 2.1 Calibration curves of the reference electrode against the RHE in (a) 0.5 M H2SO4and (b) 1M NaOH.2.3 結(jié)果與討論2.3.1 材料的表征通過陳化的方法可以得到 Co PBA nanocubes。從 SEM 圖（圖 2.2a）中可以看到一個大小約為 417 nm 立方體形狀的 Co PBA nanocubes，它是通過 18 h 陳化得到的。如圖 2.2b 所示，(NH4)2MoS4在 DMF 溶液中通過 210 oC 的反應(yīng)得到的，從 TEM圖中可以看到由 MoS2納米片層（MoS2nanosheets）組裝在一起的花狀結(jié)構(gòu)，這就是很典型的花狀的二硫化鉬納米片層（flower-like MoS2nanosheets）。圖 2.2c 是單獨(dú)的一個 MoS2-Co nanoboxes 的 TEM 圖，從中可以很清楚的看到納米厚度的 MoS2片層生長在 Co PBA nanocubes 的表面，同時也可以觀察到 Co PBA nanocubes 是一個具有空心結(jié)構(gòu)的立方體。關(guān)于 Co PBA nanocubes，flower-like MoS2nanosheets和 MoS2-Co nanoboxes 的結(jié)構(gòu)示意圖如圖 2.2d-f 所示。在圖 2.2h-j 所示，我們用
本文編號：3562099
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