隨著社會的快速發(fā)展,人類對能源的需求逐年增加,也帶來了諸多不可忽視的環(huán)境問題:水污染和空氣污染等。此時,能在處理污水的同時輸出電能的微生物燃料電池（Microbial Fuel Cells,MFCs）,因這種可變廢為寶的作用而得到廣泛的關(guān)注。目前,微生物燃料電池的產(chǎn)電性能主要受到陰極氧還原性能的影響。雖然傳統(tǒng)的Pt/C被認為是最佳的氧還原催化劑,但是Pt/C在中性MFCs的應(yīng)用中會出現(xiàn)較快的性能衰減,且Pt具有儲量少和價格昂貴等缺點。因此,開發(fā)一種基于地球豐富元素的低成本高效且穩(wěn)定性好的催化劑以替代Pt/C陰極成為了微生物燃料電池性能改進的主要研究方向。本論文基于非金屬雜原子摻雜碳材料和鐵-氮-碳合成路線,從價格低廉的碳黑（Vulcan XC-72R）出發(fā),合成了氮摻雜碳黑系列CN-X（X為熱解溫度,X=700,800,900,1000℃）和進一步改進的鐵-氮摻雜碳黑系列C-Nx-Fe（x為氮源與碳黑質(zhì)量比,x=1,3,5,7,9）。采取多種材料表征技術(shù)分析了催化劑的結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)信息,使用電化學(xué)分析方法表征了催化劑的氧還原催化活性,并研究了催化劑在微生物燃料電池中的污水處理效率。具體... 

【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：83 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

SCMFCs的結(jié)構(gòu)簡述及反應(yīng)原理圖

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文10圖1-2不同氮物種的結(jié)構(gòu)圖Figure1-2StructurediagramofdifferentnitrogenspeciesP元素的摻雜也可以增強活性炭的氧還原效率。Chen等人[64]為了觀察P摻雜AC在MFCs空氣陰極中的應(yīng)用性能，利用一種簡單而經(jīng)濟的方式，即：使用1mol/LH3PO4在不同溫度下對AC進行預(yù)處理，結(jié)果發(fā)現(xiàn)80℃下經(jīng)H3PO4熱處理后AC的功率密度相較于未處理的AC提升了35%，繼續(xù)提高處理溫度至400℃時AC的產(chǎn)電性能提升了55%，這可能是由于P元素的摻雜使得AC材料的總體阻抗下降且孔結(jié)構(gòu)也發(fā)生了改變，從而提升活性炭的ORR活性。2.雜原子摻雜碳納米管碳納米管（CNTs）是以同心方式包裹的一層或多層石墨烯薄片，具有比表面積大、催化活性高、導(dǎo)電性好、良好的耐腐蝕性、高機械強度和延展性等優(yōu)點[65,66]，現(xiàn)常用作MFCs陰極催化劑，其催化活性可通過非金屬雜原子摻雜來調(diào)節(jié)。已有報道[26]顯示N摻雜CNTs（N-CNTs）可提高碳納米管的ORR催化能力，并遵循四電子氧還原路徑。Yang等人[67]研究以N修飾的碳納米管作為單室MFCs陰極催化劑，結(jié)果表明N摻雜有助于提高納米管在中性溶液中的ORR活性，相應(yīng)MFCs的最大輸出功率達到1377±46mW/m2，是未修飾碳納米管的1.5倍（921±29mW/m2）。量子力學(xué)計算表明，在氮摻雜碳骨架后，氮原子較強的電子親和力顯著增加了鄰近碳原子的正電荷密度，誘導(dǎo)電荷離域，進而增強O2的雙原子吸附，并削弱OO鍵[68]。Gong等人[68]報道了一種垂直排列的含氮碳納米管（VA-NCNTs），研究發(fā)現(xiàn)VA-NCNTs電極在堿性介質(zhì)中具有比Pt/C更佳的電催化活性、穩(wěn)定性和耐受性，且其完全以4電子路徑催化ORR過程。氮原子的引入促使碳納米管獲得良好的氧還原電催化活性，在不斷探索研究過程中，其余的非金屬雜原子亦逐漸進入微生物燃?

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文26注射器取一定量懸浮液并均勻涂刷在碳布已有擴散層的另一側(cè)上面，隨后在室溫下過夜干燥，即可待用。圖3-1CN-X催化劑的制備及單室微生物燃料電池結(jié)構(gòu)圖Figure3-1PreparationdiagramofCN-Xcatalystsandconfigurationofsinglechambermicrobialfuelcell3.1.2催化劑表征本章催化劑物相組成、結(jié)構(gòu)、表面化學(xué)等分析測試見第二章催化劑表征方法所述。3.1.3催化劑電化學(xué)活性和水化學(xué)性能測試本章催化劑電化學(xué)性能、MFCs應(yīng)用電化學(xué)性能和MFCs應(yīng)用中水化學(xué)性能見第二章電化學(xué)和水化學(xué)性能測試方法所述。3.2實驗結(jié)果與討論3.2.1催化劑結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)的表征本章CN-X系列催化劑主要通過XRD、氮氣物理吸附脫附和XPS表征手段分析催化劑的物相、孔結(jié)構(gòu)和表面積以及表面化學(xué)。3.2.1.1廣角XRD表征CN-X系列催化劑的廣角XRD測試結(jié)果顯示所有催化劑在衍射角為25°和43°的位置均呈現(xiàn)歸屬于無定形碳的兩個衍射寬峰（圖3-2）。此外，CN-900和CN-1000兩個催化劑的衍射峰強度明顯高于CN-700和CN-800，表明高溫?zé)崽幚項l件下有利于碳材料的

【參考文獻】：
期刊論文
[1]表面改性炭材料在微生物燃料電池中的應(yīng)用(英)[J]. 楊改秀,孫永明,袁振宏,呂鵬梅,孔曉英,李連華,陳冠益,陸天虹.  催化學(xué)報. 2014(05)



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